东亚地区人为硫酸盐的区域模拟及其对模式参数的敏感性外文翻译资料

 2022-12-07 16:08:30

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东亚地区人为硫酸盐的区域模拟及其对模式参数的敏感性

By YUN QIAN1,3, FILIPPO GIORGI1,*, YAN HUANG2, WILLIAM CHAMEIDES2 and CHAO LUO2, 1Abdus Salam International Centre for Theoretical Physics, Trieste, Italy; 2Georgia Institute of Technology, Atlanta, Georgia, USA;3START Regional Center for TEA, IAP/CAS, Beijing, China

摘要 我们对通过区域气候模式的在线模式驱动的SO2/SO42-化学传输模式对东亚地区人为硫酸盐进行的一系列模拟进行了讨论。分析OH和H2O2含量，云参数，SO2干沉降和排放强度的敏感性和对不同组成部分的硫含量进行检查。SO2和SO42-的柱浓度，显示出在时间尺度上明显的从季节性变化到日变化，SO2和SO42-柱浓度的不同表现是由于化学转换的相互作用，去除和运输过程。SO2和SO42-表现出明显的空间差异性，排放在调节SO2空间分布处于主导地位。大气中的SO2和SO42-含量与表面排放接近线性相关。液相SO2、SO42-转换和湿清除是调节SO42-含量的主要因素，干沉积、气相从SO2到SO42-转换是次要的。液相转化和干沉积是二氧化硫的主要损失机制。该模式显示了对OH，H2O2的浓度变化，和云参数敏感度较低，而对某些特定的干沉积速度的敏感性更加明显。总体而言，我们的研究结果与以前的建模研究相符合，并且结论的可用范围很有限。

1.引言

现今人们意识到了城市工业和农业活动排放的人为污染物特别是对区域气候及环境有重要的影响(IPCC, 1996)。这个问题对高度工业化的地区尤其重要，比如英联邦和欧洲，和像亚洲的东部和南部这样发展迅速的地区，这些地区的污染物排放有的已经非常高了，有的将在未来的几十年里迅速增长。二氧化硫（SO2）是一种最吸引人们注意的污染物，它在燃烧过程中以气体状态排放，比如在化石燃料的燃烧过程中。SO2一旦被释放进入大气中，最终就会被氧化成硫酸盐气溶胶粒子（SO42-）。这些粒子既可散射太阳辐射（“直接辐射效应”），也可以作为云凝结核，从而改变云的微物理和光学特性（“间接辐射效应”）。在气候模拟中包含了硫酸盐气溶胶的气候效应给气溶胶粒子有的显著气候强迫提供了证据(IPCC, 1996)。

在气和液（云）相从SO2到SO42-的氧化过程均涉及复杂的化学机制(Chameides, 1984)。目前，将这些完整的机制包含在复杂的气候模式中是不可行的。因此，只包括几个示踪剂的简化后的硫化学方案已经在气候研究中发展起来(Langner and Rodhe, 1991; Pham et al., 1995; Chin et al., 1996; Kasibhatla et al., 1997; Feichter et al., 1996; Lohmann et al., 1999; Barth et al., 2000; Rasch et al., 2000)。这些研究大多采用相对粗糙的分辨率的全球模式。另一方面，区域气候模式的最新发展（Giorgi and Mearns, 1991，1999；Giorgi, 1995)和人为硫排放区域效应研究使硫化物适合区域建模系统的使用。

其中一个人为污染物对环境的影响问题尤为相关的地理区域是东亚地区，目前全球发展最快的地区之一。东亚地区的污染物排放量在过去几十年里一直持续且快速增长，并预计在未来十年里将继续增加(Streets and Waldhoff, 1999)。观测和模拟研究表明，气体和颗粒物可能会影响区域气候、生产力和当地生态系统(Qian and Fu, 1997; Zhou et al., 1998; Qian and Giorgi, 1999; Chameides et al., 1999)，大量的建模工作已经解决酸沉降和区域间的运输问题(Ichikawa and Fujita, 1995; Huang et al., 1995;Wang et al., 1996)。近期，一个名为CHINA-MAP的国际性项目已经启动，旨在阐明在东亚地区的人类活动，气候和农业之间的相互作用机制(Chameides, 1995)。这个项目的核心建模工具是由一个区域气候模式，该模式由Giorgi等 (1993a, b; 1999) 和 Giorgi、Shields (1999)提出，再加上一个气层的化学传输模式组成。

作为对区域化学，气溶胶与气候模式耦合的第一步，Qian和Giorgi (1999)将区域气候模式（RegCM）和包括源汇还有辐射过程但是没有化学机制的第一代硫酸盐（SO42-）模式交互耦合。他们研究的目的是调查SO42-辐射强迫和区域气候之间的相互作用。而在本文中我们拓展了Qian和Giorgi(1999)的工作，检查在区域气候模式框架内并入第二代硫化学模式的工作。该模式遵循kasibhatla等人（1997）的方法。它包括SO2和SO42-作为源、传输和汇的示踪剂，从SO2到SO42-的化学转化机制。这是可以明确地说明SO2→SO42-氧化机制的最简单模式，并有望在china-map项目框架下为一系列区域气候实验提供依据。

有了这些前提，我们工作的主要目标可以概括如下：

（1）探讨东亚地区的人为SO2和SO42minus;在时间和空间尺度上的分布特征，并检查排放的相对作用，气象场，化学和清除机制对这种特征的调节作用。我们分析的是有限的硫循环，并且没有在实验中包括气溶胶对气候的辐射强迫作用。此外，我们将研究限制在没有自然源贡献下的人为硫排放。

（2）SO2/SO42minus;模式在不同化学过程和云过程采用一些简化的假设。本研究的目的是评估这些假设在模式中的敏感性。这也有助于确定一个用于区域硫化学气候相互作用研究的合适复杂程度的模式。

第2节首先介绍模式和实验设计。然后第3节分析敏感性实验的结果，第4节是总结。

2.模式和实验设计

2.1区域气候模式

在本次研究中，我们使用的区域气候模式（RegCM）是由Giorgi等人 (1993a, b)最初开发并被Giorgi和Shields(1999) 、Giorgi et al. (1999)发展的版本。区域气候模式（RegCM）是在NCAR /宾夕法尼亚州立大学中尺度MM4和MM5模式基础上，在sigma;垂直坐标下的符合流体静力学，有限区域网格点模式原始方程。地面过程表示通过生物圈-大气传输方案（Dickinson等，1993）体现，边界层物理以Holtslag等人（1990）的非本地方案制定。可分辨性降水通过由Giorgi 和 Marinucci (1996) 、Giorgi 和 Shields (1999)简化的外显式描述，而Anthes的Kuo型方案（1977） Anthes等人描述的简化形式，1987）是用于我们表示对流降水的模拟中。辐射传输是利用NCAR气候模式版本CCM3（Kiehl et al.，1996）的辐射包进行描述的。

2.2硫模式

我们的硫示踪模式是根据Kasibhatla等(1997)的研究结果。两个预报方程解决了SO2和SO42-的混合比（）问题。

（1）

（2）

等式（1）和（2）里面的r.h.s.分别代表水平和垂直平流，FH、FV代表水平和垂直湍流扩散参数。Tcum代表积云对流的垂直运输作用，Sr是源项，Rw,ls，Rw,cum表示溶解和降水作用的湿清除项，Ddry代表干沉降，表示包括气相和液相途径的化学转化项。

所有的平流和扩散项使用的云水混合比和MM5中的相同。(Grell et al., 1993; Qian and Giorgi, 1999)。在积云的垂直输送中假定当积云对流被激活时，示踪剂就会在积云的云底和云顶之间被均匀混合（恒定混合比）(Kasibhatla, pers. comm., Qian and Giorgi, 1999).

湿清除参数化是在Giorgi和Chameides (1986)和 Giorgi (1989)基础上的。对于可分辩尺度降水，模式中我们通过Giorgi和Marinucci (1996) and Giorgi and Shields的简化的显示水汽方案精确地计算出云水含量。这个云水混合比预报方程由传输、凝结蒸发和将云水转化为雨水的Kessler-type自动转换参数(see also Qian and Giorgi, 1999).并假设雨水立即降落下来。在可分辨尺度降水中假定在时间步长Delta;t内被移除的示踪物的总量由式子（3）得出，其中是示踪物溶解进入云水的部分，假设SO42minus;含量为1，则SO2取决于液水含量溶解平衡常数(Chameides, 1984)。等于云水混合比除以云水转化为雨水的效率计算出的在云水中全部迁移所用的时间(Qian and Giorgi,1999)。由于变量是由云水含量决定的，所以它的变化很快，但大尺度的云平均生命期为几个小时。对于可分辨尺度的湿清除，我们假定整个网格箱里布满了云。

另一个相似的表达式在积云内清楚模式中使用（4）

表示网格箱中云内对流部分，代表在云水中清除的时间，假定是一整个积云生命期即20分钟。根据Giorgi and Chameides (1986)我们设定=0.3。

SO2的云内清除包括Levine and Schwartz (1982)的参数化研究，和使用恒定的干沉积速率。SO42minus;的沉积速率为0.2cm s-1 (Langner and Rodhe, 1991)。对于SO2来说，测出了很多不同速率，因此在文中使用的数值范围很大。我们在地表实验中使用的数值，包括了Luo et al. (2000)陆面上的0.8 cm s-1和海面上由Warnek (1988)估计的0.4 cm s-1。在其他研究中，海面上使用的值比陆面上要大(Langner and Rodhe, 1991; Chin et al., 1996)。基于这些研究，我们在海面上使用的了0.8 cm s-1，陆面上0.4 cm s-1完成了两个敏感性实验。沉降速率在模式底层40-45米厚度的平均浓度层中起作用。

从SO2到SO42-有两个氧化途径，一个是气相的一个是液相的。气相氧化途径从SO2和OH的反应开始，这取决于OH的浓度和反应速率。在我们的模拟中，速率数值从DeMore et al. T(1994)而来，且包括对温度的明确依赖关系。OH浓度是Luo et al. (2000)在区域模拟中得到，使用区域模拟的气象场的模拟计算来运行完整的化学输送模式（区域算沉降模式RADM）为我们的区域和模拟过程。在我们的实验中对于OH我们有可用的三维空间月平均值。

图1：1994年7月和11月（a）OH、（b）H2O2的区域月平均垂直剖面。数据来自Lou et al.（2000）的模拟。OH的单位是pptv，H2O2单位是ppbv。

图一展现了通过RADM模拟且平均后的OH在七月和十一月浓度的垂直剖面的例子。Luo et al (2000)将OH的模拟值和在中国四个地点的观测值相比较进行了讨论。OH基础和空间和暂时的特点有如下特征：随纬度变化明显，OH浓度随纬度

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