中国长江三角洲五个城市的大气气溶胶中的水溶性离子特征：粒径分布，季节变化和来源外文翻译资料

 2022-12-22 05:12

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中国长江三角洲五个城市的大气气溶胶中的水溶性离子特征：粒径分布，季节变化和来源

王红磊a, 朱彬 a, *, 沈丽娟b, 徐宏辉 c, 安钧霖 a, 薛国强 d, 曹锦飞 e

南京信息工程大学气象灾害预报警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点实验室，南京 210044

嘉兴环境监测台, 嘉兴 314000,

浙江省气象科学研究所，杭州 310008

浙江省宁波市气象台，宁波 315012

江苏省苏州市气象台，苏州 215004

重点：

● 讨论了WSIs的季节变化和粒径分布。

● 季风对WSIs季节分布的影响。

● 地理位置和排放源导致WSIs的差异。

● 讨论了WSIs来源的季节性变化。

文章历史信息：

2015年2月15日收到

2015年5月13日修订

2015年5月30日接受

2015年7月26日在线提供

摘要：

为研究长三角地区水溶性离子（WSIs）的区域污染特征变化，在2012年秋季和冬季，2013年春季和夏季，于中国长三角地区（YRD）的五个城市地点（南京，苏州，临安，杭州和宁波）使用安德森采样器和离子色谱仪进行气溶胶颗粒和WSIs的粒径分辨测量。由于季风转换，WSIs表现出明显的季节变化特征，冬季最高，夏季最低。气溶胶质量浓度和不同粒径的WSIs随四季的变化而变化。 PM2.1中主要的离子浓度排序为 SO42-gt; NO3 -gt; SO42-gt; Cl- gt; K gt; Ca2 , PM2.1-10中主要离子浓度排序为Ca2 gt; NO3 -gt; SO42-gt; Cl- gt;NH4 gt;Na 。四季的质量浓度和WSIs浓度的粒径谱峰值大多在0.43-0.65mu;m。不同城市的WSIs浓度差异是由地理位置和排放源的不同引起的。在长三角地区，PM2.1中富含铵，PM2.1-10中则铵含量贫瘠。NO3 -和NH4 的质量浓度受温度的影响，在PM2.1中比在PM2.1-10中更大。PCA分析表明WSIs的来源主要是人为来源，土壤颗粒或落尘，海盐和燃烧过程。

关键词：长江三角洲，水溶性离子，季节分布，粒径分布，来源

  1. 介绍：

气溶胶粒子通过其直接和间接辐射效应在全球气候变化中发挥重要作用，并且可能危害人类健康和降低能见度。气溶胶粒子的化学成分决定了它们的吸湿性，溶解性和消光性。作为气溶胶中的主要化学成分，WSIs最多占气溶胶颗粒物质总质量的60%-70％。因此，研究WSIs特征对充分理解气溶胶的物理和化学性质，来源，表现方式和形成机制具有重要的科学意义。

随着工业化和城市化的快速发展，汽车尾气和工业排放产生了越来越多的气溶胶颗粒。相关研究发现WSIs占城市地区气溶胶质量的30%-80%。 PM1.0中WSIs的比例在北京为64.4％，在上海为79.2％， 西安为38.9％和广州为68.8％。在PM2.5中，即使在干净的地区，WSIs的比例也很高，在欧洲地区PM2.0中，WSIs的质量占比为44.0％，而在山地中，WSIs的质量占比为55.1％。 研究发现在细颗粒中WSIs的比例更高, 其中主要的离子有SO42-, NO3 – 和NH4 。因此，离子的浓度，相关性和表现方式被认为是估测污染程度的有效指标。

目前，大多数WSIs研究都集中在浓度，种类，时间变化，来源分析和粒径分布上。在精测模式中发现了非海盐硫酸盐和铵占主导地位，而海浪中的SO42-， Cl- ， Na ，Mg2 和 Ca2 在粗粒中更丰富。研究发现粒径分布可以检测WSIs的形成途径。考虑到NH4 在粒径分布和SO42-与NO3 – 的构成中起着很重要的作用。在西安，WSIs的主要来源是人类活动，并有明显的季节变化，WSIs的垂直分布也被讨论过。WSIs在雾霾，粉尘和生物质燃烧等不同污染条件下的分布特征有显著差异。

作为东亚发展最快的经济区之一，长三角地区的气溶胶粒子已成为最有害的污染物之一。 在长三角地区开展了大量关于质量浓度，化学成分，气溶胶来源，能见度和雾霾机制影响的研究。 然而，这些研究大多局限于长江三角洲地区的一个城市，如南京，杭州和上海等。虽然空气污染往往是区域性的，但是有关长三角地区气溶胶中WSIs粒径分布的调查很少。 在本研究中，2012年10月、1月、4月和7月使用安德森采样器和离子色谱仪获得了五个城市（南京，苏州，临安，杭州和宁波）的WSIs的粒径分布。 本文介绍了这些测量样品的浓度水平和季节变化，我们分析了地理位置和季风造成的WSIs差异。 此外，PCA模型讨论了WSIs的季节性差异的主要来源。

  1. 仪器和实验：
    1. 观测站和实验说明

五个监测站点位于南京，苏州，杭州，临安和宁波这五个长三角地区的主要城市（图 1)， 一个区域背景站点位于临安（表格1）。 这些站点及其周围环境的信息列于图1 和表1。测量于2012年10月17-24号和2013年1月17-24号、4月9-16号、7月8-14号，在五个城市中进行。 南京的观测是在2013年春季4月10-19日和2013年夏季7月8-18日，苏州的在春季4月9-18日和在宁波的在夏季7月8-12日。此外，因为2012年在宁波10月17-24日和2012年在杭州10月21-24日的人为失误，所以部分10月份的观测数据无效。 排除无效数据后，在观测期间获得了149个样本，有分别为春季、夏季、秋季和冬季的443728和40个样本。 每个样本都包含有关PM10中9个粒径段的WSIs的数据。通过自动天气测站记录主要气象因素的变化。在每个位点连续23小时采集粒径分离的气溶胶颗粒 。

    1. 仪器

气溶胶粒子观测通过9级安德森型气溶胶采样器（Anderson 2000 Inc.，USA）进行，其水溶性离子组分的粒径范围为lt;0.43, 0.43-0.65, 0.65-1.1, 1.1-2.1, 2.1-3.3, 3.3-4.7,4.7-5.8 5.8-9.0和9.0-10.0 mu;m。作为安德森型气溶胶流速所需的采样器为28.3L/min。80mm聚四氟乙烯滤光器被用作水溶性离子组分的采样器，并在取样前后48h，在恒温（25℃）和湿度（50%）的条件下用Mettler Toledo MX-5微量天平对膜进行加权处理，微量天平使用标准重量校准。采样前后的质量差来自于颗粒质量。

通过850专业离子色谱法测量水溶性离子，分析NH4 、Ca2 、Mg2 、Na 、K 、Cl-、NO3-、SO42-、F-和NO2-。色谱仪包括柱温箱，电导检测器，带一个858 自动注射器和MagIC网络色谱工作站;色谱柱; Metrosep C 4150 / 4.0分离柱和Metrosep A Supp 5150 / 4.0分离柱；洗脱液：3.2mmol / L Na2CO3 1.0mmol / L NaHCO3（阴离子），1.7mmol / L HNO3 0.7mmol / L吡啶羧酸（阳离子）； 柱温：30℃；流速：1.0 mL / min；注射量：20 uL。Na ，NH4 ，K ，Mg2 ，Ca2 ，F-，Cl-，NO2-，NO3-和SO42-的最低检出限分别为0.001、0.005、0.001、0.002、0.001、0.04、0.01、0.04、0.006、0.05mg / L。将每个过滤器中的粒子一半切割并放入15mL PET小瓶中，然后将小瓶超声提取1小时，并用10mL去离子水（18.2MU）机械振荡1小时。在通过IC分析样品之前，使用PTFE过滤器和过滤器芯片除去不溶性颗粒。

3 . 结果讨论

3.1 季节性的离子平衡和粒径分布

图2表明阴离子和阳离子当量的相关系数在0.72和0.94之间。阴离子/阳离子的比例在0.65-1.15的范围内，与广州的结果相似。 水溶性有机阴离子（如有机酸性离子）和碳酸盐的存在对电荷平衡可能很重要。但是，我们没有关于有机成分和碳酸盐的数据，因此我们没有考虑有机成分和碳酸根离子对WSIs的影响。阴离子/阳离子的比例差异很大。

图1 WSIs在五个站点四个季节的PM2.1中的分布与组成

这些季节中，冬季最高，春季最低，这证明了长江三角洲地区WSIs明显的季节性变化。在春季，Ca2 浓度最高，为9.07 mg m—3，所有离子浓度的24.37%是来自粉尘污染。SO42-和NO3-的二次离子浓度很大，占所有离子浓度的67.11%，这是由于冬季频繁的发生雾霾灾害。

图2表明阴离子/阳离子的比例随着粒径的增加而减小，最大值为lt;1.1mu;m粒径中的1.3和最小值为2.1-10 粒径中的0.61，这是由WSIs引起的。阴离子中的SO42-和NO3-是由二次转换造成的，几乎集中在细颗粒中。阳离子中的Ca2 和Mg2 主要来自于粉尘，集中于粗颗粒中。

表格1

有关测站的地理信息

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站名

经度（E）

纬度（N）

站类型

海拔高度（m a.s.l）

南京 (NJ)

118.72°

32.21°

市

21

苏州（SZ）

120.38°

31.22°

市

3

临安 (LA)

119.43°

30.13°

区域背景

322

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