日本东京市区PM2.5和水溶性离子的测定及其来源分析外文翻译资料

 2022-11-26 07:11

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日本东京市区PM2.5和水溶性离子的测定及其来源分析

Shiori Ota1, Junya Hanasaki2, Kazuhiro Toki2, Takuto Horigome2, Akihiro Takemasa2, Yuri Ohkoshi3, Nami Takahashi3 and Yoshika Sekine1, 3, *

  1. Graduate School of Science, Tokai University, Kanagawa, Japan；2. Tokai University Bosei Senior High School, Tokyo, Japan；3. Department of Chemistry, School of Science, Tokai University, Kanagawa, Japan）

摘要：由PM2.5颗粒物造成的空气污染在东亚地区一直引起大量的关注。这项研究从2013年7月至2015年5月在日本东京市中心涩谷地区采集了PM2.5并对其水溶性离子进行分析，为了更好了解城市PM2.5的空气污染机制和潜在来源。分析结果表明PM2.5是无形的颗粒聚集体的混合物，其质量浓度范围为5.4~39gbull;m-3，平均值为14plusmn;6.7gbull;m-3（n=46）。SO42-和NH4 是PM2.5中主要组分，其大量存在能够确定PM2.5的变化水平。高浓度时间发生的季节颗粒物主要来源于亚洲大陆，通过远程输送改变城市气溶胶和土壤颗粒的化学成分。

关键词：PM2.5，水溶性离子，来源分配，东京

  1. 引言

空气污染细颗粒物PM2.5，定义为空气动力学直径小于2.5m的大气颗粒物，由于其在中国严重的污染水平及其对人体健康的不良影响在东亚地区一直引起广泛的关注[1,2]。暴露在PM2.5中会增加肺或心血管疾病的死亡率，记录在一些已有的研究中如哈佛六城研究[3~5]，美国癌症社会机构（ACS）研究[6~8]，英国研究[9]和其他有价值的研究总结在参考文献中[10]。在中国城市进行流行病研究发现短期暴露于PM2.5中也会增加日常死亡率[11,12]。不过与其他国家不同，日本没有发现明显的颗粒物与死亡率之间的关系[10]。PM2.5是天然源和人为源排放和生成的各种颗粒物的混合物，因此不良健康影响的出现取决于PM2.5在受体点位的化学组分。所以，使用化学指纹图谱了解PM2.5的化学组分和来源分配对复杂介质的污染控制很重要。

水溶性组分是组成PM2.5质量的主要组分[13,14]。主要离子如SO42-，NO3-，和NH4 对气溶胶的吸湿性和酸度有影响，它们在空气中的浓度随季节和地理位置而不同[13]。这项研究从2013年7月至2015年5月在日本东京市中心涩谷地区采集了PM2.5并对其水溶性离子进行分析，为了更好了解城市PM2.5的空气污染机制和潜在来源，采用相关性分析和轨迹分析。相关性分析已经广泛用于颗粒物来源分析，因为颗粒物空气浓度的季节变化及其组分显著的相关关系可能会表征相关变量间有共同排放源的可能性[15]。空气轨迹也用于研究源-受体在环境研究中的关系通过从排放源（前进）或采样点（向后）计算气流模式[16,17]。在这项研究中，使用后向轨迹分析研究东京中心地区PM2.5高质量浓度的潜在源区域。

  1. 方法

2.1 采样点

图1显示了地理位置，日本东京涩谷。PM2.5的常规采样是在东海大学博西高中校舍的露天场所进行。涩谷是东京中部最大的城市之一，人口密度较大每平方公里13540人。这个城市尤其对年轻人是日本时尚中心。采样点位于城市的文化和住宅区。

图1 日本东京中部涩谷采样点位置

Figure 1 Location of sampling site, Shibuya, central Tokyo, Japan

    1. 采集PM2.5样品

连续7天使用流量为16.7Lbull;min-1的采样器(Thermo Fisher Scientific, Partisolreg; - FRM Model 2000)，使用的滤膜为直径47mm的Whatman石英膜对PM2.5样品进行采集。采样前后将滤膜放在恒温（20℃）恒湿（50plusmn;5%）环境中平衡超过24h，然后使用微量天平称量滤膜的质量。PM2.5的质量浓度由采样前后滤膜质量差和空气采样体积决定。日常PM2.5采集和PM2.5质量浓度的测量由高中生进行，随后由东海大学员工进行化学分析。

2.3 FE-SEM和EPMA分析

使用扫描电子显微镜（FE-SEM，Hitachi，S-4800）观察到组成PM2.5的单个细颗粒的形态，在涂上薄的金涂片后以得到更好质量的二次电子图像。在东海大学使用电子探针分析仪(EPMA, Shimadzu, EPMA-1610)分析石英滤膜上颗粒物中主要离子的分布。EMPA是一种非破坏性的分析工具，用于确定小体积固体材料（10~30m3）化学组分。样品被电子束轰击，来自样品的信号被收集和像一张地图一样显示。

2.4 水溶性离子分析

测定PM2.5质量浓度后，使用穿孔冲头将滤膜切为直径14mm的小滤膜。将两片小滤膜放入试管加入10ml超纯水轻微晃动90min得到PM2.5中的水溶性离子。使用0.20m孔径一次性醋酸纤维过滤头(Advantec,DISMIC-25CS)过滤后，将滤液进行离子分析。使用离子色谱（IC）系统测定水溶性离子（Na ,NH4 ,K ,Mg2 ,Ca2 ,Cl-,NO3-,SO42-）的质量浓度。

用于测定阳离子的IC系统由带有电导率检测器COD-10AVP的Shimadzu LC-20AD组成。在以下条件下使用：柱子，4.6times;150mm，7m，Shim-pack IC-C4(Shimadzu)；淋洗液，2.5mM草酸溶液，1mlbull;min-1(强度)；烤箱温度40℃；注射体积20L。阴离子的IC系统由Dionex ICS-90配化学抑制器AMMS III。配备IonPac AS9-HC (Dionex) （4.0times;250mM）型分离柱，IonPacAG4 (Dionex)保护柱；淋洗液为5mM碳酸钠溶液，1.0mlbull;min-1（强度），化学抑制剂为15mM的硫酸溶液，1.0 mlbull;min-1；烤箱温度40℃；注射体积25L。使用超纯水稀释一系列等级的NaCl, NH4Cl,KCl, MgCl2, CaCl2, NaCl, NaNO3 and Na2SO4试剂用来标定和测定。所以试剂均来自日本关东化学。

在现场处理和储存期间略有发现阴离子空白样品污染，阴离子检出限被定义为三重标准差，阳离子标准溶液为1.0Lbull;ml-1（3）。各离子的检出限为Na 0.0053gbull;m-3，NH4 0.0030gbull;m-3，0.0023gbull;m-3K ，0.0032gbull;m-3Mg2 ，0.013gbull;m-3Ca2 ，0.0010gbull;m-3Cl-0.0029gbull;m-3NO3-，0.0036gbull;m-3SO42-。

2.5 后向轨迹分析

为了表征采样期间空气块的普遍特征和评估PM2.5本地源和远距离输送的相对贡献，对采样点（经度：139.7,纬度：35.6）在采样期间每24h使用气象数据管理程序进行3天后向轨迹计算。(Center for Global Environmental Research, National Institute for Environmental Studies) 由Zeng等开发[16,17]。地面高度设定在500m。

3 结果与讨论

3.1 PM2.5的形态和元素图

图2展示了典型的FE-SEM图像，东京涩谷在石英滤膜上采集的细颗粒物。无形颗粒物的聚集体附着在纤维网的表面上。这些颗粒似乎是不同微粒和形状的混合物机构不统一，所以很难通过视觉观察识别。

图2 在东京涩谷采集PM2.5样品典型的FE-SEM图像

Figure 2: A typical FE-SEM image of the PM2.5 sample collected at Shibuya, Tokyo (x3000)

EPMA分析显示PM2.5中主要丰富的元素如Al，C，Ca，Fe，K，Mg，N，Na，O，S，Si，和Ti。其中Si和O是石英纤维本身的主要成分，一定量的Al，Ca，Mg和Na是滤膜所含有的杂质[18]。除了这些元素，发现相对较多的元素为C和S。图3显示了C和S的元素分图（480times;480m）。碳（红点）广泛分布于所有样品且含量较高。这意味着细颗粒物中包含碳，通常称为元素碳（EC）和有机碳（OC）,是在东京涩谷采集PM2.5样品的主要成分。同时图片也显示了S的存在（红点），具有非常精细和分散的特征。与碳相比含硫颗粒物比含碳颗粒更好，因为大部分含S的气溶胶如水溶性硫酸盐是来自气体二次颗粒转化来的。

图3 PM2.5样品中C和S的元素分布图

Figure 3: Elemental distribution maps of C and S on the PM2.5 sample collected at Shibuya, Tokyo

3.2 PM2.5和水溶性离子的质量浓度

PM2.5和水溶性离子的平均质量浓度和标准偏差总结在表1。为了方便调查季节性差异，将结果分为四个季节。春季（3月至5月），夏季（6月至8月），秋季（9月至11月），冬季（12月至2月）。在表中也列出了每个季节的平均值和标准偏差。PM2.5周平均质量浓度范围为5.4~39gbull;m-3，平均值为14plusmn;6.7gbull;m-3（n=46）。PM2.5在春季和冬季由于高浓度事件出现高质量浓度，夏季和秋季相对较低。年平均质量浓度稍小于日本PM2.5环境质量标准（15gbull;m-3），由PM2.5引起的空气污染目前没有这么严重。

表1 2013年7月至2015年5月在日本东京涩谷观察到PM2.5和水溶性离子的质量浓度（平均值plusmn;标准偏差mu;g/m3）

Table 1: Concentrations of PM2.5 and Water Soluble Ions Observed at Shibuya, Tokyo, Japan from July 2013 to

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