云雾中的液滴尺度依赖性和化学组成外文翻译资料

 2022-12-07 04:12

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云雾中的液滴尺度依赖性和化学组成

摘要：首次对云和雾中受液滴大小决定的无机离子和微量金属含量的测量是通过科罗拉多州立大学五级云雾水采样器在实地调查山地云和辐射雾中五级采样数据研究。尽管一些液滴分级有重叠发生，CSU 五级采样数据有效地分离了最大（直径大于30um）和最小（直径小于10um）的液滴，使得此前的2到3级的收集器不能根据液滴大小确定液滴中化学成分含量。在白面山，二级采样测量显示PH和主要离子（NH4 , NO3-和SO42-）的含量和液滴大小密切相关。这些主要离子含量与在戴维斯对雾的测量中含量差距有区别，大约比二级采样小液滴化学成分含量高10。在这两个地点，CSU 五级采样数据测量值在液滴粒径谱范围普遍很大。CSU 五级采样数据数据显示在白面山主要离子浓度与液滴大小呈现U型曲线，在戴维斯则呈现L型曲线，分数最大值和最小值上升了2（白面山）和30（戴维斯）。低浓度成分类别在两地显示多种浓度和液滴大小的曲线的差异，即CSU 五级采样数据比二级采样的数据更有波动性。在戴维斯雾的测量中，观察到了尽管含量稀少但重要的亚亚硝酸盐浓度，这种成分相对而言在大液滴中含量较高，其中铜离子含量值得深入调查。本文的发现与其他的研究结果一致。同类文章阐释了CSU 五级采样数据方法对于戴维斯雾中的液滴大小决定的化学成分溶解度增加现象的影响和优势。关键字：云化学成分，雾化学成分，辐射雾，白面山，亚硝酸盐

1.引言

尽管估计不同，在地球表面任何时候都覆盖着大约50%占整个对流层7%-15%的云。有些云普遍表现为多相反应，而其他有些云内过程在大气化学形式中有重要地位。例如，全球大气中80%-90%SO2中的S（一个在酸雨和悬浮气溶胶粒子中的关键成分）是在云层中形成的。在Mt. Mitchell, NC and 白面山 Mtn和NY这些高海拔地区对云层的截留可以导致该地区30%-60%氮和硫的沉积。在Californiarsquo;s San Joaquin Valley发生的浓稠的冬雾和其高含量的大气微粒物质相关，尽管这些雾本身对微粒具有清除作用。最近有观测显示，云能扰乱当地的氢氧化合。能形成液滴的气溶胶颗粒（云凝结核）尽管只占云中沉淀物的10%，却需要3-7个循环来去除，每个循环都可能改变颗粒的性质。因此云的形成可以直接或间接地影响气候。更有甚者，液滴的成分并不一致。在一些环境下的模拟和观测显示出考虑受液滴大小决定溶解性的化学成分比整体处理更为重要。尤其当液滴大小被考虑的时候，硫的氧化比平均整体处理的方法预测的数值要显著。这很大程度上取决于高度的非线性臭氧和金属催化自氧化S(IV)-to-S(VI)转化途径。雨中的成分（包括水）能在云中或云蒸发时在气态和不同液滴大小情况下重新分配。因此，云能影响大气中气相，固相，液相中的化学反应。与液滴大小相关的化学成分有关的知识有助于我们预测云对环境的影响。

1.1液滴大小决定的成分

最早被Ogren and Charlson提及：在有沉淀作用的云中所有的非挥发的溶质浓度，根据液滴直径会显示出一个瞬时的U型，这代表两种截然不同的微观物理学领域。下行曲线（增长平衡模式中随着液滴体积增长溶质浓度下降）代表未激活或新激活的液滴。在曲线平衡处溶质浓度由于稍小的未激活液滴增加，这是由于更高浓度的溶质浓度要去填补较大液滴曲率的饱和水汽压。换言之，对于稍小的液滴，溶质效应必须增强以和更强的卡尔文效应相平衡。最小的液滴溶质含量出现在最小的已激活液滴由于r-1凝集独立性而快速增长的时候。在上行曲线（凝集增长模式）中，液滴体积增长仅受由于大液滴成长缓慢（它们的溶质被稀释）而造成的溶质含量随液滴体积增加和水蒸气补充的限制。这些反应快速的在云中出现并且他们共同的特性都是一致的。溶质主要通过清除和气溶作用包含在液滴里，尽管随后的云中的反应也重要。这种增长模式理论提供了一个有用的理解框架，尽管包括夹带/卷出，气体/液体分区，不均匀的气溶胶粒子组成和尺度，云中反应，大多数取样技术的收集时间，收集液滴的形成时间，气象条件和最近在经典的Kohler理中提出的限制提出等很多因素，都能影响液滴大小决定的化学成分。近期这种观点得到拓展并可以区分新、旧云。新云的液滴激活一次，云中的过饱和和粗颗粒含量都很高，溶质都是过度可溶的。溶质浓度随液滴直径增加而增加的现象与收缩增长结果相一致。较成熟的液滴已经经历了几次激活和失活的循环。由于与液滴中的低过饱和现象，少量粗颗粒和低整体溶解度造成的液滴体积增加造成溶质浓度大幅降低。模型显示缺少了粗颗粒模型，就没有收缩增长现象在这些云中出现。气体蒸腾和液滴体积增加之间的竞争能产生不同的液滴大小决定成分，另一个关键因素是液滴形成时间。从气相变为液相的成分不一定会呈现出液滴大小决定性，这取决于它们自己的溶解度，动力学极限和收集器截留时间内达到平衡的能力。液滴大小决定的成分取决于当地环境的物理和化学因素。

大约50篇文献明确报道了用不同方法获得的液滴大小决定成分化学的观察记录。首要地形云的田野调查显示非挥发性溶质在较大的液滴中含量更高。相反，在辐射雾中NH4 ，SO42- ，NO3-和 H 含量和地壳元素含量相对在较小液滴中更高。这些雾中的微量金属可能显现出不同的大小决定性。部分学者指出尽管他们的结果是典型的，例外也时常发生。很多观察通过把液滴分为两组得到了不同的结果。从两到三组分类中得到的结果显现出U型曲线，曲线中较大和较小液滴均比中间大小液滴显示的含量高。这里也存在特例，一些成分显现出反弹，出现N型或其他曲线。

为了在更多地区得到较好的观察结果，一种新型的能同时将液滴分为5个不同组的收集器（the CSU 五级采样数据）发展起来。这里我们展示的是其首次在两个地方的田野测量：1998年七月 白面山 Mtn., New York的山地云和1999年一月戴维斯,California的辐射雾以及一份额外的专注于CSU 五级采样数据用于解释戴维斯雾系统的优势的文章。

2.实验方法：

纽约州白面山观测站 (44.4N, 73.85W, 1484 m asl)坐落于一个高楼顶。戴维斯, CA 观测站 (NADP site #CA88,38.5N, 121.75W, 50 m asl)在临近加州大学的一片农田上。除了CSU 五级采样数据 收集器，还同时有CASCC2和sf-CASCC两种一起在两地测量。在两地都进行了选择性气体（O3, SO2, H2O2），大部分气溶胶和标准气象学测量。Gerber PVM-100

(Gerber Scientific, Reston, VA) 和 CSASP-HV-100(Particle Measurement Systems, Inc., Boulder, CO)分别被用于收集雨雾液滴（LWC）和液滴分离。白面山和戴维斯的选择气体，气溶胶和sf-CASCC结果作为部分云中液滴大小决定的氧化调查，该调查使用示踪技术完成的。CSU 五级采样数据收集器是一种阶式碰撞取样器，其Dp50s：25.5, 29,17.5, 11.5, 4.5 mm 从 Stages 1 (最大) 到 5（最小）并在2 m3 min-1的速度下收集。在收集时，矩形射流收集装置与水平呈45度放置来确保液滴流入附着的小瓶中。液滴负载的气体通过收集器时被加速，较小的液滴逐渐积累。尽管一级和二级间的重叠很多，级别一能有效地收集最大的液滴，不同液滴按大小被归入不同级别。尽管 Dp50s经常单独用来表征收集器的收集效率，收集器的效率曲线也是非常重要的。平滑的曲线会显示更多采集区域的混合部分。在每个取样周期，附带的泵关闭，用干净的橡胶铲把剩余的水推入附带的收集瓶中，接着瓶子将被替换。

CASCC2是一个在5.8 m3 min-1下有效地线性收集器。在线中收集的雨水流下穿过水槽进入一个附带的瓶子。sf-CASCC与其相似，但是会把液滴在19 m3 min-1速度下分为大（Dp50: 17 um）小（Dp50:4 um）两组。所有在白面山的收集器都同位垂直。在戴维斯，Caltech的收集器放置于3m的杆上，但CSU 五级采样数据收集器在大约1.5m处。Caltech的收集器持续收集一般收集样本时间少于2分钟。CSU 五级采样数据收集器通常每两个Caltech的收集器收集周期操作一次，因为它需要5-10min收集样本。

收集的雨水一经收集便测其质量和pH。采样小份分离出来，做必要的保藏，还有冷冻保存为了后来的离子和微量金属的分析。无机离子（Cl-, NO2- (仅有戴维斯), NO3-, SO4 2-, Na , NH4 , K ,Mg2 , Ca2 ）将被Dionex DX-500测量并分离分析。金属含量的示踪被Varian Graphite Furnace Atomic Absorption Spectrophotometer SpectrAA 800通过标准方法分析。

在实验室，PH能确定并将误差控制在1-2%，但实地测量时会出现5%的不确定度。精确估算显示大多数离子能被确定在10%以内，这取决于反复对覆盖并分别代表不同含量范围的NIST-traceable标准品的稀释测量。之后的工作显示，对于白面山数据中Mg2 和Ca2 的准确含量少于50 mN (meq-1)可能是错误的。基于重复注射样本离子的测量精度也通常在正负5%以内，尽管对于二价阳离子来说稍高。95%置信度下的最低检测限通常来说lt;3mN(钙离子

为7mN)。对于Fe, Mn和Cu，95%置信度下的最低检测限为2.4, 0.2和 0.5 ug l-1，基于重复样本注射的RSDs分别为lt;3, lt;3和7%。测量精确度在正负6%以内。一些在DI冲洗水中的Fe含量在白面山的实地调查后被发现。这为报道lt;35ug I-1的溶质浓度测量增加了不确定性，但是在双收集器（一个干净，一个被污染）的结果显示空白值修正没有必要。潜在易变成分的重复分析表明，NO2-和NO3-的测量是稳定的，但NH4 的降解可能发生并包含在准确性的计算中。成分特异性结果保存于Moore。

3.结果和讨论

CSU 五级采样数据收集器在白面山提前报道的3到6次云事件中收集了7组数据。一组数据由于收集器针对环境风的误配准没有展示，另一组则是在间歇云截留周期中获得的。因此关注点在剩下的5组从上午2点到11点每隔一小时连续测量的数据。在戴维斯，在Reilly描述下的5种云事件中的三个里收集了7组样本。所有数据均被报道。在CSU 五级采样数据收集器收集样本时，由于戴维斯雾的低含水量，需要2h甚至更长的取样时间。在三种收集器中进行了实地内参对照。总的来说，CSU 五级采样数据能够像预想的那样工作，利用它计算得出的的加权平均浓度在所有取样周期均与sf-CASCC相同。在一些1999年1月9和10日的取样周期里，多级收集器的含量加权平均比在CASCC2中低40%。CASCC2在这里是为了进行对照，主要的关注点还是在多级收集器得到的关于可溶性液滴大小决定成分的含量。

3.1. 纽约州白面山

在白面山，在云雾过程中，外界环境较为稳定（1998,7与4和5日除外）：风速小于10ms-1，温度约15度。分析sf-CASCC的数据，主要无机离子（NO2-, NO3-, SO4 2-,）的含量和PH均大程度与液滴大小相关。这四种成分的大致占了sf-CASCC的两组和CASCC2数据总测量的多于90%。液滴相对偏酸性，铵基占亚硝酸和硫酸总量比例为20%-60%之间。低PH和计算后的电离平衡显示未测到的带电成分是液滴中溶解的少量物质。sf-CASCC数据中离子含量显示出一般的液滴大小决定性，这似乎与在较大液滴中升高的钙离子含量有关。当大/小液滴组中钙离子含量比为3-4时，对于主要成分显示出很小的液滴大小决定性。在大液滴中的高钙含量通常伴随着相对增高的亚硝酸盐含量，但其与铵盐与硫酸盐的关系并不一致。对于在白面山用sf-CASCC收集到的49对样本，表一显示出每一组中含量范围和相对应的大小液滴范围相互对应。对于主要物质平均比率在1到1.2之间观察到的范围比多数

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