使用高分辨气溶胶质谱仪对2008年北京奥运会期间的大气细粒子进行高时间分辨的化学表征外文翻译资料

 2022-12-26 06:12

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使用高分辨气溶胶质谱仪对2008年北京奥运会期间的大气细粒子进行高时间分辨的化学表征

摘要 作为2008年北京和周边地区的空气质量研究活动(CAREBeijing-2008)的一部分，使用Aerodyne生产的高分辨的气溶胶飞行时间质谱仪(HR-ToF-AMS)放置在北京城区，在2008年北京奥运会和残奥会期间(2008年7月24日-9月20日)观测亚微米气溶胶粒子。活动期间主要的PM1质量浓度为63.1plusmn;39.8micro;g mminus;3；主要成分包括有机物(37.9%)、硫酸盐(26.7%)、铵盐(15.9%)、硝酸盐(15.8%)、黑碳(3.1%)和氯化物(0.87%)。化学组分(除黑碳外)的平均粒径分布都是由一个积聚模态增长到空气动力学直径约600nm，有机物在低于100nm的一个核模态较小模式下增长。正定矩阵因子分析（PMF）解析高分辨率有机气溶胶质量光谱数据集将其分为四个来源：烃类有机气溶胶(HOA)，餐饮源排放的有机气溶胶(COA)，两种氧化态有机气溶胶(OOA-1和OOA-2)，在总有机物中平均贡献率分别为18.1%，24.4%，33.7%和23.7%。HOA与一次燃烧源密切相关，而COA质谱和日变化模式显示出与餐饮排放相似的特征。OOA成分对应于老化的二次有机气溶胶。虽然两个OOA成分也有类似的元素(O/C、H/C)组成，他们显示不同的质谱和时间序列，这似乎与活动中在不同源地区取样有关。后向轨迹模型分析表明：南风气流与活动期间最高PM1污染有关。南部气团中的气溶胶粒子主要为无机和有机氧化物。北部气团可能受较强的当地排放的影响包含大部分一次HOA和COA。奥运会期间(2008年8月8日–24日)收集的所有主要成分的最低浓度水平，可能受严格的排放控制和有利的气象条件的影响。

1 介绍

由于中国空气污染形势比较严峻，2008年北京奥运会期间的空气质量引发全球关注。在2001年北京成功申请2008年奥运会主办城市之后，北京政府采取8个阶段的空气质量控制措施，包括改进能源结构，减少能量的来自植物煤炭燃烧排放，规定车辆排放标准，关闭并转移高污染排放工厂，并加强建筑粉尘控制（2008年北京市政府）。同时附近行政区域也制定排放控制措施来减少周边空气污染物传输到北京（Stone，2008）。在一系列特殊的临时措施中每天约一半的车辆(sim;150万)因道路单双号车牌禁令不能上路，其它一些交通限制措施也于2008年7月20日到9月20日在北京执行。评估这些严格的控制措施对北京空气质量的有效性对与科学认识和未来决策是必要的和重要的。最近一些卫星研究表明2008年北京奥运会期间的空气污染物显著减少(Cermak and Knutti,2009;Mijling et al.,2009;Witte et al.,2009)。例如, Cermak和Knutti(2009)基于气溶胶光学厚度的分析表明，奥运期间气溶胶负荷的大小与无减排相比减少10sim;15%。模型研究也支持污染物在奥运期间显著减少(Wang et al.,2010)。更详细的研究，尤其是高时间分辨率的地面测量结果的分析，对奥运期间空气质量的深度变化的解释是必要的。

可吸入颗粒物(PM)，特别是微粒，在全世界的城市环境中是一个至关重要的空气污染物。PM的重要性不仅因为它的直接和间接辐射强迫对气候的影响，也因为其会对人体健康带来巨大的影响。暴露于高浓度的亚微米粒子中会导致更多的住院治疗和更高的死亡率(Michaels Kleinman,2000;Dochery,2001;Schwartz et al,2002)。北京细颗粒物是造成频繁的低能见度天的一个关键空气污染物(Zhang et al,2010)。过去十年在北京细颗粒物的研究表明，其主要化学成分包括有机质、物(OM)、硫酸盐、硝酸盐和铵盐；PM主要来源包括车辆排放、煤炭燃烧、生物质燃烧和二次反应(He et al,2001;Huang et al,2006;Song et al,2006;Streets et al,2007)。以前的细颗粒物的化学特征在很大程度上基于离线粗过滤采样器的样品的数据，过滤器时间分辨率较低(例如，24 h)并且提供的化学信息有限。Sun 等(2010) 2006夏天在北京使用Aerodyne四级杆气溶胶质谱仪(Q-AMS)得出了高时间和粒径分辨率的细颗粒物测量结果。Takegawa 等(2009) 在2006年夏天的北京农村（北大以南50公里)也进行了细颗粒物的Q-AMS研究。这些现场高时间分辨率测量提供了更多细颗粒物化学和微物理的变化信息。

为了深入研究区域范围内北京严重的空气污染的过程和机制，一个国际领域的活动“2006年北京和周边地区的空气质量研究活动(CARE Beijing-2006)”于2006年夏季进行。CARE Beijing-2006的出版物中有关气溶胶的研究表明北京的气溶胶污染是一个范围高达1000公里的区域性问题 (Garland et al.,2009;Jung et al.,2009;Matsui et al.,2009)，PM浓度较高的时期，通常与南方高浓度的硫酸盐、硝酸盐和铵盐的空气团有关 (Takegawa et al.,2009;van Pinxteren et al.,2009;Yue et al.,2009)。然而，PM的高时间分辨率变化在CARE Beijing–2006中少有证实。此外，在CARE Beijing–2006中复杂的有机气溶胶不能分为不同类型来探索相应的来源和反应机制。“2008年北京和周边地区的空气质量研究活动(CARE Beijing-2008)”是一个由北京大学主导的CARE Beijing–2006的后续国际领域活动，它旨在描述2008年北京奥运会期间的空气质量。作为CARE Beijing–2008活动的一部分，我们部署一个Aerodyne公司的高分辨气溶胶飞行时间质谱仪(HR-ToF-AMS)在北京城区测量高时间分辨率下空气中亚微米粒子的化学成分和粒径分布。这是在中国和东亚部署的第一个Aerodyne HR-ToF-AMS。与Q-AMS相比,HR-ToF-AMS对微粒有机物提供更强的敏感性和化学分辨率(DeCarlo et al.,2006;Canagaratna et al.,2007)。本文总结和分析CARE Beijing–2008中我们的主要发现。已经有奥运会期间北京PM的特征描述。本文将为后来旨在全面评估剧烈的排放控制措施对北京的空气质量的影响的研究提供基本的和独特的信息。

2实验方法

2.1采样点描述

采样点在北京城区的西北，位于约有750平方公里的北京大学的校园里，于2008年7月24日到9月20日用HR-ToF-AMS持续测量空气中的微粒。如图S1所示，校园以西约8公里为北京奥林匹克公园国家体育场，也被称为鸟巢。乒乓球馆在校园里面。在15米高教学楼屋顶上的两个房间的里放置监测仪器。除了距离东边150米的主干道外, 采样点附近不存在重大污染源。除了HR-ToF-AMS，配置多角度吸收光度计(MAAP,型号5012,Thermo)测量黑碳(BC)和由德国的对流层研究所开发双微分流动粒子筛选器(TDMPS)测量粒径为3到600纳米的粒子。

2.2 HR-ToF-AMS测量和数据处理

2.2.1 HR-ToF-AMS

Aerodyne AMS的细节在许多以前的出版物和Canagaratna 等(2007)的综述中展示。HR-ToF-AMS和Q-AMS（Jayne et al.,2000;Jimenez et al.,2003)以及 Compact-ToF-AMS(Drewnick et al.,2005)使用相同的气溶胶采样，测量粒子粒径,蒸发和电离过程。DeCarlo等(2006)给出了HR-ToF-AMS的详细描述。对比AMS，HR-ToF-AMS的主要优势在大大改善单位质荷比离子(尤其是对m/zlt;100) 的识别与分离能力，这些离子有相同的质量但因元素组成不同精确质量有不同的差异 (DeCarlo et al.,2006)。因此，高分辨率质谱数据可以提供元素组成有价值的信息 (如C、H、O和N)以及有机气溶胶的OM/OC比(Aiken et al.,2007,2008)。

值得注意的是，所有AMS测量通常称为非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)测量，因为：(1)空气动力学等效直径为1micro;m的粒子通过入口的效率30-50%的取决于具体的空气动力学透镜和采样压力(Jayne et al.,2000;Liu et al.,2006)；(2)只有非难熔物，如硫酸铵、硝酸铵、OM，可以在蒸发温度(通常600℃环境测量)下蒸发，然后被探测(Canagaratna et al.,2007)。虽然存在大量的难溶性材料颗粒可以通过比较气溶胶粒径分布和总质量检测，为确定难溶物的浓度(如BC和地壳材料)，其它在线工具是必要的。

2.2.2 HR-ToF-AMS操作

在采样房间的屋顶的PM2.5旋风分离器入口去除粗粒子并将空气流进房间通过铜管，流量为10L min-1。HR-ToF-AMS从铜管中心等动力抽样，流量为80cc min-1。在活动期间，HR-ToF-AMS每10分钟操作5种模式的循环，包括：2分钟V模式获得非难溶物的质量浓度：2分钟W模式获取高分辨率质谱数据；4分钟单独的PToF(粒子飞行时间)模式来确定V模式下物种的粒径分布，2分钟Soft-EI模式使用低EI电压(约13 eV)。PToF模式不在W模式差的信噪比下运行。Soft-EI模式数据并不包含在本文中。

HR-ToF-AMS校准为输入流，电离效率(IE)和粒子粒径在活动的开始、中间和结束后遵照标准程序(Jayne et al.,2000;Jimenez et al.,2003;Drewnick et al.,2005)。IE的校准使用选定粒径的纯硝酸铵粒子，粒子大小使用直径100-700 nm的单分散的聚苯乙烯乳胶球(PSL,密度=1.05 gcm-3)(美国杜克大学的科学,帕洛阿尔托,加州) 进行了校准。HR-ToF-AMS检测不同种类的极限是由过滤无粒子环境空气和定义为相应物种的信号标准差的三倍(Zhang et al.,2005b;DeCarlo et al.,2006;Sunet al.,2009)。观测活动中硫酸盐、硝酸盐、氨盐、氯化物和有机物检测限(平均2分钟V模式)分别为0.008,0.004,0.026,0.004和0.033micro;g mminus;3。由于水蒸气凝结在取样管，8月6日上午10时到8月10日下午4时之间的数据被删除。

2.2.3 HR-ToF-AMS数据处理

HR-ToF-AMS为数据提供了两个不同的分辨率(V模式和W模式)。低分辨率的V模式数据在质量浓度和粒径分布确定的情况下生成单位质量分辨率质谱。高质量分辨率W模式用于分离有相同m/z但不同元素组成的离子碎片。W模式的数据用于确定元素成分信息。通常HR-ToF-AMS数据分析元素组成细节 (DeCarlo et al.,2006; Aoken et al.,2007)。标准ToF-AMS数据分析软件包(SQUIRREL 1.49版和PIKA 1.08版)从ToF-AMS-Resources下载网页(http:// cires.colorado.edu/jimenez-group/ToFAMSResources)被用来分别从V型和W型数据生成单元测试和高分辨率质谱。对质量浓度计算，一个粒子收集效率(CE)的0.5倍用来解释不到AMS采样粒子的单位检测。此前的许多领域的研究表明，CE值为0.5产生的质量浓度与集中测量相关性良好(Canagaratna et al.,2007)。本研究中相对电离效率(RIE)值硫酸盐为1.2，硝酸盐1.1，氯化物1.3，有机物1.4(Jimenez et al.,2003)。用纯NH4NO3粒子的测量铵盐的RIE值为4.0-4.7。

与单位质量分辨率(UMR)质谱相比，HR质谱可以在PMF分析中更好的分离出不同有机组分 (Docherty et al,2008;Aiken et al,2009;DeCarlo et al,2010)。因此,正定矩阵因子分析法(PMF)(Paatero和Tapper,1994)在高分辨率（HR）下分析分析HR-ToF-AMS测量的质谱(m/z为12-150)。分析观测数据被表示为一个双线性因素模型xij=Sigma;pgipfpj eij ，xij 是i样品中j物种的测量值。该模型解决了最小二乘拟合过程获得P因素组成的恒定源配置文件(fj,质谱AMS数据)，数据集(gi，时间序列)的时间段不同的贡献。拟合过程最小化Q，是总结符合残差和每个数据点的误差估计比例的平方和。每个点的残差是eij。

PMF评估工具由Ulbrich等(2009)用于分析数据。数据和噪声矩阵输入PMF分析中，默认在PIKA1.08版生成碎片。每个数据点的噪音值是相关的高分辨率的离子碎片的电子的总和与泊松分布粒子计数的误差 (Allan et al.,2003;Ulbrich et al.,2009)。根据Ulbrich等(2009) 讨论的过程，CO 2有关的离子的噪音值在m/z 为16，17，18

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