高还原氧化石墨烯-CdS量子点纳米复合材料的新合成策略及其光催化活性的开发外文翻译资料

 2022-08-06 09:08

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摘要

硫化镉(CdS)是一种重要的宽禁带半导体，在许多领域发挥着重要作用。在本研究中，我们使用一种新的化学浴沉积法在氧化石墨烯(GO)片上生长了CdS量子点。成功获得了高还原的氧化石墨烯-CdS(rGO-CdS)纳米复合材料。H2S/N2气体在制备这些纳米复合材料中起着关键作用，因为它提供了硫的来源并还原了GO。利用各种表征技术研究了rGO-CdS纳米复合材料中CdS量子点的尺寸分布和晶体结构以及GO的还原度，结果表明GO被成功还原。此外，具有六方纤锌矿结构的CdS量子点(尺寸约为5-6 nm)均匀分布在rGO层上。研究了rGO-CdS纳米复合材料在可见光下的污染物降解性能，并对其降解机理进行了详细的分析。

1.引言

随着经济和工业的发展，社会面临着不可避免的环境和能源供应问题。寻找新的能源来解决能源危机已经成为研究人员非常感兴趣的话题。在目前可用的技术中，使用纳米材料[1,2]作为太阳能发电 的催化剂，其具有独特的光学和电子性质与电子和大表面积的量子限制有关，是开发新的绿色能源和解决环境问题的最有前途的战略之一[3-5]。这种催化剂可以分解水产生氢[6,7]，降解水和空气中的污染物[8,9]，并在阳光照射下减少二氧化碳的排放[10]。因此，一直致力于获得稳定高效的半导体催化剂[11-13].

其中一种半导体材料硫化镉(CdS)[14]具有2.4 eV的宽直接带隙，2.5 nm的小玻尔激发半径和高折射率。当这种材料暴露在可见光下时可以被激发电子对，从而使电子从其表面转移。因此，CdS在太阳能电池[15]，场效应晶体管[16]，环境和生物传感器[17]，发光二极管和光催化[18]中有着广泛的应用.虽然它与其他半导体相比表现出优越的性能，但吸收可见光后CdS的光载流子寿命相对较短，容易发生重组，影响催化活性[19]。

石墨烯在室温下具有很高的电子电导率，其电子迁移率为2.5 times;105 cm2/V从而使它可以有效地转移电子和空穴并防止它们的分离[20]。因此，它经常被用作纳米材料的基底。然而，石墨烯在制备纳米复合材料时，由于范德华力[20]易于团聚。氧化石墨烯(GO)作为一种含官能氧基团的类石墨烯化合物，可以有效地防止团聚[21]。此外，GO的含氧官能团使其在制备过程中很容易通过各种手段从石墨烯中分离出来，从而合成了保留石墨烯性能的还原氧化石墨烯(rGO)纳米复合材料。对rGO-CdS纳米材料的制备和催化性能进行了大量的研究[22-24].

在本研究中，我们开发了一种巧妙而新颖的制备纳米复合材料的办法，该方法采用简单、低成本的化学浴沉积(CBD)方法制备纳米复合材料[25]，并注入含有硫化氢(H2S)和N2的气体混合物以还原GO。在这里，GO片作为沉积CdS纳米颗粒的基底。采用一系列表征方法，证实GO被还原，并且小于10 nm的CdS量子点均匀分散在rGO片上。此外，还研究了rGO-CdS纳米复合催化剂在可见光下的污染物降解性能，并详细分析了其催化机理。

2.实验部分

2.1 材料

石墨粉（99.95%），硝酸钠（NaNO3，99％），醋酸镉二水合物（Cd（CH3CO2）2，99.99％）和氨溶液（NH3·H2O，25-28％）购自阿拉丁。从高药业化学试剂有限公司购买高锰酸钾（KMnO4，99.95％），硫酸（H2SO4，98％）和过氧化氢（H2O2，30％）。去离子水（DI，18 MOmega; cm）是使用Millipore Milli-Q净水系统制备的。

2.2 GO和rGO-CdS纳米复合材料的合成

采用改进的Hummers法，用氧化石墨粉合成了GO纳米颗粒[26,27]。按照CBD方法，用H2S/N2气体鼓泡制备高度还原的rGO-CdS纳米复合材料。首先，在200 ml去离子水中加入100 mgGO，超声处理30 min，得到均匀分散的GO溶液。在另一个圆底烧瓶中制备镉盐溶液，其中含有0.002 MCd（CH3CO2）2和0.03 M CH3COONH4，以及作为NH3缓冲液的CH3COONH4。然后将分散良好的GO溶液倒入镉盐溶液中，并添加NH3·H2O作为络合剂，以将溶液的pH值调节至9.8。将溶液搅拌并加热至55 ℃。 混合后，将热的均匀H2S/N2气体混合物鼓泡到混合溶液中。H2S气体充当S的来源，这与GO的还原有关。反应时间设置为10、30和60分钟，所得的rGO-CdS样品分别表示为rGO-CdS-1，rGO-CdS-2和rGO-CdS-3。反应完成后，将样品离心，洗涤，过滤和干燥以获得rGO-CdS纳米复材料。rGO-CdS纳米复合材料的合成过程如图1所示。

图1.rGO-CdS纳米复合材料的制备过程。

2.3 表征

为了评估rGO-CdS纳米复合材料的结晶度，使用Bruker D8 Advance衍射仪在10至60 °的2theta;范围内使用Cu Kalpha;辐射（lambda;=1.5406 Aring;）进行X射线衍射（XRD）测量。工作电压和电流分别保持在40 kV和40 mA。使用JEM-200CX在200 kV的工作电压下通过透射电子显微镜（TEM）对纳米复合材料进行表征。对于TEM测量，将纳米复合材料超声分散在乙醇中20分钟。然后将包含rGO CdS纳米复合材料的乙醇悬浮液滴到Cu网格上。使用Horiba Jobin Yvon HR800在100-3500 cm-1的范围内捕获拉曼光谱，并使用488 nm氩离子激光激发样品。使用配备有标准单色Al Kalpha;激发源的Thermo Scientific K-Alpha仪器进行X射线光电子能谱（XPS）。傅立叶变换红外光谱（FTIR）使用Nicolet Nexus 870光谱仪在环境条件下用压缩的KBr颗粒进行。 所有测量均在室温（25 ℃）下进行。

通过测量可见光照射下若丹明-B（RhB）有机染料的降解，表征了rGO-CdS纳米复合材料的光催化活性，并将其用作模型污染物。将30 mg含光催化剂的rGO-CdS纳米复合材料样品添加到60 mL RhB染料水溶液（10 mg /L）中。在施加可见光辐照之前，将催化剂和染料溶液搅拌并置于黑暗环境中60分钟，以达到吸附和解吸之间的平衡。用于降解RhB的辐射源是300 W氙气灯。照射后，在一定时间内提取3 mL反应溶液并离心以获得澄清的上清液。使用UV3600测量透明上清液的吸收光谱以确定RhB浓度。

3.结果和讨论

图2 给出了在H2S气氛下不同反应时间得到的GO和rGO-CdS纳米复合材料的XRD图谱。在13 °处，GO粉末的XRD图谱显示出较强的衍射峰，分别对应于GO的（001）和100 g 衍射峰。大量研究表明，（001）衍射峰与相邻碳层之间的间距有关，100 g峰与每个GO片内的六方环结构有关[28]。在引入H2S/N2气体后出现的对应于CdS的衍射峰如图2（床）所示。GO的13°和42°处的衍射峰消失了，而26°处的衍射峰通过高斯拟合反卷积为三个衍射峰。这三个峰分别位于25.3°、26.6°和28°，可以分别指向六角纤锌矿CdS相的（100），（002）和（110）平面[29]。 此外，在43.8°和52°处也有衍射峰，这些衍射峰可以指向六方纤锌矿CdS相的（110）和（112）平面。因此，认为在GO上形成的CdS纳米晶体以纤锌矿型结构结晶。另外，位于13°和42°处的衍射峰的消失表明当添加H2S/N2气体时GO降低。反应后，GO悬浮液的颜色也从棕色变为灰色，如图2（a）所示，从而证实了GO的有效还原。通过拉曼光谱，XPS和FTIR光谱进一步分析了GO的还原程度。

图2.在H2S气氛下，在10、30和60分钟的反应时间下获得的（a）GO和（床）rGO-CdS纳米复合材料的XRD图谱。（a）的插图是样品的照片，（b），（c）和（d）的插图显示了（002）衍射峰的高斯拟合。 六角纤锌矿CdS相的标准衍射图样（JCPDS 65-3414）显示在该图的底部。

为了观察纳米材料的形状和尺寸的演变，捕获了TEM图像，这些图像如 图3所示。当反应时间为10 min时，附着在GO片上的纳米粒子团聚，如图3(a和b)所示。从高分辨率TEM(HRTEM)图像可以看出，CdS量子点(QDs)的尺寸约为4-5 nm，并包裹在石墨烯片中。当反应时间增加到30 min时，CdS，QDs均匀分布在石墨烯片上，尺寸为6-7 nm，如图3(c)和(d)所示。 如图3所示当反应时间进一步增加到60 min时，均匀分布的CdS QDs保持在相同的尺寸(6-7 nm)，但量子点的数目显著增加。HRTEM图像证实，晶格条纹分辨d间距为0.359、0.334和0.310 nm，对应于纤锌矿CdS相的（100)、(002)和(101）平面间距(图3(b、d和f)，与XRD结果一致。此外，莫尔条纹存在于CDS量子点附近。图3(a)中的插图显示了rGO-CdS-1量子点的选定区域电子衍射图。有两组衍射图，即典型的六角形图案和一组环。典型的六重对称性表明注入H2S / N2气体10分钟后，GO被还原，石墨烯片由高质量单晶组成。出现“一组环”模式而不是斑点是由于CdS纳米粒子的随机取向。这三个环对应于纤锌矿CdS相的（100)、(002)和(101）面。这些结果表明，石墨烯被纤锌矿相CdS量子点包覆，这与XRD结果一致。

图 3在H2S气氛下以不同的反应时间获得的样品的形态演变。 （a），（c）和（e）分别显示了rGO-CdS-1，rGO-CdS-2和rGO-CdS-3的低放大倍率TEM图像，而（b），（d）和（e）（f）分别显示rGO-CdS-1，rGO-CdS-2和rGO-CdS-3的高倍TEM图像。图（a）中的插图是相应的选定区域电子衍射图。

拉曼光谱对于确定GO的还原程度和半导体材料的结晶特性是非常有用的。图4给出了所制备的GO和rGO-CdS纳米复合材料的拉曼光谱。 GO的光谱在13

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