设计水中稳定绿色发光的带有可在光电子设备中应用包装的CH3NH3PbBr3钙钛矿型材料外文翻译资料

 2022-12-26 06:12

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设计水中稳定绿色发光的带有可在光电子设备中应用包装的CH3NH3PbBr3钙钛矿型材料

Young-Hyun Song a,1, Jin Sun Yoo a,1, Eun Kyung Ji b,1, Chul Woo Lee a, Gill Sang Han c, Hyun Suk Jung a,uArr;, Dae-Ho Yoon a,b,uArr;

亮点：

我们成功地组装了明亮的绿色发光MAPbBr3钙钛矿的感光胶片。

NOA 61 可以被用作一种发冷光材料的包装材料。

带包装的绿色发光MAPbBr3适合用于光电子设备中。

关键词：

CH3NH3PbBr3钙钛矿

光电子设备

NOA 61

摘要：

这里我们报道了一种用带有Norland光学粘合剂61包装组合成的在水中稳定绿色发光的CH3NH3PbBr3 钙钛矿材料。这个准备好的使用Norland光学粘合剂61的胶片有一个显著的狭窄发射光谱带和一个在水中清晰的立方体结构相位。与准备好的材料比较表明用NOA61包装的CH3NH3PbBr3 钙钛矿材料有最好的发光性能与在水中的稳定性有关。带包装的绿色发光材料有望能够展示有趣的性能以适用于光电子设备如显示器，照明设备和光学传感器中。

1.介绍

金属卤化物钙钛矿材料已经坚定地成为了一种最有前途的太阳能电池板材料由于它们卓越的20%的光电转换效率。这些材料有优秀的表现如高的吸收系数，平衡的电子-空穴迁移率，长的激子扩散长度和相对低的合成温度要求。钙钛矿太阳能电池已经被集中地研究应用在发光二极管的白光产生方面。白色发光二极管的标准样式由带有在硅树脂中黄色发光的Y3Al5O12: Ce3 磷光剂的氮化铟镓蓝色发光二极管组成并且最理想的光谱和太阳光谱不同。最近，胶体的量子点由于其明亮的发光特性，高的电荷载体迁移率和带有基于在展示应用方面整个范围宽色彩背光的颜色可调谐性的狭窄的发射光谱带。尽管量子点有这么多优点，由于缺少廉价材料商品化仍然很困难。通过在发光二极管中使用钙钛矿材料，量子点的限制可以被忽略。CH3NH3PbX3的电子结构有一个钙钛矿结构，归因于X的p轨道和铅的p轨道。因此，这种材料的带隙可以通过X的p轨道被调整以应用在发冷光的材料中。重要的是，对于CH3NH3PbX3 钙钛矿型材料将发射波长从780nm（X=I）调整到530nm（X=Br）再到410nm（X=Cl）是有可能的。换句话说，红、绿和蓝波长的波是有可能用于光电子设备的。虽然仪器的表现和特性已经得到改善，但是钙钛矿型发光二极管的一个最具有吸引力的方面是它们长期的稳定性。很多研究者已经发现了发光特性的增强，但是几乎没有研究注意到钙钛矿型发光二极管的封装、稳定性和退化方面。这里，我们研究高亮度绿色发光CH3NH3PbBr3钙钛矿型材料的封装以改善它们的发光性、稳定性以及在水中的退化。所有的过程都在室温下进行。

2.实验所得

所有的反应物在没有进一步提纯的情况下被使用。99.9%纯度的卤化铅化合物(PbBr2)从Sigma-Aldrich公司购买。99.5%纯度的溴化铵(CH3NH3PbBr)从Luminescence Technology Corp购买并且用于绿色发光CH3NH3PbBr3钙钛矿型材料的合成。99.8%纯度的二甲基甲酰胺(DMF)，99.9%纯度的二甲基亚砜(DMSO)，99.9%纯度的乙醚，99.8%纯度的氯苯和聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA, Mw = 15,000)也是从Sigma-Aldrich公司购买。紫外光固化粘合剂（NOA61）从Norland公司购买。 对于绿色发光MAPbBr3钙钛矿型胶片的制作，FTO镀膜玻璃基板清洗用丙酮、去离子水和乙醇在超声波浴15分钟。 一部分(40 wt%)铅三溴铵(C H3NH3PbBr3)溶液通过添加MABr和PbBr2比例为1:1的粉末到DMF和DMSO的混合物(4:1 v/v)中制成的。混合物在室温下搅拌一小时，然后在干净的玻璃基板上以每分钟2000转的转速旋凃20秒。在加速旋转的过程中，基板用乙醚滴铸法处理。基板在一个热盘上在60摄氏度的情况下干燥一分钟，然后在100摄氏度的情况下干燥一分钟。绿色发光CH3NH3PbX3 钙钛矿型胶片的制作过程被展示在图1. 搅动的氯苯溶液缓缓的加入到PMMA(30 wt%)中十分钟并且混合在超声波中浴十分钟。PMMA封装溶液在3000转每分钟的情况下被涂覆上CH3NH3PbBr330秒。封装的CH3NH3PbBr3基板被储存在真空下2小时。NOA。61在氯苯(50 wt%)中在黑暗条件下搅拌一小时。NOA。61封装溶液用CH3NH3PbBr3在3000转没分钟的情况下包裹30秒。封装的CH3NH3PbBr3基板在紫外光(X LiteTM 500)下照射3分钟。封装好的CH3NH3PbBr3基板被放置在390nm波长的紫外线发光二极管晶片（AT556LWSNE,东部LED，有限公司，韩国）上并在150摄氏度下干燥2小时。用X射线衍射（XRD，D-MAX 2500，Rigaku）研究了绿色发光CH3NH3PbBr3钙钛矿材料，CuKa靶在10L 6 2h 6 50L的范围内。通过紫外可见（UV / vis）光谱（Perkinel-mer，Lamda 35）和光致发光（PL，PSI Co.，Ltd。，韩国）测量了玻璃上的CH3NH3PbBr3的吸光度，该光致发光装置配备有500W氙气放电灯作为 激发源。 使用场致发射扫描电子显微镜（FE-SEM，JEOL，JSM-7600F）研究了绿色发光的MAPbBr3钙钛矿材料的厚度。 用仪器系统（CAS-140CT）测量绿色发光CH3NH3PbBr3钙钛矿材料的发光特性，并用光学显微镜（桂林桂光仪器有限公司，GL- 99BI）。

图1. 绿色发光CH3NH3PbBr3钙钛矿材料的制造工艺说明

图2. （a）水环境中绿色发光的CH3NH3PbBr3钙钛矿材料的XRD图案，（b）浸入的CH3NH3PbBr3作为水中包封的函数的图像

3．结果与讨论

为了证实绿色发光的CH3NH3PbBr3钙钛矿层的形成，我们测量了如图2（a）所示的X射线衍射（XRD）。15.02L，20.1L，21.3L和30.28L的清晰图案分别归因于（1 0 0），（1 1 0）和（2 0 0）平面。 根据之前的报告，晶格参数与稳定的立方Pm3m相一致。 当绿色发光的CH3NH3PbBr3钙钛矿层浸入水中时，由于水中环境不稳定，钙钛矿结构完全崩溃。 PMMA / CH3NH3PbBr3/ Glass样品在第二阶段立即开始与PbBr2分解。然而，在NOA 61 / CH3NH3PbBr3 / Glasssample中，观察到单相，因为NOA 61在水中具有优异的钝化性质。 NOA 61封装绿色发光CH3NH3PbBr3材料的SEM图像在补充信息图S1中给出。 绿色发光的MAPbBr3钙钛矿层的退化特性如图2（b）中所示。绿色发光的CH3NH3PbBr3膜的光学性质如图3所示。在PL谱中，在图3（a）中可以观察到具有38nm的全宽半最大值（FWHM）为519.7nm的窄而尖锐的发射带。该发射带适用于显示技术。此外，绿色发光的CH3NH3PbBr3膜的紫外 - 可见吸收光谱具有宽的吸收光谱，并且在535nm附近显示突变，如图3（b）所示。这归因于2.3eV的溴化物Pero的直接带隙。图3（c）表示PL光谱作为封装材料的函数，包括原始CH3NH3PbBr3的光谱。我们评估了波长为390 nm的PL强度。原始绿色发光CH3NH3PbBr3样品与其他样品相比显示出最高的PL强度，因为其他样品被聚合物覆盖以进行封装。所有样品的PL峰位置为519.7nm，平均FWHM为约38nm，Ra值为72.161。这些结果表明，CH3NH3PbBr3钙钛矿材料是高分辨率显示材料的好候选者。 为了检查水中的稳定性，用密封材料分析了PL强度的变化，如图3（d）所示。随着浸入水中的增加，PL强度的变化被观察到。在原始的CH3NH3PbBr3钙钛矿层中，由于钙钛矿结构的分解，没有观察到发射。 这也对应于图2（a）中的XRD图案。 此外，由于PMMA在水中的分解，PMMA包封的钙钛矿膜的PL强度进一步降低。 然而，由于NOA 61的钝化特性，NOA61封装的CH3NH3PbBr3钙钛矿层与其他样品相比，保持了其在水中的稳定性。发光的降解机理如补充信息图S2和视频1中所示。图4（a）示出了绿色发射NOA封装的CH3NH3PbBr3样品的亮度 - 电流密度 - 电压性能。 在3.59V时，器件的亮度达到3120cd / m 2的亮度，电流密度为2410mA / cm 2。 如图4（b）所示，绿色发射的NOA封装的CH3NH3PbBr3样品显示出高纯度的斑点，这与“国际照明”（CIE）颜色坐标图（x = 0.08423，y = 0.73245）相对应。这种绿色发光封装材料满足高分辨率显示技术应用的要求。图4（c）示出了在3V和3.5V电压下，波长为390nm的近紫外LED（近UV）芯片上具有CH3NH3PbBr3钙钛矿层的PeLED器件的发光特性. CH3NH3PbBr3钙钛矿层的光学行为通过光学显微镜分析。在3 V和3.5 V时，Pristine，PMMA和NOA 61封装的钙钛矿层都呈现绿色发光颜色。 然而，除了NOA61封装的CH3NH3PbBr3样品之外的所有样品，绿色发光的CH3NH3PbBr3钙钛矿层浸渍在水中后降解。 该结果表明NOA 61可用作发光钙钛矿材料的包封材料，以改善其在水中的长期稳定性。

图3. （a）原始绿色发光的CH3NH3PbBr3钙钛矿材料的PL强度，（b）原始CH3NH3PbBr3钙钛矿材料的吸光度，（c）PL强度作为封装的函数，（d）PL强度与水环境中的封装差异

图4. （a）绿色发光NOA封装的CH3NH3PbBr3样品的亮度 - 电流密度 - 电压性能，（b）国际照明委员会（CIE）颜色坐标图NOA封装样品，（c）PeLED的光学

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