我国14个城市冬季和夏季PM2.5的化学成分外文翻译资料

 2021-12-13 10:12

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空气与废物管理协会期刊

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我国14个城市冬季和夏季PM2.5的化学成分

曹俊基，沈振兴，周淑娟，李顺成，铁雪溪，何建辉，王哥辉，韩永明

引用这篇文章:曹俊基，沈振兴，周珠珠，华生，顺德

李成，铁雪曦，何建辉，王戈辉，韩永明(2012)我国14个城市冬季和夏季PM2.5化学成分，空气与废弃物管理协会学报，62:10,1214-1226,DOI: 10.1080/10962247.2012.701193

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技术论文

我国14个城市冬季和夏季PM2.5的化学成分

曹俊基，1,1 /沈振兴，2周珠珠，1,3约翰G.沃森，1,3李顺成，4薛锡铁，1,5健辉浩，1王哥辉，1和韩永明1

1中国科学院地球环境研究所气溶胶重点实验室，西安;2西安交通大学环境科学与工程系，西安

3美国内华达州雷诺市沙漠研究所大气科学系;4香港理工大学，香港

美国科罗拉多州博尔德市国家大气研究中心

1 /请将通讯地址写给:中国科学院地球环境研究所曹俊吉，中国西安710075高新区奉惠南路10号;电子邮件:cao@loess.llqg.ac.cn

我国14个大城市PM2.5在冬季和夏季均达到较高浓度，平均浓度为gt;100 g m3。所有城市的总平均值为115克m3，其中夏季青岛最低测量值为27克m3，冬季西安最大测量值为356克m3。无论是在冬季还是夏季，一级和二级PM2.5都是所有城市的重要因素。虽然硫酸铵在两个季节都有较大的贡献，但硝酸铵在冬季的贡献要大得多。几个城市的铅水平仍然很高，西安的平均水平为1.68立方米。铅与砷和硫酸盐浓度的高度相关性表明，铅主要来自煤炭燃烧，而不是含铅燃料，后者已于2000年逐步淘汰。虽然有有限的扬尘标记物可用，但根据其来源剖面的比例，铁的比例显示，PM2.5的20%来自大多数城市的扬尘。需要采取多种污染物控制战略，解决煤和生物质的不完全燃烧、发动机尾气、扬尘以及二氧化硫、氮氧化物和硫酸铵和硝酸铵的氨气体前体。

含义:PM2.5的质量和化学成分表明，在冬季和夏季以及14个大城市中，碳、硫酸盐、硝酸盐、铵和扬尘对PM2.5的贡献很大。为了达到中国最近通过的PM2.5国家空气质量标准，需要同时处理PM2.5的主要排放和气态前体的多污染物控制策略。

介绍

悬浮颗粒物(PM)是中国许多城市的主要污染物(Chan and Yao, 2008;铁和曹，2009)。燃煤发电、家庭烹饪和取暖占国家能源预算的70% (NAE et al.， 2008)。中国的生物质燃烧总量估计为511.3 Tg yr 1 (Yan et al.， 2006)，其中包括家庭烹饪和住宅供暖、农作物秸秆的田间燃烧、森林火灾和草原火灾。发动机的改进和更严格的排放标准正在被机动车队的快速增长所抵消(Han and Hayashi, 2008)。铺装和未铺装的道路、建筑、农业作业和被风吹的土壤将地质物质喷射到大气中(Du et al.， 2008;宣等，2004)。这些排放者和其他排放者通过直接排放颗粒物，以及通过二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、氨(NH3)和挥发性有机化合物(VOC)的转化，导致了中国城市的高PM水平。

气体二次硫酸盐(SO42),硝酸(3号)、铵(NH4thorn;)和有机碳(OC)。

2012年2月29日，中国政府发布了PM2.5国家标准，要求从2016年开始，城市PM2.5年平均浓度必须低于35毫克/立方米，24小时内浓度必须小于75毫克/立方米(http://cleanairinitiative.org/portal/node/8163)。之所以采用这些标准，是因为人们认识到PM2.5化学成分对人体健康、能见度和材料的不良影响(Hu et al.， 2009;莫德利和周，2008;Pope and Dockery, 2006;华生,2002)。PM2.5中元素、离子和碳的含量经常被测量，以更好地评估其负面影响，并指出其来源。一些研究报告了中国的这些测量值(Cao等，2011;周等，2006;邓等，2011;段等，2006;顾等，2011;吉诺等，2007;他等，2001;何等，2006;胡等，2010;路易等，2005;路易等，2005;沈等，2007;So et al.， 2007;Song等，2007;孙等，2004;王等，2006;王等，2007;吴等，2003;徐2004;杨等，2011;张等，2010;张和弗里德兰德，2000;，但研究区域、表征采样点区域、采样周期、测量变量、分析方法等缺乏一致性，无法对相似性和差异性进行评价。本文报道了中国14个主要城市在2003年冬季和夏季PM2.5浓度和化学浓度同时分布的特征，这些特征在具有社区和城市尺度的受体处得到(Chow et al.， 2002)。这些测量数据用于比较和对比大范围的排放和气象情况，检查季节变化，并使用元素浓度比评估煤炭燃烧的贡献。这些近10年前的测量数据提供了一个基准线，可以用来评估未来制定和评估多污染物控制策略(Chow和Watson, 2011)所需的特定PM2.5测量数据，以达到国家标准。

材料和方法

如图1所示，测量地点分布在中国14个经济发达和发展中城市。社区和城市规模的场地位于学校和研究机构的凸轮罩上，如前所述(Cao等，2007;曹等，2011;Han等，2009;何等，2007;王等，2006)。在2003年冬季(1月6日至20日)及夏季(6月3日至7月30日)期间，滤水样均放置于高出地面6至20米的屋顶上，进行为期约两星期的采样。

PM2.5样品是在预燃(900 C, 3 h) 47毫米Whatman QM-A石英纤维过滤器上，以5 L min 1流量的小体积空气采样器(Airmetrics, Eugene, OR)获得的。为了减少挥发性成分的蒸发，暴露在外的过滤器在取样后被储存在4c的温度下，包括运往西安实验室。在20 - 23c和35 - 45%相对湿度(RH)下，用灵敏度为1 mg的Sartorius MC5电子微天平(Sartorius, Gottingen, Germany)平衡24小时后，分别在采样前和采样后称重过滤器。每个过滤器在采样前后至少称重三次。三个重复权重之间的最大差异，空白过滤器小于10毫克，暴露过滤器小于20毫克。采集的PM值为暴露权值平均值与未暴露权值平均值之差。每隔7天，在每个采样点，在不抽气的情况下，将过滤器暴露在采样器内，以收集现场空白;这些是用来解释被动沉积或人工制品之间的样品变化。

采用能量色散x射线荧光光谱法(e - xrf)测定滤层中Fe、Ti、Mn、Zn、As、Br和Pb的元素浓度(PANalytical Epsilon 5, Almelo，荷兰)(Chow和Watson, 2012;沃森等，2012)。其他元素，如Si, Ca, Al和Mg，由于石英纤维过滤器上的高和可变的空白值，以及从穿透过滤器的粒子中吸收低能量x射线所引起的潜在偏差，没有被量化。西安地区共9个聚四氟乙烯膜滤光片和石英光纤滤光片的XRF测量值与上述元素具有可比性，相关系数(r)范围从铁和锌的0.982(斜率分别为1.054和1.062)到砷的0.915(斜率分别为1.204)。测量精度确定为同一样品的多次分析的标准差，屈服

Fe为7.6%，Ti为8.6%，Mn为12.5%，Zn为7.6%，As为23.5%，Br为33.3%，Pb为7.9%

浓度水平。仪器检测限制24.0 ng米3铁、钛14.0 ngm 3, 25.0 ngm 3 forMn,锌24.0 ngm 3, 26.0 ng米3,9.0 ng 3 m Br和21.0 ng m 3 Pb基于空白过滤器计数的不确定性。每8个样本进行重复测量，没有发现超过精度区间的差异。

XRF分析后，用精密切割器将过滤器切片，在10 mL蒸馏水去离子水中提取1 / 4;提取液经离子色谱(IC)分析(Shen et al.， 2008;沈et al ., 2009)为阳离子Nathorn;NH4thorn;,Kthorn;和阴离子SO42,排名和Cl。检测极限是4.6毫克Nathorn;L 1, 4.0毫克NH4thorn;L 1, 10.0毫克Kthorn;L 1, 0.5毫克1 L Cl, 15毫克L 1号,并为SO42 20毫克L 1。参考资料(国家认证参考资料研究中心，中国)与分析值的一致性在4%以内。每10个提取物中就有1个被重新分析，这些重复之间的差异没有超过精确的间隔。空白值也从样品浓度中减去。

有机碳(OC)和元素碳(EC)由DRI model 2001碳分析仪(lytic, Inc.， calabas, CA)按照改进热/光反射(TOR)协议(Cao)在每个过滤器0.5平方厘米的冲孔上测定

图1所示。在中国南方7个城市采集PM2.5样本:重庆(CQ)、广州(GZ)、香港(HK)、杭州(HZ)、上海(SH)、武汉(WH)和厦门(XM);中国北方七个城市:北京(BJ)、长春(CC)、金昌(JC)、青岛(QD)、天津(TJ)、西安(XA)和玉林(YL)。在2003年冬季(1月6日至20日)及夏季(6月3日至7月30日)的2周时间内，于翌日上午9时至9时抽取滤水器样本。以来中国被归类为代表北部和南部城市:(1)降水事件更加频繁和强烈的在中国南部,和(2)中国北方城市冬季气温较低,导致大量的国内加热,通常使用煤炭,随着浅、更为持久的表面反演在夜间和清晨。

曹等/空气与废物管理协会学报62 (2012)1214-1226 1216

et al ., 2003;周等，1993;周等，2007;周等，2011)。这在氦气[He]中分别在120、250、450和550℃下产生了四个OC馏分(OC1、OC2、OC3和OC4);OP(向分析大气中添加氧[O2]后，反射激光达到其原始强度时测定的热解碳分数);和三个EC馏分(分别在550、700和800℃，在2% O2/98% He大气中)。度被定义为OC1thorn;OC2thorn;OC3thorn;OC4thorn;OP, EC的定义是EC1thorn;EC2thorn;EC3 - OP。

结果与讨论

PM2.5质量浓度

图2显示了不同季节和城市的浓度分布。115 mg m3的总平均值是年度标准的3倍多，冬季西安最高24小时值543.9 mg m3是24小时标准的7倍多。OC, SO42 NO3、NH4thorn;,EC是最丰富的物种,与平均超过5毫克米3。元素平均含量低于碳和离子的平均含量，其中铁在重庆冬季的平均含量最高，为2.4 mg m3。浓度范围在几个数量级以上，随着平均浓度的降低，范围逐渐增大。这种变异性表明了整个网络在空间和时间上的巨大差异。

表1总结了各个城市冬季和夏季PM2.5的平均值。标准差通常是平均值的25%到50%，这表明这些平均值不受极端事件的严重影响。平均值的标准误差(标准差除以样本数的平方根)在6%到13%之间。

除了北京和厦门(没有夏季数据)，其他城市的冬季PM2.5都超过了夏季，在很多情况下超过了夏季的2倍甚至更多。相比之下，北京PM2.5浓度的季节平均水平相似，冬夏比为0.88

在中国北部沿海城市青岛，这一比例最高，为4.9。北京的质量比没有差异，部分原因是OC浓度没有变化，冬季为23.9 12.4 mg m3，仅比夏季高20%。其他城市的冬季/夏季质量比率是反映在主要化学成分平均水平,2至3摄氏度,EC,和SO42在大多数城市,排名和NH4thorn;显示更高的冬季/夏季的差异。

平均冬季PM2.5最低的城市为厦门(74.2 mg m3)，最高的城市为西安(356.3 mg m3)。金昌)的城市。在夏季样本中，青岛的PM2.5平均值最低(27.3 mg m3)，北京最高(131.6 mg m3)。

PM2.5的作文

OC和EC表现为冬季最大值和夏季最小值。除杭州和香港外，OC是所有城市中冬季PM2.5含量最多的，范围从13.3(香港)到95.8 mg m3(西安)。冬季EC水平随OC浓度的变化而变化，范围为4.6(金昌)~ 21.5 mg m3(西安)。这种共生现象是预料之中的，因为OC和EC通常是固体和液体燃料不完全燃烧的结果(Lighty et al.， 2000)。OC和EC浓度在内陆城市如长春、西安、武汉和重庆最高，而在沿海城市如青岛、厦门和香港较低。

在除香港以外的所有城市中，冬季SO42是PM2.5含量第二高的成分，从金昌的11.5 mg m3到重庆的60.9 mg m3不等。这是紧随其后的是3号,从2.1毫克m 3(金昌)29 mg m 3(西安),和NH4thorn;范围从6.6毫克m 3(金昌)29.8毫克m 3(西安)。这些高次硫酸铵(NH4)2SO4和硝酸铵(NH4NO3)的水平意味着需要前驱气体以及一级PM的减排来降低PM2.5的质量。冬季NH4NO3值高于夏季，这与温度较低、相对湿度较高的气相平衡向颗粒相的转变相一致(Stelson et

资料编号：[5453]

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