水凝胶和含纳米气凝胶的凝胶综述外文翻译资料

 2022-07-15 02:07

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水凝胶和含纳米气凝胶的凝胶综述

Kevin J. De France, Todd Hoare, and Emily D. Cranston*

Department of Chemical Engineering, McMaster University, 1280 Main Street West, Hamilton, Ontario L8S 4L7, Canada

摘要：自然派生纤维素纳米晶(CNCs)和纳米纤维(CNFs)新兴纳米材料表现有高强度、高表面积、可改性表面化学性,可控与聚合物的相互作用,纳米颗粒,小分子和生物材料。纳米纤维素工业生产迅速增加，几家公司已经形成日以吨计的生产规模，并且加强跨行业寻求可行的产品。亲水性纳米纤维素界面提出了一个挑战，使用CNCs和CNFs作为增强剂应用在传统塑料上,这对于增强生成的水凝胶或规整水凝胶复合材料(或干燥气凝胶)展出机械强化和许多其他可取的属性有显著的增强。在这种背景下,本文描述了水凝胶的快速增长和气凝胶结合纳米纤维素领域，引用超过200综合表中涉及的“纳米纤维素单体”和“纳米纤维素复合”凝胶的化学、制备、性质和应用，对物理和化学交联策略、步骤和途径控制凝胶结构,和在关键领域的发展和持续的挑战进行了讨论。纳米纤维素水凝胶和气凝胶显示了在生物医学、能量存储、建筑、分离、化妆品和食品应用上很大的应用前景。

1.介绍

纳米纤维素(纤维素纳米晶体CNCs或纤维素纳米纤维CNFs)是一种自然的、可持续的材料，是来自地球上的最丰富的可再生聚合物。CNCs和CNFs已经被证明具有多种性能,其生成物具有应用于涂料、生物医学、能源、建筑、分离和特种化工行业的潜力1-3。这些高纵横比纳米颗粒是由beta;(1minus;4)与葡萄糖单位部分至完全结晶组成的,表现出惊人的机械性能和可调表面化学反应性能。纳米纤维素的物理和化学性质使其可以应用在各种各样的亲水和疏水复合材料和混合材料,包括水凝胶和气凝胶。此外,其高比表面积可以增强聚合物、其他纳米颗粒和小分子的相互作用和相互粘接。几篇最近发表的纳米纤维素的综述展现出其惊人的材料特性,新的生产和加工策略,表征,化学表面改性路线,生物相容性/毒性，和CNCs和CNFs潜在应用等读者期待的附加信息2-14。

CNCs,有时被称为纳米晶体纤维素(NCC)或纤维素纳米晶须(CNW),是短于刚性杆状颗粒CNFs(长度100minus;200nm,截面ca.5minus;20nm)。CNCs一般都从自然中的来源提取纤维素，如木浆或棉花通过硫酸水解过程使其表面带负电荷的硫酸离子。15,16

纤维素水解过程优先分解纤维无定形区域,使其高度结晶段完好无损。其他酸或氧化剂可以用于生产表面带羧基17-19或磷酸盐半酯基团的CNCs;20交替盐酸水解使其产生不带电荷(和胶体不稳定)的CNCs。21用 2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)处理纤维素也可以在CNC表面进行给予或提取羧基的预处理。22CNC悬浮环境比如筛选表面基团 (即，通过加盐)或通过阳离子化,甲硅烷基化,聚合物接枝等修改表面，降低粒子之间的静电斥力,从而降低胶体稳定性和增加凝胶形成的倾向。此外,单轴或手性向列对齐的CNCs是可能通过剪切或外部电磁场的作用或协同作用进行自行组装过程。23-25通常,CNCs自行组装成手性向列液晶有超过asymp;4.5 wt % 26的临界浓度,但只有浓度超过10 wt %27才能自己形成凝胶。

相反,更灵活更长的CNFs(长度gt; 1mu;m,横截面ca.5nm),有时被称为纳米纤维状纤维素(NFC)或微米纤维状纤维素(MFC),是通过高能机械均质化木浆的产生的。分层/纤维性颤动过程往往结合酶解,28TEMPO氧化、22或其他化学修改(例如,羧甲基化作用29 )。因此,CNFs能进行各种各样的表面化学反应并且电荷密度很大程度上旨在减少能源输入所需的颤动和提高胶体的稳定性。没有化学处理,小阴离子表面电荷通常被记录和归结为剩余半纤维素使纯纤维素CNFs比CNCs更加完全的“木质纤维素化”。这些长纤维结晶度低于CNCs(70% vs gt; 85%)30并在极低浓度(lt; 1 wt %)形成物理缠结网络。

考虑到CNCs和CNFs的高强度、维各向异性和自然来源，纳米纤维素在作为一个聚合物复合材料的功能和再生增强剂方面的应用引起了很大的研究兴趣。然而,纳米纤维素的带电性质的界面,再加上他们倾向于聚集在疏水性溶剂或媒体,使得CNCs/ CNFs在大多数传统高分子材料很难实现有效的分散(尽管一些表面改性技术改善分散性已被报告)。6相反,CNCs/CNFs的带电界面应用在增强剂或者水凝胶的基础材料上有潜在的优势,高水分物理或化学交联的三维网络,可能包含各种各样的化学成分和构造形态。31电荷可以用于稳定前体水溶液的增强剂(促进亲水性骨架填料的高可分散性)和通过静电或氢键或其他方式和其他凝胶成分相互作用，降低CNC/ CNF凝胶有效的阈值或优化得到的水凝胶的物理性质。特别是,定制水凝胶的膨胀度和机械性能来满足特定应用的需要是创建通用和高性能功能材料所必不可少的,并且高模量水凝胶的形成(除了特定成分的组合,如双网络水凝胶)32仍然是水凝胶有效翻译到实际应用的一个障碍。此外, CNCs/ CNFs跨越一系列的研究明显的生物惰性11,33-36使他们在应用上更具吸引力,如组织工程支架,伤口愈合材料,和药物输送系统,所有这些都让我们对水凝胶的高含水量、孔隙度、和典型的细胞相容性有很好的了解。37

纳米纤维素制备的气凝胶具备类似的优点,平均孔径几十毫微米的多孔轻质材料是从传统凝胶中纯化液体组分提取的(通常通过冷冻干燥或临界点干燥)。39气凝胶表现出的定义明确的孔隙形态和选择性吸附特性的潜力使之在吸附剂、绝缘材料、仿生基质、和其他功能材料和模板等方面有相当大的吸引力。相对于其他气凝胶的模块构建,纳米纤维素展现了在界面化学反应控制上优秀的潜力(任何吸附剂的选择性的本质),增强机械性能(目前,其他气凝胶关键的转化的障碍,例如,高压的应用),和非常高的比表面区域(来源于其各向异性结构),除了其有益的可再生来源之外。

制备纳米纤维素水凝胶和气凝胶多种多样的加工方法也使这些材料得到更广泛的应用。制备水凝胶通常通过在聚合物前体溶液中添加CNC/ CNF,紧随其后的是围绕纳米纤维素进行自由基聚合至化学交联聚合物的主要组分。在某些情况下(例如,超分子凝胶,化学正交前兆凝胶,CNF基凝胶),简单的混合/均质前体材料使

表1. “纯CNC”和物理嵌入水凝胶性能

部分主要聚合物网络成分的整理和阴影标注(PVA、黄色;聚丙烯酰胺/酯复合物,蓝色;PEG-base聚合物,橙色;天然聚合物,灰色;纤维素衍生物,绿色),然后按照时间顺序。“minus;”表示信息中没有提供出版物。“膨胀”通常指的是计算从水吸收的质量随着时间的推移和最初相比,干燥或水化(湿)水凝胶质量。bPolymer缩略词使用:AA(丙烯酸酯),Ac(丙烯酸酯),CB[8](葫芦[8]脲),CMC(羧甲基纤维素),HPTMAC(羟丙基三甲基氯化铵)、HEC(羟乙基纤维素),HPC(羟丙基纤维素),HPG(羟丙基瓜尔胶),LBG(刺槐豆胶),MC(甲基纤维素),PAM(聚丙烯酰胺),DAEMA(甲基丙烯酸二甲胺乙酯)，PEG(聚（乙二醇）),PHEMA(聚（甲基丙烯酸羟乙酯）)PNIPAM(聚异丙基丙烯酰胺),POEGMA(聚甲基丙烯酸寡聚乙二醇酯),PSA(聚(丙烯酸钠)),PVA(聚(乙烯醇)),PVA-MV(聚(乙烯醇-甲基紫罗碱))。

之凝胶化,使水凝胶具有非常有趣的属性包括注入能力和自我修复。冻结-解冻循环过程,即生长冰晶拒绝前体材料接入(冻结)造成水孔隙(解冻),也可以用来创建牢固的物理水凝胶网络。另一方面,气凝胶通常通过冷冻干燥(低温、低压)或临界点干燥(CPD,高温、高压)前体物质或凝胶的方法制备。在这两种情况下,水凝胶相通过过渡固体(冻干)或超临界(CPD)流体被替换为气体(空气)。冷冻浇铸是另一种常见的制备方法，和冷冻干燥作用于相似的原则;在冻结过程中有温度梯度存在时,冰微晶定向生长, 在干燥时形成各向异性气凝胶。然后这些气凝胶可能会被应用或水化形成有新的孔隙形态和物理性质的水凝胶。

本文引用了大量的总结表格和已发表的文章主要讲述了纳米纤维素水凝胶与气凝胶的发展和应用、制备方法、物理、化学和机械性能,并尽可能展示了各种领域的应用。首先综述了CNC和CNF衍生水凝胶,部分突出其与纳米纤维素整合是否为物理方式(即，缠结、聚合、包埋、超分子相互作用或物理吸附)或通过在纳米纤维素与聚合物矩阵中引入新的共价键(即，化学交联)。第二部分回顾基于CNCs和CNFs气凝胶,表中罗列了纯纳米纤维素凝胶和混合气凝胶材料,包括那些为一些前沿应用加入其他功能聚合物和纳米粒子，例如能量存储和水净化。

2.水凝胶

2.1“纯CNC”水凝胶

由于其刚度和机械强度,CNCs在水凝胶纳米复合材料中作为有效的填料。然而,他们“缠结”方面有限的能力通常导致CNCs单独作为单组份凝胶是不合适的。事实上,很少有“纯CNCs”水凝胶出版的例子;上述这些及其制备和存储模数的方法都在表1中给出。如前所述,浓度超过10 wt % 的CNCs将转变为集聚凝胶状阶段,40或者凝胶可以由不稳定的CNC悬浮液用盐或酸处理或者多价离子与CNCs交联或化学凝固制备。41,42在实践中,凝胶形成过程中CNC的浓度可以通过改变溶液条件,表面修饰,或添加有吸附性或无吸附性的水溶性聚合物操控。27,41-44Chau 等人证明,增加CNC悬浮液的离子强度可以通过增加盐来抑制静电排斥,使粒子间主要存在吸引力(例如,范德华力和氢键)和顺向凝胶。42特别的，离子电荷数和半径的增加都使凝胶变得更加僵硬。42 Urena-Benavides 等人40发现，不管添加什么类型的阳离子 (Na ,Mg2 ,Al3 ,Ca2 ,Sr2 ),索尔minus;凝胶在浓度1.5 wt %左右开始发生过渡转变,大约比纯CNC悬浮液开始出现凝胶化低1个数量级。

图1所示,动态三组分超分子水凝胶的示意图，组成成分 (a)PVA与甲基紫罗碱(PVA-MV),(b)CNCs包含质子化了的共聚物移植的甲基丙烯酸二甲胺乙酯和萘基丙烯酸甲酯(CNC-g-P(DMAEMA-r-NpMA)),和(c)宿主葫芦[8]脲(CB[8]).(d)共聚物刷通过原子表面引发自由基聚合被接枝到CNC表面,然后结合PVA-MV CB[8]，离心形成CNCs在整个网络分散良好的均匀的橡胶材料。虽然CNCs和PVA的修饰可能会限制在大规模,这个物理凝胶是目前已报告的弹性模量最高的PVA-CNC凝胶。 ref 50,允许转载,版权2016年John·Wileyamp; Sons . 。

物理刺激可以作为驱动凝胶的一种方式。Way等人利用羧基或氨基功能化CNCs 在“纯CNC”水凝胶中实现了pH-响应凝胶。胺功能化的CNCs,在高pH值时，胺基有一个中性电荷,此时CNCs处于引力支配;相比之下,在低pH值时,胺基质子化,增强CNCs之间的静电斥力从而抑制聚合。相反的趋势是观察羧基酸-改性CNCs,即储能模量(G′)2.7 wt %的CNC悬架从pH11到pH1增加了3个数量级.41 Way等人继续表明,这些pH-响应CNCs可能被纳入一个聚酯(醋酸乙烯酯)矩阵生成机械适应性薄膜。41热引发CNC凝胶也表明,尽管原理似乎主要与温度引起化学改性相联系而不是物理上的自聚合。Lewis等人表明, 80°C以上高压灭菌法稀释悬浮液硫酸CNCs导致凝胶的形成,由于CNC脱硫,大大降低了CNC胶体的稳定性。45Dorris和Gary同样证明了CNC脱硫对于诱导凝胶形成稀甘油/水混合46CNC悬浮液是必要的。

CNCs表面的聚合物吸也可以用来驱动凝胶的形成,虽然最终的结果不能算是严格的纯CNC凝胶材料。 Hu 等人展示,3 wt %的CNC悬浮液通过聚合物吸附和0.2 wt %非离子多糖(羟乙基纤维素、刺槐豆胶或羟丙基瓜尔胶)可以通过“推”形成向列的凝胶。吸附有效地提高了CNC的体积分数和移动液体结晶相图来降低CNC浓度。27

2.2。水凝胶嵌入CNCs

到目前为止,大多数CNC水凝胶的研究集中在简单的物理整合CNCs作为在高分子水凝胶网络中的填料/加固剂。相比较于CNC水凝胶与公用网络聚合物水凝胶，包括聚(乙烯醇)(PVA)、聚丙烯酰胺(Pam),聚(甲基)丙烯酸酯,聚(乙二醇)(PEG)-基的材料、水溶性多糖和其他天然聚合物,如海藻酸凝胶的制备方法,物理特性,和应用目的，表1强调了这项工作。常见的制备方法包括简单的均聚和聚合物的物理缠结网络、各类聚合物在CNC悬浊液中自由基聚合,通过紫外线/离子介导在CNCs周围交联的聚合物网络,和循环冻结minus;解冻处理。CNCs一般在低浓度嵌入水凝胶,大多数研究采用的是基于总浓度的0.1minus;5 wt %膨胀胶重量;这样的团体已经达到35倍加强其剪切存储模量的水凝胶(G′高达60 kPa)并且可以在水

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