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CuO对纳米流体导热系数的增强作用
Min-Sheng Liu, Mark Ching-Cheng Lin, I.-Te Huang, Chi-Chuan Wang
DOI: 10.1002/ceat.200500184
本文研究了氧化铜（CuO）对乙二醇的导热系数的影响。通过采用两步法制备CuO纳米流体。在没有使用表面活性剂作分散剂的情况下，悬浮在乙二醇溶液中的CuO纳米颗粒的体积分数低于5 vol.%。用x射线衍射仪(XRD)测定氧化铜粉末的晶相。利用扫描电子显微镜（SEM）确定CuO纳米颗粒的微观结构。通过改进过的瞬态热线法测量CuO悬浮液的导热系数，并用粘度计测量其粘度。结果表明，与不含固体纳米颗粒的乙二醇基液相比，含有低浓度纳米颗粒的CuO纳米流体的导热系数明显更高。CuO纳米流体导热系数的提高与纳米颗粒的体积分数近似成线性关系。对于体积分数为0.05(5 vol.%)的CuO纳米颗粒，导热系数最多提高了22.4％。CuO纳米流体具有良好的有效传热应用潜力。
1简介
在传热流体系统中，通常会采用诸如增强表面等被动增强的方法。这是因为诸如乙二醇、水和发动机油之类的工作流体的导热系数相对较低。一般来说，与传统的传热流体相比，大多数固体具有更好的传热性能。因此，更加需要开发出具有更高导热系数和改善传热性能的先进传热流体。
近年来，人们对纳米流体进行了大量的研究和开发。Choi提出了一种制备悬浮纳米颗粒的新方法，1995年，他在美国Argonne国家实验室提出了“纳米流体”一词[1]。
纳米颗粒的尺寸通常小于100纳米。纳米颗粒可以提供非常大的总表面积，并且由于量子化限制效应而表现出独特的性质。与具有粗糙晶粒结构的传统材料相比，纳米颗粒拥有更好的性能，包括热性能、机械性能和电学性能[2]。
最近，已经有对于分散在液体中的纳米颗粒的基本性质和其潜在应用的研究 [1，3–6]。纳米流体是通过把金属或非金属纳米颗粒悬浮在传统的传热流体中而形成的。这些所谓的纳米流体与通常用于传热的流体和含有微米级颗粒的流体相比较，能表现出良好的热性能。
在这项研究中，主要研究了氧化铜（CuO）对乙二醇导热系数的影响。CuO纳米颗粒分散在乙二醇基液中。通过使用瞬态热线法对CuO纳米颗粒悬浮液的导热系数进行测量。
2实验
2.1材料
2.1.1 CuO纳米颗粒
采用两步法制备了氧化铜（CuO）纳米流体。首先是要制备CuO纳米颗粒。通过用物理气相合成法（Nanophase Technologies Corp）制备了非金属CuO纳米颗粒。然后将CuO粉末分散到乙二醇基液中。所得到的CuO粉末的平均粒径为29纳米。CuO纳米颗粒的比表面积为32m2/g。
2.1.2 CuO纳米流体制备
CuO固体纳米颗粒在乙二醇基液中混合后，通过用磁力搅拌分散纳米颗粒，然后用超声波使悬浮液均质化。在不添加表面活性剂的情况下，成功制备了分散稳定的纳米流体。悬浮在乙二醇溶液中的CuO纳米颗粒的体积分数小于5%。
2.2材料特性
对CuO纳米颗粒分散前的粒径和形态进行分析。通过使用扫描电子显微镜（SEM）对CuO纳米颗粒的微观结构进行了测量。此外，还利用X射线衍射仪（XRD）对CuO粉体的晶相进行了检测。
2.2.1导热系数的测量
设计了一种改进过的计算机控制的热线系统，用于测量CuO纳米颗粒悬浮液的导热系数ke。设计的细节已经在其他地方进行了描述 [3]。所使用的设备如图1所示。在室温下测量导热系数。
在瞬态热线系统中，使用垂直的圆柱形玻璃容器将一根细铂丝悬浮在基液中。铂丝直径为76.2微米，热线作为电阻温度计。铂丝表面还涂上了一层薄薄的环氧树脂电绝缘层。
瞬态热线法测量了铂丝响应电脉冲的温度和时间响应。惠斯通电桥加热铂丝，并同时测量其电阻。然后使用傅里叶定律来计算导热系数。铂丝的电阻随温度的变化而成比例变化。电导率通过温度和时间之间的直线斜率来估算。在室温下，用去离子水和乙二醇对瞬态热线系统进行了校准。此外，还用粘度仪测量了粘度。
图1.用于测量导热系数改进过的计算机控制热线系统
3结果和讨论
CuO纳米颗粒的典型SEM显微照片如图2所示。可以清晰地看到CuO粉体的形态和粒径。CuO粉末通常表现为粒径小，分布窄。所制备的CuO纳米颗粒粒径为30-50纳米，形态呈球形。
图2. CuO纳米颗粒的典型SEM显微照片
图3显示了CuO纳米颗粒晶体结构的X射线衍射（XRD）图。（002）和（111）峰表明CuO的晶体结构。纳米颗粒显示出的X射线衍射线的明显展宽。加宽程度可以用来确定纳米晶体的平均尺寸。通过Scherrer公式可以从单个衍射峰中估算出颗粒的粒径大小。对于（111）峰，CuO颗粒的粒径分布为30.8纳米，对于（002）峰，CuO颗粒的粒径分布为39.2纳米。所得到的CuO颗粒粒径分布与扫描电子显微镜所得到的结果相似。通过扫描电子显微镜的观察表明，CuO纳米颗粒具有典型的球形。CuO纳米颗粒是零维纳米材料。
图3. CuO纳米颗粒的XRD图谱
非金属CuO固体纳米颗粒悬浮在传统的流体中。乙二醇作为基础液体。悬浮液受到高频超声波振动的影响，团聚后的纳米颗粒成功地分散到基础液体中。没有向基液中添加表面活性剂。悬浮液是一种黑褐色的液体。悬浮液的沉降不明显。后续将讨论CuO纳米流体的分散性和稳定性。
为了测量导热系数，将CuO乙二醇悬浮液加入到瞬态热线系统的垂直圆柱形玻璃容器中。长玻璃容器的内径和长度分别为19毫米和240毫米。结果表明，CuO纳米流体的导热系数随体积分数的增加近似呈线性增加。这表明，在这样长的圆柱形容器中，可以成功地制备出稳定的纳米流体。CuO在乙二醇中分散性良好。CuO乙二醇悬浮液的稳定性良好，可以用于导热系数的测定。
本次介绍的物理两步法可以在不添加表面活性剂的情况下制备出稳定的纳米颗粒分散体。团聚的CuO纳米颗粒形成了稳定的悬浮液。另一方面，表面活性剂通常用于一步法制备纳米颗粒，例如化学液相还原法。为了进行进一步比较，目前正在开发一种用于纳米颗粒悬浮的化学方法。
CuO纳米颗粒悬浮液在乙二醇溶液中的体积分数为1-5%，间隔为1%。CuO分散颗粒的粒径非常小，体积分数通常都较低。因此，CuO纳米颗粒在乙二醇中分散性良好，悬浮液非常稳定。
纳米颗粒比传统颗粒要小得多。纳米颗粒的粒径越小，其悬浮液的分散性就越好。此外，由于纳米颗粒在基础流体中的布朗运动，纳米颗粒悬浮液表现出良好的动力学稳定性。因此，纳米颗粒悬浮液非常稳定[7]。
CuO纳米流体的导热系数ke随纳米颗粒体积分数的变化关系如图4所示。从该图中可以看出，与不含固体纳米颗粒的相同乙二醇基础液体相比，具有低浓度纳米颗粒的CuO纳米流体具有更高的导热系数。目前的实验数据如表1所示。
体积分数（vol.%）
图4. CuO纳米流体的导热系数ke随纳米颗粒体积分数的变化关系
表1. CuO-乙二醇纳米流体的导热系数增加
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体积分数（vol.%） 导热系数增加（%） |
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对于分散在乙二醇溶液中的CuO纳米颗粒，其体积分数为0.05（5 vol.%），在本研究中可以观察到乙二醇溶液的导热系数提高了22.4%。据研究报道，含有少量的CuO纳米颗粒的悬浮液明显具有更高的导热系数。还有研究表示当CuO纳米颗粒的体积分数为0.04（4 vol.%）时，CuO乙二醇悬浮液的导热系数提高了22%[3]。此外，对于分散在去离子水中的体积分数为0.4vol.%的CuO纳米颗粒，可以观察到其导热系数最大提高了17%[4]。所有的实验结果表明，在基液中加入CuO纳米颗粒可以显著提高其导热系数。
在目前和以往的研究中，同样的商用纳米CuO颗粒都进行了测试[3]。在以前的研究中，平均面积加权粒子直径为23.6纳米。根据当前的XRD测试表示，CuO颗粒的粒径分布分别为30.8纳米和39.2纳米。两种情况下均没有添加表面活性剂。在现在和以前的研究报道中，体积分数均为0.04（4 vol.%）的CuO乙二醇纳米流体，分别提高了18.4%和22% 的导热系数[3]。另一方面，对于CuO（直径为50纳米）去离子水悬浮液，其体积分数只有当前含量的十分之一，但获得的导热系数增强几乎相同。这可能是因为把质量分数为2%的十二烷基苯磺酸钠（SDBS）作为表面活性剂添加到主体液体中，从而进一步改善了CuO纳米颗粒的分布。
图5显示出了CuO纳米流体的归一化导热系数数据与体积分数的关系。ke是CuO悬浮液的导热系数，kf是基础流体的导热系数。CuO纳米流体的导热系数随CuO体积分数的增加而增加。CuO纳米流体导热系数的提高与纳米颗粒的体积分数近似成线性关系。具有不同体积分数的碳纳米管纳米流体的结果也显示出了相同的趋势[8]。通过比较氧化铜（33W/mK）和碳纳米管（2000W/mK）的导热系数，有望通过使用碳纳米管代替CuO纳米颗粒，这样可以获得更大的导热系数。应该注意的是，对于大多数的固体颗粒来说，较高的导热系数是其一种自然的材料特性。非金属固体颗粒的导热系数比流体的导热系数高一至二个数量级。乙二醇的典型导热系数值为0.25 W/mK，CuO的典型导热系数值为33 W/mK。因此，与纯流体相比，含有固体颗粒的流体可能表现出显著的导热系数提高。
体积分数（vol.%）
图5. CuO纳米流体的归一化导热系数与体积分数的关系
传热过程发生在固体颗粒的表面。在这项研究中，扫描电子显微镜显示CuO纳米颗粒的尺寸分布非常狭窄。与传统的颗粒相比较，纳米颗粒具有更大的单位体积表面积。例如，对于直径为10 纳米的颗粒，比表面积体积比（A/V）要比直径为10微米的颗粒大1000倍[3]。因此，具有较大的表面积可以提高传热能力[6]。可以表明具有纳米级固体颗粒的流体比具有微米级的粗固体颗粒的流体有更高的导热系数。这与纳米颗粒的总表面积有关。在本研究中，CuO纳米颗粒的比表面积为32m2/g。
液相具有三个不同于固相的特征。一种是液体不能承受剪切应力，而固体可以。其次，液体的动力学输运现象，如导热系数、粘度和扩散系数，表现出不同于固体的温度依赖性。最后，液体具有自由体积，该自由体积有助于分子的快速交换，并加快了热力学平衡的速度。在一个几乎不存在自由体积的固体系统中，在环境温度下达到平衡的速度要慢很多[9]。
液体表面的物理和化学效应以及液体中的输运现象是研究含液体界面系统的主要课题。流体的流动和传质在固/液界面过程中起着非常重要的作用。尽管相同的基本原理适用于固体和液体界面，但是由于响应时间的差异导致了出现一组截然不同的现象[9]。
在添加CuO后提高了流体的导热系数，但这并不仅是CuO的贡献。在图6中可以观察到，测量的导热系数与一些模型[11–13]的预测值之间存在着显著差异。预测方程如表2所示。测得的导热系数值明显高于现有的模型。因此，可以说明现有的模型低估了CuO纳米流体的固体/液体悬浮液的导热系数。Jang和Choi[5]认为，测量结果和预测结果之间的差异来源于传统模型的基本局限性。他们进一步解释说，提高的导热系数是由于液体中存在纳米颗粒而产生的两个结果：纳米颗粒悬浮液中的热传导性质，以及固体/液体界面处的组织结构。
体积分数（vol.%）
图6.纳米流体的增强比与预测方程的比较
表2. 固液悬浮液有效导热系数的常规模型
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模型 表达式 |
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Maxwell[11] Hamilton-Crosser[12] Jeffery[13] |
在分子和纳米尺度上，纳米颗粒的布朗运动[10]是控制纳米流体导热系数的主要机制。最近，人们提出了动态纳米颗粒在纳米流体中作用的理论模型[5]。指出了固体/固体复合材料与固体/液体悬浮液之间的根本区别。该模型对于纳米流体在高效传热领域的工业应用中具有十分重要的指导意义。因此，需要开发利用固/液界面特性。此外，包括经典分子动力学和从头算分子动力学模拟在内的先进计算工具可以用于研究固/液界面处发生的表面反应。
使
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