超高强度碳纤维用于太阳能蒸发多介质纯化外文翻译资料

 2022-08-07 03:08

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超高强度碳纤维用于太阳能蒸发多介质纯化

摘要

仅凭借可持续的太阳能作为能量来源的太阳能水蒸发已经被开发应用到废水和海水净化。然而，多介质处理尤其是有机溶剂的净化仍然具有挑战性。在此，我们首次制备出了基于碳纤维的超强度太阳能蒸发器，并经过水热碳化改性后，用于多介质系统的高效净化，包括染料有机溶剂，水包油型乳液和海水。由于碳涂层的引入，改性后的碳纤维具有优异的机械强度(～4.77 GPa)、良好的润湿性、更大的比表面积和优异的光吸收率(～93%)。利用两端碳纤维间的毛细力，编织物可以实现自吸多介质。结果表明，该工艺能较好地生产出高阻离子(lt; 10 ppm盐离子)、高阻油(～11.9 ppm油)和高阻染料(～99.99%)的清洁水和有机溶剂。碳纤维长丝经二甲基乙酰胺(DMAc)和浓盐水腐蚀10天后，拉伸强度超稳定。该编织碳纤维织物可从模拟的死海水中以每天5.4 kg m-2的速度生产淡水，足以满足一个人的日常需求。因此，碳纤维材料在高效光热转换多介质净化方面具有广阔的应用前景。

1.前言

众所周知，膜处理(反渗透)，膜蒸馏、多级闪蒸、吸附、降解等过程能耗大，净化成本高。太阳辐射作为一种丰富的免费清洁能源，是世界上最具发展前景的可持续能源之一。到目前为止，为了有效利用太阳能，人们开发了许多技术，如光伏发电，光催化和太阳能水蒸发。其中，太阳能水蒸发(一种很有前途的技术)由于节能，是最有效的水净化或海水脱盐方法之一。到目前为止，太阳能-蒸汽发生的研究主要集中在满足人类对海水或废水处理的需求，而对有机溶剂的净化研究较少，这其中主要是由于光热材料的理化性质不稳定。然而，随着经济和工业的发展，直接排放有机溶液和水/油的多介质体系净化迫在眉睫，严重危害了环境和人类健康，目前，常用的回收策略包括精馏塔或有机溶剂纳滤(OSN)都属于能源密集型处理过程，这对光热材料的长期稳定性提出了更高的要求。因此，新的光热材料需要有良好的耐有机溶剂或高度浓缩的性能。同时也可自行抽吸海水或有机溶剂，通过光热蒸发净化有机溶剂。

近年来, 人们在制备光热材料用于高效的太阳能-蒸汽发生的领域做出了很大的贡献，包括碳基材料(碳纳米颗粒、一维碳纳米管、二维石墨烯或氧化石墨烯和三维木基光热材料) 高分子材料和贵金属纳米颗粒电浆 (金、银、铝、氮化钛、氧化铁)。其中，聚合物基材料不耐有机溶剂，在长期的太阳照射下，它们的热降解或光降解也是不可避免的。二维氧化石墨烯或等离子体纳米粒子很容易分散在有机溶剂中，导致精细的纳米结构坍塌。碳纤维 (CFs) 主要由碳原子与商业梭织结构材料组成，他们键位之间有很强的作用力和极好的化学稳定性, 重量轻和优异的热稳定性， 它们可以在直径为5～7微米的微纤维之间凭借毛细管力输送水和溶剂，但由于CFs表面致密，极性表面能较低，这是由于没有极性官能团，导致对阳光和极性溶剂的吸收较差。因此，修饰CFs的表面去提高太阳光通过粗糙组织吸收和提高溶解剂的极性表面能是有重大意义的。

在此，我们在葡萄糖溶液中通过水热碳化法制备了CF表面的多尺度水热碳层。该方法成功地将羧基、羰基、羟基等极性官能团引入CF表面，不产生较高的抗拉强度和耐化学性，而其他改性方法如高能辐照、化学接枝、表面氧化等离子体刻蚀等。在200℃的最佳温度下，CFs表面形成了碳层，可以通过改变葡萄糖溶液的浓度来控制碳层的厚度。具有丰富极性基团的改性CFs具有良好的润湿性(水接触角～55.192)、高极性表面能(～19.85 mN m-1)和表面积(～0.59 m2 g-1)。结果表明，分层碳化涂层提高了光的折射率，提高了材料的吸光率(～93%)。结果表明，编织碳纤维织物在染色DMAc时的多媒体蒸发速率为0.98 kg m-2 h-1，在油包水乳液时的蒸发速率为1.25 kg m-2 h-1，在模拟海水时的蒸发速率为1.47 kg m-2 h-1。经过十天的腐蚀在一个高度极性的有机溶剂（DAMc)和一个高度浓缩的盐水，改性后的碳纤维长丝具有超高的抗拉强度，表明其在实际长期辐照和蒸发中的应用具有优秀稳定的应用。

2.实验部分

2.1材料

T700 CFs，平均直径7 um，购自日本东丽公司，海盐从中国蓝星鱼公司购买，二甲基乙酰胺(DMAc)、硅油、丙酮、葡萄糖由国药集团化学试剂公司提供，苏丹Ш作为染料从中国上海阿拉丁化学有限公司购买。所有化学试剂均未经过纯化处理。

2.2碳纤维的碳化改性

采用索氏提取法，以丙酮为溶剂，经48小时的萃取，除去环氧树脂浆料和污染物，得到一束三千长丝的编织碳纤维织物。然后将提取出的纤维用去离子水洗涤，直至丙酮完全去除，转移到含葡萄糖溶液的不锈钢自动裂解液中。在200 °C进行了水热碳化反应4 h。由此产生的CFs用去离子水清洗5次并在50 °C 下干燥完全。在这项研究中，1.5 wt% 和3 wt%浓度的葡萄糖溶液修饰后的CFs分别被命名为CF -1.5和CF -3,未加修饰的原始碳纤维被命名为CF-0。

2.3描述

采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM, S4800，日本)对样品的形貌进行了研究。用x射线光电子能谱仪(XPS, Axis Ultra DLD，英格兰)在2times;109 mbar的基压下，用单色Al Ka源(1486.6 eV)对表面组成进行了观测。利用衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR FTIR, Thermo-Nicolet 6700, US)来区分官能团。使用自动比表面积和孔隙度分析仪(BET, ASAP2020M, US)测量表面积。用红外热像仪(TG165, FLIR, US)测量了干态和湿态的表面温度。利用金伯利热电偶(TM 902, Kimberly Instrument, China)记录了体水的变化。采用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES, SPECTRO)对饲料和蒸馏液(包括离子、油水乳状液和染色DMAc溶液)的纯度进行了分析，ARCOSII,(Germany全有机碳分析仪C2100，德国耶拿分析仪)和紫外-可见分光光度计(UV-vis, TU1810，中国)。使用单纤维物理分析仪(FAVIMAT ， Textechno，德国)进行单纤维拉伸强度测试，每个样本测量25次，计算平均值。用紫外可见近红外分光光度计(UV-VIS-NIR, Lambda 950, Amer ca)测量改性前后样品的阳光透射和反射，根据公式(1)计算吸收:

A = 100 - T - R (1)

其中，A(%)为吸收，T(%)为透射，R(%)为反射。使用动态接触角计和张力计(DCAT21, DataPhysics, Germany)，按照Chen等人报道的方法测定改性碳纤维长丝的润湿性。去离子水(gamma; = 72.8 mN m-1,gamma;d=21.8 mN m-1，gamma;p=51.0 mN m-1)和二碘甲烷(gamma;=58.8 mN m-1, gamma;d=44.1 mN m-1, gamma;P= 6.7 mN m-1)被用作测试液体。根据Wilhelmy 公式(2)计算前进接触角:

Cos(Ɵ)=mg/pi;dfgamma;1 (2)

其中，Ɵ为CF与被测液体的接触角(°)，df为纤维直径(um)， g为重力加速度(ms -2)， gamma;1为被测液体的表面能(mN m-1)。利用欧文斯-温德公式(3)和(4)可以很容易地测定纤维的色散和极性成分。

gamma;1(1 cosƟ) = 2(gamma;1pgamma;fp)1/2 2(gamma;1dgamma;fd)1/2 (3)

gamma;f=gamma;fp gamma;fd (4)

这里gamma;1, gamma;fp, gamma;fd分别是液体的表面张力、极性和分散性成分，下标f表示测试的碳纤维，每个样品检测5次，结果准确无误。

2.4太阳能水蒸发

实验采用太阳能模拟器(HM-Xe500W)，配备标准AM 1.5 G光谱的滤光片，在24 °C室温和~40%湿度下进行太阳能蒸汽发生实验。分别根据公式(5)、(6)记录盐溶液、油水乳状液和染色DMAc溶液的质量变化，通过计算机上的精密天平分别计算蒸发率(m)和转换效率(ƞ):

m = Delta;m*10/A (5)

ƞ = mrsquo; * (LV Q)/Pin (6)

其中m(kg m-2 h-1)为蒸发速率，Delta;m (g)为1 h的质量变化，A是碳纤维有效面积3times;3 (cm2)，ƞ (%)为太阳能对蒸汽的效率，mrsquo;为暗状态下的蒸发量减去蒸发量后的蒸发量。Lv是水的汽化潜热L (T) = 1.91846times;106 (T / (T - 33.91)) 2J kg-1),T是蒸发温度,Q是主体水的显热(Q = c (T2-T1) J kg-1), c是水的比热,这可以被假定为常数(4.2 jg-1 k -1), T2是蒸发温度，T1是水初始温度。Pin 是如射到碳纤维表面的太阳能。

在100 mL去离子水中加入1 g硅油和0.1 g Span80，大力搅拌24小时，得到稳定的水包油乳液。需要注意的是，使用的硅油是非挥发性油，太阳能水蒸发可以有效地净化乳液。将0.1 g苏丹红IIl加入到100克DMAc剧烈搅拌后得到混和染料DMAc溶液。制备了模拟海水和模拟死海的盐溶液，盐浓度分别为3.5%（模拟海水）和10%（模拟死海水）。

3.结果与讨论

3.1 CFs的碳化机理、形貌和化学性质。

CFs的水热碳化机理如图1所示，最初的CFs是一个完整的织物，可以直接通过200°c的葡萄糖水热碳化处理。可溶性葡萄糖发生分子内脱水、聚合和缩合，导致羟基减少，形成芳香族苯环结构。进一步碳化后，葡萄糖衍生的不溶性间键芳香两亲大分子形成如图1d所示。芳香大分子上还残留有羧基、羰基、羟基等极性基团。两亲性大分子倾向于形成胶束，通过疏水芳香段附着在CFs表面，形成粗糙的碳涂层(图1a-c)。通过改变葡萄糖浓度可以控制模糊碳涂层的厚度。从图S1可以看出，CF-3的炭化层厚度不大于50nm，而CF-1.5的炭化厚度不小于10nm。然而，在胶束的形成和生长之间存在竞争。当葡萄糖浓度增加到4wt %时，以经典热液碳化为主，CF表面出现球形碳颗粒(图S2t)。因此，我们控制葡萄糖溶液浓度在1.5和3.0 wt%，以生长均匀的碳涂层。

图1碳纤维水热碳化机理示意图。(a)原碳纤维，(b)和(c)水热处理改性碳纤维，(d)葡萄糖衍生的不溶性间键芳香两亲大分子。

表面形貌和化学成分会影响CF对阳光的吸收和表面极性。如图2a-c所示，处理过的CF和未处理过的CF表面形貌存在明显差异。原CF-O表面光滑整齐，而改进型CF-1.5和CF-3表面粗糙模糊。微槽被碳层完全填满和平整，特别是CF-3。具有层次表面的模糊涂层具有较高的毛细力。为了验证水热处理的化学反应性，采用XPS和FT-IR测定碳纤维的元素组成，结果见表S1、图S3和S4。可以看出，原CFs和处理后的CFs表面主要由氧和碳元素组成，随着水热处理，O/C比值从0.24增加到0.29。通过C 1s谱曲线拟合进一步研究了碳纤维的官能团，如图2d-f所示。对于CF-0(图2d)，含氧官能团主要为C=O，归属于CFs表面的环氧树脂。提取和热液治疗后，环氧树脂被和一个新的碳层形成,如图2b和c所示。从傅立叶变换红外光谱图S4可以看出,表面有羟基和羰基化合物CFs修改之后,这是有利于提

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