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基于华北平原气溶胶活化特性的实地测量，对CCN数浓度的参数化检测

摘要：精确量化云凝结核数（CCN）数字浓度对于理解气溶胶间接影响和表征模型中的这些影响至关重要。本文基于HaChi（Haze in China）项目中的气溶胶激活特性的现场测量，对CCN参数化的各种方法进行了评估。通过使用CCN光谱，体积活化比率，截止直径和尺寸分辨活化比率的方法之间的闭合研究进行比较。 发现通过使用气溶胶大小分辨活化率的方法估计CCN数浓度，不论是平均一天还是每天变化，都是最令人满意和直接的。因为尺寸分辨活化比率包括关于尺寸分辨的化学组成和混合状态对气溶胶活化性质的影响的信息，所以此方法可以很好地预测。 使用从测量的CCN数浓度和粒子数量大小分布推断出的临界直径的平均值的方法，也提供了对CCN数浓度的良好预测。基于本文中所有这些方法的比较，建议使用具有推断的临界直径或尺寸分辨活化率的粒子数量尺寸分布来预测CCN数浓度。

1. 介绍

云由于云的形成和降水以及地球 - 大气系统通过吸收，散射和辐射发射的能量平衡而对全球水循环产生影响。 云凝结核（CCN），即可在某一水蒸气过饱和状态下活化的颗粒可影响云微物理特性。 CCN数量浓度的增加可能会增加云滴数量浓度（Twomey和Warner，1967; Ramanathan等人，2001），并减少云滴的大小（Twomey，1974），从而进一步改变云的寿命和降水量（Albrecht ，1989; Zhao等人，2006b）。 因此，CCN数浓度是表征气溶胶间接影响的关键因素，即CCN对气候的影响。

自20世纪50年代以来，CCN数浓度和CCN谱已通过现场测量进行了表征（Twomey，1959a和其中的参考文献）。不同地点和季节的测量结果表明，大气中的CCN数量浓度普遍较高（Delene和Deshler，2001; Detwiler等，2010; Rose等，2010; Deng等，2011; Gunthe等（Hobbs等，1980; Snider和Brenguier，2000; Hudson等，2011）与在海洋空气中相比（Squires和Twomey，1966; Bigg和Leek，2001），污染条件下更高。（Hudson和Yum，2002）。 有了这么高的CCN特性的空间和时间变异性，CCN数浓度的鲁棒参数化对模型应用非常重要。

已经开发了几种CCN数字浓度的参数化方案。 常数CCN谱的参数化（Twomey，1959b; Ji和Shaw，1998;Mircea等，2005）虽然简单，但没有考虑到CCN加载的任何变化。 体积活化比率（CCN与气溶胶数浓度之比）也是CCN预测中的一个有用参数（Pruppacher和Klett，1997）。 测量和敏感性研究表明，粒径在高过饱和度条件下的气溶胶活化过程中比化学成分中起更重要的作用（Junge和McLaren，1971; Fitzgerald，1973;Dusek等，2006）在低过饱和度下相当重要（Kuwata等，2008; Twohy和Anderson，2008）。 为了研究体积（Bougia-tioti等，2009）和尺寸分辨的气溶胶化学成分（Medina et al。，2007）的影响，我们进行了基于粒子数尺寸分布（PNSD）的CCN数密度研究。 Stroud等，2007）。气溶胶混合状态对CCN预测的影响在人为气溶胶排放强的地区也很显著（Ervens et al.2010;Kammermann et al..2010; Rose et al.2010;Wang et al.2010; Wex等2010; Deng等2011;Kerminen等2012）。 这些用于CCN计算的方法的检查可以用于显着改善CCN数字浓度的参数化。

中国雾霾期间气溶胶光学特性（Ma et al.2011，2012），气溶胶吸湿性（Liu et al。，2011）和气溶胶活化（Deng et al。，2011）的测量表明，华北平原（NCP）是世界上污染最严重的地区之一，其中有各种强烈的气溶胶排放源。研究表明，高浓度的气溶胶粒子可能对云微物理特性和地表降水产生影响（Zhao etal。，2006a，b; Deng et al。，2009）。在这种污染情况下，CCN的参数化可能与常规方法有所不同。在详细的云模型中需要对CCN数量浓度进行精确定量，其中气溶胶的活化率非线性地依赖于气溶胶浓度。因此，有必要检查CCN参数化方案的有效性。本研究中气溶胶活化特性的强化测量用于评估CCN参数化的不同方法，包括使用CCN光谱，本体CCN活化比率，截止直径和尺寸分辨活化比率（活化曲线）。

2. 测量和数据

武清气象站于2011年11月5日至12月30日对PNSD和气溶胶活化特性进行了测量。Xu et al.报道了更多关于该地点和污染周边地区的信息。Ran等人（2011年）。通过空气动力学颗粒分级器（APS Model3320，TSI，USA），扫描移动性颗粒分级器（SMPS，Model 3936，TSI，USA）和连续流CCN计数器（CCNC，型号CCN-200，DMT，USA）（Roberts和Nenes，2005;Lance等，2006）。

SMPS主要由差分迁移率分析仪（DMA，Model 3081，TSI，USA）和凝聚颗粒计数器（CPC，Model 3772，TSI，USA）组成。 DMA鞘和样品流量分别为6Lpm和0.8Lpm。离开DMA的样品流分成两部分，CPC为0.3Lpm，CCNC的一个柱为0.5Lpm。 由TSI-AIM软件控制的DMA每5分钟扫描一次循环，并以10-430nm之间的特定尺寸增量选择粒子。通过使用该扫描系统获得PNSD和尺寸分辨激活特性（Moore等，2010）。 使用算法（Hagen和Alofs，1983;Wiedensohler等，2012）用理想三角传递函数（Knutson和Whitby，1975）和粒子平衡电荷概率分布（Wiedensohler，1988）。在10nm-10mu;m范围内的PNSD与APS测量结合获得。

DMA下游的CCNC柱以5个过饱和度操作，0.07％的20分钟，0.10，0.20，0.40和0.80％的10分钟。在每个过饱和的持续时间的最后5分钟内，CCNC的室被认为是温度稳定的。 在这5分钟内大小选择的CCN数浓度的时间序列与大小选择的CN数值浓度（NCN，S TF43）））用CPC测量。尺寸分辨的气溶胶活化比浓度和PNSD使用基于Hagen和Alofs（1983）的改进算法。 每隔一小时就有五次过饱和的大小分辨活化率。

CCNC的护套和样品流量在运动前进行了校准。在运动之前和之后，CCNC的过饱和度用硫酸铵校准（Rose等人，2008）。结果表明，有效过饱和度分别为0.061，0.083，0.200，0.414和0.812％。CCNC的另一列用于测量过饱和度为0.07，0.10，0.20，0.40和0.80％时的总CCN数量浓度，其中直接测量可导致在污染下的相当程度的低估由于柱内水分耗竭（Lathem和Nenes，2011），条件（Deng等，2011）。CCN的数量大小分布通过将PNSD和相应的大小解析活化比率相乘构建。 单位体积CCN数浓度是对CCN数量大小分布的积分，并且在以下内容中称为测量的CCN数浓度。

3. CCN数浓度计算

下面描述和比较CCN参数化的方法，包括使用CCN谱图，体积CCN活化率，截止直径和大小分辨活化率，以表征CCN数浓度的变化。

3.1 使用气溶胶数浓度的CCN光谱的参数化

图 1

只用CCN光谱参数化的方法提供了一个预测CCN数浓度的简单方法，并且所建立的数学模型只需要少数常量，CCN过饱和光谱通常被不同的公式所测量和拟合， 一个常用的公式，

由Twomey（1959b）提出用于推测Junge幂律分布和均匀的气溶胶化学组成。 这个方程只包含两个参数C和k。参数C表示过饱和度为1％时的CCN数浓度，其在大陆和污染区域比在海洋和清洁区域更高。参数k变化更大（Martins等，2009）。尽管如此，这个方程并不适合CCN光谱。Ji和Shaw（1998）提出了三个参数N，B和k的另一个公式，

这在Mircea 等人的几个公式中给出了最佳拟合。（2005年）。使用这两个公式拟合武清测量的CCN光谱。 拟合参数的概率分布函数如图1和图2所示。 1a和2a。 所有五个拟合参数在很宽的范围内变化，表明在模型中使用恒定参数代表CCN谱是不适当的。参数C和N

图 2

与气溶胶数浓度有很好的相关性（图1b和2b），但没有发现其他参数和气溶胶性质之间的简单关系。 因此C和N可以假设与气溶胶数量浓度（直径大于50nm）NCN，gt; 50纳米成线性关系，其他参数设置为整个运动期间的平均值。 CCN数字浓度然后使用两个公式。 计算得到的CCN数值浓度与高饱和度时的测量值相关性很好，但在低过饱和度下相关性较低（图1c和2c）。 如果CCN谱表达为公式（1），则测量和计算之间的拟合线的斜率远离1（0.7至1.7）。 即使参数随气溶胶数浓度变化，CCN光谱也不能很好地表现在低过饱和度。 公式（1）仅能够预测过饱和度约1％的CCN数字浓度。 公式（2）在高过饱和度或低过饱和度时没有显示系统估计偏差。 使用这两个公式预测CCN数字浓度与低过饱和度下的测量值相关性较差。

3.2 使用批量活化率计算CCN数浓度

CCN光谱的经验参数化失败主要是因为CCN光谱不能用公式精确拟合。 由于CCN数浓度很大程度上受气溶胶粒子群体控制，我们试图通过将CCN数浓度与气溶胶数浓度相关来改进CCN预测。体积活化率()通常用于表征这种关系，即,，其中是在过饱和度S时的CCN数浓度。参考气溶胶数量浓度通常表示在测量的尺寸范围内测量的颗粒数量浓度。由于测量的气溶胶粒度范围可能在每个运动中有所不同，因此从导出的批量活化率可能无法直接比较。本研究中的体积活化率是使用不同的参考气溶胶数浓度获得的，并应用于CCN计算。 下面考虑三个参考气溶胶数量浓度，即（1）总气溶胶数浓度，（2）累积模式气溶胶数浓度，以及（3）假定硫酸铵气溶胶的CCN数浓度。

3.2.1使用测量的CCN数浓度与总气溶胶数浓度之间的比率

体积活化率使用总气溶胶数浓度（在此我们使用直径大于10nm的颗粒的数浓度，）（）经常在文献中报道。Pruppacher和Klett（1997）总结了以前的测量结果，并指出（1％过饱和比）在海洋气溶胶中为0.2-0.6，大陆气溶胶为0.004-0.25。然而，在亚马逊盆地测量的大量活化率在过饱和度为0.15，0.30，0.60，1.00和1.5％时分别为0.070，0.235，0.458，0.682和0.818（Roberts等，2002）。 在中国广州大都市附近测量的大量活化率（基于）在过饱和度0.068，0.27，0.47，0.67，0.87和1.27％分别平均为0.06，0.36，0.53，0.59，0.71和0.85（Rose等，2010）。 在地中海东部测得的平均体积活化比率（基于）在过饱和度分别为0.21,0.38和0.5％以上时分别为0.5,0.7和0.8（Bougiatioti等，2009） 。图3a显示了武清不同过饱和度下大量活化比率的概率分布函数（PDF）。参考数浓度是在10nm-10mu;m的测量尺寸范围内的总气溶胶数浓度。 体活化率在过饱和度0.061和0.083％的情况下大多在0到0.2之间。 过饱和度超过0.200％时的体积活化率表现出很大的变化，这可能是由于气溶胶粒径的变化，即PNSD的形状变化所致。 由于尺寸分解活化比率相对稳定，当大于的颗粒比例（见3.4.1）较大时，体积活化比例较大，反之亦然。

图 3

在这里我们检查了使用这个比率来预测CCN数字浓度的结果。平衡体积活化率在过饱和度为0.061,0.083,0.200,0.414和0.812％时分别为0.06,0.1,0.37,0.54和0.65。 通过将总气溶胶数量浓度与平均批量活化比率相乘来计算CCN数字浓度。结果如图3b所示，拟合线和相关系数的斜率列于表2中。在每个过饱和下，测量和计算的CCN数值浓度的相关系数大多低于0.8，较低的过饱和值低。 在任何大气云过饱和状态（即直径为10-30nm的颗粒）内，颗粒数量可能很小（累积模式主导条件）或较大（新的颗粒形成事件）。 虽然这些颗粒太小而不能促成气溶胶活化，但它们对体积活化比率有很大影响。 因此，用散装法计算CCN数字浓度并不是一个合适的方法

3.2.2 使用测量的CCN数浓度与累积模式气溶胶量浓度之间的比率

使用CCN和累积模式气溶胶测量也可以获得批量活化率。 累积模式（直径大于100nm）气溶胶的PNSD通常用空气光学粒子计数器（OPC）测量，如被动腔气溶胶光谱针（PCASP）。 由PCASP数字浓度得出的批量活化比率在干燥季节过饱和度为0.36％时为0.41-0.85，而在南部非洲湿润季节过饱和度为0.28％时为0.20-0.45（Ross等人，2003）。 Breed等人 （2002）发现边界层内的体积活化比率小于1，边界层上方的体积活化比率大于1。

图 4

图4a显示了武清中累积模式气溶胶数浓度（）（）的体积活化比。 在过饱和度0.061和0.083％下远低于1，在0.200％约为1，因为这种过饱和的CCN主要由大于100nm的粒子组成。 小于100nm的粒子在过饱和度为0.414和0.812％时也对CCN起作用，导致高于1。

的运动平均也被用来计算CCN数浓度（图4b）。在所有过饱和度下，测得和计算的CCN数值浓度的相关系数大于0.60，也大于使用情况下的相关系数。积聚模是比总气溶胶颗粒更好CCN数量的指标。 在过饱和度达到0.200％时达到了最好的一致性，拟合线的斜率接近于1

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