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模拟纺织废水的厌氧好氧处理

摘要：

含偶氮染料的纺织废水一般是采用连续式的厌氧/好氧反应器进行处理的（由50mg/L的活性黑RB5、50mg/L的直接红28、50mg/L的直接黑38、50mg/L的直接棕2和50mg/L的直接黄12组成，即总浓度为250mg/L）。可溶性淀粉、羧甲基纤维素（CMC）、乙酸、葡萄糖、盐和其它添加剂组成。根据水力停留时间的变化来确定HRT对色度、COD以及总芳香胺（TAA）去除的影响。在186天的时间里，其中包含46天的稳态与驯化阶段，在联合厌氧/好氧反应器中，在总的水力停留时间为1.22天到19.17天之间，COD的去除率在91%到97%之间变化、色度的去除率是在84%到91%之间变化。在厌氧条件下，偶氮染料在很短的水力停留时间内被还原脱色，但是在厌氧环境下，分解产物由于不能立即代谢而积累。在后续的好氧阶段，在总的水力停留时间为6.05天和8.85天中，TAA的重要组成部分被成功去除，其去除率为70%-85%，同时，色度的去除率也略有增加，在厌氧或厌氧/好氧系统中，增加HRT以提供足够的时间，对于COD的部分矿化有非常密切的关系。

1.介绍：

由于染色过程的间歇性质，纺织废水的成分每时每刻都在变化，因此纺织废水的成分很难表征[1]。在棉纺织厂进行退浆、精炼、漂白、染色、印花的过程中是会产生废水的[2,3]。偶氮染料在合成着色剂中占很大一部分（60%-70%），可用于着色天然纺织纤维、塑料、皮革、纸、矿物油、蜡、食品和化妆品[4]。在废水处理时，偶氮染料成为人们关注的重点，其原因有一下几点：含有微量偶氮染料的水是很明显的[5]。芳香胺是从偶氮染料沉淀物的减少中产生的，这样一来，水就对生物体有毒害作用，偶氮染料及其制品可能抑制传统的生物处理系统。

传统的好氧工艺已经不足以降解大多数偶氮染料[6]。厌氧过程已经在一些有毒废水的处理中得到了应用。然而，在纺织废水处理中，直接应用厌氧处理的效果是有限的。以前的研究很容易证明，在厌氧条件下，偶氮染料很容易转换成芳香胺。更进一步，这些芳香胺抵制和进一步抑制厌氧降解过程[7,8]。大多数这样的产物是需要好氧菌进一步降解的[9,10]。有些芳香胺已被证明是致癌的，因此在排入自然水体前，废水还需要进一步的处理[6]。

最近，有报道称连续厌氧/好氧工艺被广泛的应用于含有纯染料的合成废水中[2,3,11-18]。

在一部分文献中，有些是研究纺织废水的厌氧/好氧模拟处理的。Zaoyan[11]等人的研究表明，COD从900mg/L下降到150mg/L和600mg/L下降到150mg/L，厌氧和好氧生物转盘（RBC）的水力停留时间分别为7-8h和4.5-5h，处理的是一个印染厂产生的含有染料、助剂、酸和盐的废水。由一个含有UASB反应器（HRT=6-10h）和活性污泥槽（HRT=6.5h）的染料厂产生的废水，在厌氧阶段，COD的负荷为5.3kgCODm³/d，COD和色度的去除率分别为83%和90%[12]。根据Basibuyuk和Forster[13]的研究，由三个上升流式反应器组成的生物滤池产生的废水中，分别进行厌氧/好氧/好氧阶段，水力停留时间分别为6h、7.7h、8.6h，COD（主要是淀粉2000mg/L）的去除率为92%，碱性红(200mg/L)的去除率为99%。将厌氧和好氧处理应用于含有普施安红H-ETB（1.5g/L）、淀粉（1.9g/L）、氯化钠（1.5g/L）和乙酸（0.53g/L）、营养物和微量元素的模拟纺织废水的出水中，当COD浓度为3480mg/L，COD的去除率为57%，BOD的去除率为86%。其中在UASB中的水力停留时间为2天，在好氧反应器中的水力停留时间为1.8天[2]。

目前，还没有人研究含有CMC、淀粉和活性黑5、直接红28、直接黑38、直接棕2和直接黄12的含偶氮染料使用顺序厌氧上流式厌氧污泥床反应器（UASB）和好氧完全搅拌斧反应器（CSTR）进行处理的实验研究。因此，本研究中，在UASB/CSTR反应器中，含有偶氮染料、淀粉、CMC和其它添加剂的模拟纺织废水在不同的负荷条件下进行了研究。这是通过在厌氧/好氧连续反应系统中，增减HRT的大小来确定HRT对COD、色度和芳香胺去除的影响。

2.材料和方法

2.1实验室中进行的反应堆系统

连续供给不锈钢厌氧UASB和好氧CSTR反应器中被用于实验（图1）。UASB反应器的有效容积为2.5L、内径为6cm、高度为100cm。该CSTR反应器包括一个曝气池（有效容积为9L）和沉降室（有效容积为1.32L）。在进入好氧池之前，UASB反应器的出水是在恒定液压条件下通过一个U形管传递到生物量收集器中。废水通过穿孔的斜板从好氧池到沉淀池，而污泥回流则是通过斜板下的间隙进行的。厌氧UASB的出水对好氧CSTR的反应是有影响的。

2.2种子

部分颗粒厌氧污泥作为UASB反应器中的种子并且取用伊兹密尔Pakmaya面包酵母厂产甲烷反应器产生的含有SS浓度为29000mg/L的废水。活性污泥是从伊兹密尔的DYO染料工厂中获得的，用它作为CSTR反应器中的种子，其浓度为2700mg/L。

2.3棉纺织废水模拟处理

本研究中所用模拟废水的组成和特性见表1，偶氮染料的混合液是由50mg/L的活性黑RB5、50mg/L的直接红28、50mg/L的直接黑38、50mg/L的直接棕2和50mg/L的直接黄12组成，即模拟废水的总浓度为250mg/L。偶氮染料是在含有NaOH的环境下、PH值为12并且在80摄氏度恒温条件下加热2h进行水解的。CMC和可溶性淀粉是在40g/L，5ml的NaOH溶液中、并且在室温的条件下度过整个晚上进行水解的。这些物质被用来模拟合成的合成纺织废水的上浆性能和碳源。此外，葡萄糖（碳源）、NaHCO₃（碱源）和矿物质被用来模拟废水。

2.4操作条件

反应器系统经过一个月的适应期之后才开始真正的进行试验，这是因为上述反应器已经用于在有机负荷率高达25kgCODm³/d天的真实纺织品废水的偶氮染料的处理上。反应器系统用以模拟印染废水在46天时间里通过运行1和6在稳态条件下研究不同水力停留时间（HRT）对颜色和COD去除率的影响，其总的操作时间为186天的适应期。为了达到稳定状态，UASB反应器已经开始在每次运行操作前的18-30天内提前运行，换句话说，所有运行监测的数据表明这是在稳态条件得到的结果。稳态的定义是日产气量、出水COD浓度，出水挥发性脂肪酸（VFA）连续4天在每个反应器内的浓度和pH值5%的变化是恒定的。在反应器实现了稳定的操作条件下，通过运行1–6来降低HRT。在每个运行和在驯化期间都会分别进行5组和15组测量。数据说显示的是平均值与标准偏差，在运行过程中的操作条件和在相关的驯化时期是相似的，表2显示了两个反应器的操作条件。

污泥停留时间（SRT）是指在反应器中活性微生物每日回流的量除以总数量的活性微生物，SRT是由公式（1）和公式（2）决定的。

只有当有废弃的污泥量公式中的Q_WX_W才有意义，如果没有废弃的污泥量，那么SRT可以通过以下计算确定：

在UASB反应器出水中，有机负荷增加的原因是流量和废水中的微生物浓度逐步增加（X_e），因此，在UASB反应器中不同有机负荷冲击下，应用方程（2）计算了SRT。

在CSTR反应器中，废弃污泥是从曝气池中和出水的固体这两方面考虑的。因此，在这个反应器中公式（1）是适用的。

UASB反应器中的颗粒污泥是来自高浓度浓缩厌氧微生物。微生物的冲刷只与出水的流动有关。在内部反应器冲击负荷下，污泥性能的重要指标是防止厌氧微生物洗脱用以提供安全边际。这是用以确保即使在较低的水力停留时间仍能保持生物SRT的稳态值。在本研究的微生物的冲刷是大致恒定和微不足道，因为颗粒是紧凑致密微生物而且混合液的水平悬浮固体浓度（MLSS）没有在UASB反应器的出水中那么显著。在USAB反应器中，通过降低水力停留时间运行1-6，悬浮固体浓度在30g/L-38g/L之间变动，而与此同时，出水的MLSS浓度在169-218mg/L之间。在UASB系统中，SRT是根据上升流速计算得到的，在反应堆中，SRT没有被调整，而且没有污泥被浪费。因此，在这项研究中，UASB反应器中单位体积分数（或HRT）对有机负荷的生物降解的影响比SRT对有机负荷的生物降解的影响更为重要，它是一个重要的操作参数。

2.5分析过程

使用液体置换法测量总气体量，液体中含有2%（v/v）H₂SO₄和10%（w/v）NaCl[19]。通过含有3%（v/v）的NaOH的液体，用液体置换法测定了甲烷气体的含量[20]。通过使用甲烷气体分析仪Drauml;ger Pac reg;测定了沼气中甲烷的百分比（汉堡，德国）。色度是在波长为610纳米的分光光度仪中测定的(Pharmacia LKB-NovaPec II)。样品离心10分钟，吸取上清液进行测量。在反应器中lambda;max处的流出物的吸收光度值与仅含有碳源，碱度和微量金属对照样品进行校准，以便测量色度的实际去除率。TAA的测定是在反应之后测得的4-二甲基氨基苯甲醛-盐酸中用分光光度计比色法在波长440nm的条件下测得的[21]。用封闭回流比色法测定可溶性COD[22]。用葡萄糖比较法测定惰性COD[23]。BOD₅的测定是使用WTW Oxi Top IS 12 system快速BOD测定仪 (汉堡, 德国)。TOC的测定是使用DOHRMANN DC-190 Model 高温TOC分析仪（美国）。用Anderson and Yang提出的滴定法测定总碱度和挥发性脂肪酸[24]。本方法是用WTW pH 890型（汉堡，德国）pH计测定pH值，用0.1N的标准硫酸溶液滴定，将PH值从5.3滴定到3.5。使用WTW Sentix ORP计（汉堡，德国）测定氧化还原电位，Ag/AgCl₂是参考electrode.SS和MLSS的测定方法用标准方法测定的[22]。DO和温度的测定是使用氧计模型Oxi 330/SET-WTW（汉堡，德国）测定的。

3.结果

3.1在厌氧UASB反应器中水力停留时间和有机负荷对COD和色度去除率的影响

水力停留时间和有机负荷率对色度和COD去除率的影响如图2所示。在水力停留时间的100h时，COD的去除率达到了80%，色度的去除率达到了91%。随着HRT的减少和有机负荷从6h的1.01kgm3/d增加到100h时的15.84kgm3/d，COD的去除率下降到了29.4%。经过Panswad等人的研究表明，在低COD的去除效率、特别是在低HRT或高COD负荷率情况下，在厌氧条件下通过混合染料脱色释放的代谢产物较为顽固而且无法最终矿化 [25]。在UASB反应器中可以观察到，减少水力停留时间（6h）会引起COD去除率降低而色度去除率变化不显著（E = 90）。这一结果表明，在HRT很短的时间里甚至是6h，偶氮键是可以完全断裂的。色度的去除是通过碳源提供的电子实现的，在UASB严格的还原条件下，这些是作为碳源和能源使用的，其氧化还原电位值（ORP）在-420到-380之间变化（数据未显示）。这些发现和研究是Razo-Flores等人进行的[20]。通过Carliell等人对偶氮键断裂的研究发现，通过葡萄糖的分解代谢、可溶性淀粉和其他含碳物质的减少降低了酶辅助因子，从而使高色度得以去除[4]。在这项研究中发现，在HRT为32h、有机负荷率为3.2kgm3/d时，COD和色度去除率达到最大值。

我们的研究结果可能比我们下面提到的研究发现还要好。

本研究是由Talarposthi等人[26]进行的，研究结果表明，在模拟废水进水COD为5000mg/L并且水力停留时间（HRT）为5天的情况下，在中温厌氧上流式厌氧填充床反应器中，COD的去除率为24%，色度的去除率高达90%。Orsquo;Neill等人[1]的研究发现，在水力停留时间（HRT）为2天的情况下，在UASB反应器中处理含偶氮染料的模拟废水（1.5g/L）中，COD和色度的平均去除率分别为32%和79%。在Orsquo;Neill等人[14]研究中，我们可以看到，在有机负荷率为3.1kgm³/d和水力停留时间（HRT）为1天的情况下，应用UASB反应器处理含有普施安红H-E7B的模拟废水中，COD和色度的去除率分别为77%和67.2%。Manu和 Chaudhari[27]的研究表明，在水力停留时间（HRT）为10天里，处理含有黑3HN的模拟废水，COD和色度的去除率为80%，而在处理含有橙II的模拟废水中，COD和色度的去除率为80%。在厌氧/好氧反应器中，水力停留时间（HRT）为5.62h时，有机负荷分别为3.01kgm³/d和2.88kgm³/d的情况下，COD的去除率分别为16%和55%，而色度的去除率分别为65%和84%[28]。

3.2在UASB反应器中，研究HRT的减少对挥发性脂肪酸（VFA）的收集、碱度（ALK）、VFA与ALK比值以及PH值得影响

图3显示了在UASB反应器中水力停留时间（HRT）从100h（有机负荷OLR=1.01kgm³/d）下降到6h（有机负荷OLR=15.84kgm³/d）时间里，挥发性脂肪酸（VFA）、碱度（ALK）、VFA与ALK比值以及PH的变化。通过Behling等人的研究发现，在较低的水力停留时间（HRT）里，VFA的浓度高于300mg/L时，VFA/ALK的比值反映了系统的稳定[29]。这表明，由于高浓度的VFA的抑制作用，污水中的VFA没有被产甲烷菌转换成甲烷[4,

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