面向柔性量子点发光太阳能聚光器和白光发光二极管的自修复水凝胶的简易合成外文翻译资料

 2022-08-06 09:08

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面向柔性量子点发光太阳能聚光器和白光发光二极管的自修复水凝胶的简易合成

自愈合水凝胶作为一种极具发展前景的材料，已成为研究的热点。特别是，合成具有柔韧透明特性的坚固水凝胶是柔性器件的迫切需要。在此基础上，我们提出了一种新的可拉伸自愈合聚AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS(AM=丙烯酰胺，MAH-beta;-CD=beta;-环糊精，DMAPS=3-二甲基(甲基丙烯酰氧乙基)丙烷磺酸铵水凝胶。制备的水凝胶具有良好的pH敏感性、良好的透明度和良好的力学性能，抗拉强度可达0.13 MPa，延伸率为600%。基于氢键相互作用和离子缔合，也获得了良好的自愈合行为，愈合效率高达95%。更重要的是，通过引入适量的量子点(QDs)，我们成功地制备了poly(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)/QDs水凝胶，这在新型柔性太阳能发光聚光器(LSCs)和白光LED中显示了巨大的潜力。该研究不仅为FP自修复水凝胶的快速合成提供了途径，而且为其在柔性光电子器件中的广泛应用提供了良好的前景。

受自然界自愈合机制的启发，研究人员致力于模拟和探索自愈合材料以延长其使用寿命。1-5其中，柔性自愈合水凝胶因其多种用途而受到越来越多的关注，包括传感器致动器、6,7超级电容器、8,9组织工程、10电子皮肤11等。12-14根据愈合机制的类型，自愈合水凝胶可分为物理自愈合凝胶和化学自愈合凝胶。前者在被非共价相互作用如氢键、15主-客体相互作用、16,17离子相互作用、11,18,19疏水相互作用20和多个分子间相互作用损坏时可以修复切口。21,22而后者的自愈合主要依赖于涉及二硫键、酰腙键和亚胺键等的可逆共价反应。13,23-25例如,李等人已经制备了两种不同的水凝胶，它们通过氢键和乙烯基咪唑与beta;-环糊精之间的主-客体相互作用的协同作用而彼此自愈合。26雷等人报道了基于动态共价酰亚胺键的荧光自愈合碳点/聚合物凝胶。23虽然已经取得了很大的进展，但是在该领域中确定的关键挑战是如何快速地制备高效的自愈合水凝胶，以及如何扩展它们的广泛应用。自1972年发现以来，前端聚合(FP)已成为一种有前途的方法，通过在整个系统中传播局部反应区来快速有效地将单体转化为聚合物。27作为放热聚合，一旦前端形成，相邻区域的反应可以在没有任何能量的情况下自发引发。28由于反应速度快、操作方便和能耗低的优点，FP已被广泛探索为一种快速、高效的聚合方法。针对聚合物材料的灵活有效的策略，包括热致变色材料、29自硬化材料、30导电复合材料、31多功能水凝胶材料。32,35在这方面，我们的团队在制造各种功能性水凝胶方面做了大量工作，并通过采用新的热源(激光、等离子体、磁性和反应热)开发了许多新的FP模型。16,33,36-40在此，我们展示了由FP在几分钟内合成的新型可拉伸自愈合聚(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)(AM=丙烯酰胺，MAH-beta;-CD=马来酸酐改性的beta;-环糊精，DMAPS=3-二甲基(甲基丙烯酰氧乙基)丙烷磺酸铵)水凝胶(方案1)。从水凝胶设计的角度来看，我们选择了丙烯酰胺、马来酸酐-beta;-环糊精和二甲基丙烯酰胺作为共聚单体，在聚合物网络中产生离子缔合和氢键相互作用，使水凝胶具有高性能。因此，这些非共价相互作用协同解释了优异的机械性能(0.13兆帕的拉伸应力)和自愈合性能(95%的愈合效率)。更重要的是，我们充分利用了制备的水凝胶良好的透明性、自愈合性和柔韧性，制备了一种新型的柔性量子点发光太阳能聚光器(LSC)(方案1)，以及基于量子点水凝胶的白色发光二极管。据我们所知，基于水凝胶基质的柔性LSC很少报道，这在柔性可穿戴设备和建筑领域非常有意义。这项工作提供了一个快速和灵活的途径来合成新的柔性LSC自愈合水凝胶，这给柔性光电器件的建设提供了新的见解。

方案1用平板法制备自愈合聚(丙烯酰胺-马来酸酐-beta;-环糊精-共-二甲基氨基磺酸)水凝胶的工艺示意图及其在LSC的应用。

丙烯酰胺(AM)、beta;-环糊精(beta;-CD)、3-二甲基(甲基丙烯酰氧乙基)丙烷磺酸铵(DMAPS)、马来酸酐(MAH)、乙二醇、罗丹明B、N,Nrsquo;-亚甲基双丙烯酰胺(MBAA)、过硫酸铵(APS)和N,N,Nrsquo;,Nrsquo;-四甲基乙二胺(TMEDA)购自Aldrich，无需进一步处理即可使用。50E-3胶购自襄阳京信惠明科技有限公司,参考已有文献合成了乙烯基羧酸基团修饰的beta;-环糊精(MAH-beta;-CD)。41本工作中的CdTe@ZnS量子点(QDs)和CdSe@ZnS量子点分别是根据已有文献合成的。42,43

在剧烈搅拌下，将适量的丙烯酰胺、马来酸酐-beta;-环糊精、二甲基丙烯酰胺、APS和MBAA加入到乙二醇中，得到均匀的混合物。然后将TMEDA分散在混合物中，将其转移到10毫升试管中。随后，烙铁100 ℃的引发温度下加热反应混合物的上层。当稳定峰出现时，热源被移除。聚合后，从容器中取出水凝胶用于进一步研究。FP的典型组成是AM/MAH-beta;-CD=5:1 (w/w)，DMAPS=9 wt%，乙二醇=55 wt%，MBAA=0.15 wt%，APS=0.3 wt%，和[APS]/[TMEDA]=1:2 (w/w)。

前端速度和前端温度测试。前端速度被定义为前端位置对其相应时间的函数。当纯平面波出现时，前端位置时间曲线为直线，前端速度不变。温度曲线是温度和时间在固定位置的关系。当纯FP发生时，温度曲线以水平区域和极值点为特征。温度记录在福禄克Ti30红外热像仪上。

溶胀测量。用重量法研究了制备的水凝胶的溶胀动力学。将样品切割、称重，并浸入足够的去离子水或不同酸碱度的缓冲溶液中。一定时间后，将样品从溶胀介质中取出。在称量溶胀的样品之前，使用滤纸从样品表面去除水分。重复该实验，直到样品达到溶胀平衡。溶胀比(SR，%)通过以下等式评估:

SR=(Wt–Wo)/Wotimes;100%

这里，Wt是溶胀样品的重量，Wo是样品的初始重量。

性能测试。通过拉伸试验研究了水凝胶的力学性能和自愈合性能。应力-应变曲线由SANSCMT6203试验机在室温下以50毫米/分钟的速度记录。用于拉伸试验的样品被制成哑铃形(总长度:11.5厘米；宽度:6毫米；规格长度:5厘米，厚度:4毫米)。水凝胶的愈合效率被定义为愈合的水凝胶相对于原始水凝胶的韧性的比率。哑铃形水凝胶被切成两部分，在没有任何外部刺激的情况下粘在一起。愈合24小时后，进行原始和愈合样品的拉伸试验。为了再现性，每个实验重复三次，并对数据进行平均以计算愈合效率。

傅里叶变换红外光谱表征。用热红外光谱仪记录水凝胶的化学结构。将冷冻干燥的样品与KBr混合并研磨成粉末。解释了分辨率为4 cm-1的32次扫描以跟踪光谱。

红外成像测量。用红外图像记录水凝胶的自愈合过程。热科学尼科莱特iN10红外显微镜配有液氮冷却MCT探测器(美国热电子公司)，用于获取红外图像。红外光谱的特征是孔径为50 mu;m乘50 mu;m，测量范围为400到4000 cm-1。

荧光测量。样品在爱丁堡FLS980荧光分光光度计上进行了室温下的光致发光(PL)光谱表征。

形貌和透光率测量。透射电镜(TEM)(JEOLJEM-2100)记录了CdSe@ZnS量子点在胶中的形貌。透射光谱采用Perkin-ElmerLambda950紫外可见光谱仪进行。

从快速合成柔软透明的水凝胶以满足柔性光电子器件的广泛应用的角度出发，采用FP以简便、省时的方式制备了聚(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)水凝胶。我们首先研究了前端位置和温度分布，以确定没有不希望的自发聚合的纯FP。如图1a所示，FP过程的照片显示，可以清楚地观察到前端并随着时间向下传播。然后我们记录了前端与时间的关系，它与一条直线相匹配(图1b)。结果表明，前端速度保持不变，这是没有自发聚合的纯FP的一个关键特征。28图1c显示了FP过程中相应的热红外照片。蒙太奇中不同的颜色表示整个系统的不同温度，白色区域是聚合系统中最热的。可以发现，在FP过程中，最热区域随时间推移而下移。图1d显示了FP期间的典型温度分布，其中水平面积和94.1℃的最高温度(Tmax)是纯FP的另一个有力证据。34

单体质量比在自由基聚合中起着重要作用。系统研究了AM/MAH-beta;-CD和AM/DMAPS重量比对前端速度和前端温度的影响。图2a示出了具有不同丙烯酰胺/马来酸酐-beta;-环糊精质量比的前端位置对时间的曲线。整个曲线很好地拟合成直线，满足FP条件。如图2b所示，当丙烯酰胺/马来酸酐-beta;-环糊精的质量比在5:1至1.4:1 (w/w)的范围内时，前端速度从1.2厘米/分钟下降到0.5厘米/分钟，相应的Tmax从94.1 ℃下降到64.1℃。图2c和2d显示了AM/DMAPS质量比对前端速度和Tmax的影响，两者都随着AM含量的降低而呈下降趋势。特别地，当AM/DMAPS质量比从10:3下降到7:6 (w/w)时，前端速度从1.2下降到0.6厘米/分钟，Tmax从94.1下降到73.7 ℃。结果表明，随着丙烯酰胺浓度的降低，前端速度和Tmax均降低，这可能是因为丙烯酰胺对自由基聚合的反应活性高于马来酸酐-beta;-环糊精和DMAPS。因此，丙烯酰胺含量的降低导致反应热减少，导致前端速度下降，进一步增加热损失时间，降低相应的Tmax。

为了研究制备的聚(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)水凝胶的pH刺激响应行为，我们将样品浸入不同pH值(1-12)的介质中，并通过重量分析研究了其溶胀能力。如图3a所示，样品在不同pH值的溶液中表现出良好的溶胀性能。随着溶胀时间的增加，溶胀比(SRs)逐渐增大，直至达到溶胀平衡。图3b为不同pH值下水凝胶的平衡溶胀比(ESRs)。可以清楚地看到，水凝胶表现出pH敏感性。当pH值为1~9时，水凝胶的ESR基本保持在600%左右。当pH值为9~11时，羧基的脱质子作用和基团间的静电斥力导致溶胀程度较高。当pH值为9,10,11时，ESR分别为607%、2238%和3464%。然而，在pH值gt;11时，反离子(Na )的屏蔽作用抑制了溶胀样品的ESR降低到1759%。44结果表明，由FP制备的聚(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)水凝胶对pH值(pH=9-12)敏感，在传感器中具有潜在的应用前景。

图1(a)展示FP过程的照片，其前端随时间向下移动。(b)FP中的前位置与时间。(c)由FlukeTi3红外热成像仪记录的相应照片和(d)温度剖面图。典型的水凝胶组成为AM/MAH-beta;-CD=5:1 (w/w)，DMAPS=9 wt%，乙二醇=55 wt%，APS=0.3 wt%，MBAA=0.15 wt%，[APS]/[TMEDA]=1:2 (w/w)。

图2单体质量比对poly(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)水凝胶前端聚合的影响。不同质量比(a)AM/MAH-beta;-CD质量比(DMAPS=9 wt%)和(c)AM/DMAPS质量比(MAH-beta;-CD=6 wt%)时的位置-时间曲线。(b)AM/MAH-beta;-CD质量比(DMAPS=9 wt%)和(d)AM/DMAPS质量比(MAH-beta;-CD=6 wt%)。

图3(a)不同pH溶液中溶胀率与溶胀时间的关系。(b)不同pH值下的ESRs。典型组成为:AM/MAH-beta;-CD=5:1 (w/w)，DMAPS=9 wt%，乙二醇=55 wt%，APS=0.3 wt%，MBA=0.1 5wt%，[APS]/[TMEDA]=1:2 (w/w)。

所制备的水凝胶的力学性能和透明度对其实际应用有很大的影响。如图4a所示，水凝胶表现出优越的透明度。通过对透明度的分析进一步证明，聚(AM-co-MAH-beta;-CD-co-DMAPS)水凝胶在550nm处的透光率为89.5%(图S1)，

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