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十字形微通道中的电弹性不稳定性
F. Pimenta， M.A. Alveslowast;
CEFT， Departamento de Engenharia Quiacute;mica， Faculdade de Engenharia da Universidade do Porto， Rua Dr. Roberto Frias， Porto 4200-465， Portugal
摘要：
纯弹性流动不稳定性在压力驱动系统中得到了广泛的研究，但对电驱动系统的关注较少。这项工作试图填补这一空白通过研究粘弹性流体在交叉槽和流聚焦微装置中的电渗流，开始特别关注弹性不稳定性。依靠染料图案的可视化，在低体积Weissenberg数O（）下观察到稀和半二稀聚丙烯酰胺溶液的电弹性不稳定性的开始，通过从稳定的对称流动直接过渡到依赖于时间的不对称流动。对染料界面模式的时间序列分析揭示了具有幂律衰减的广泛的激发频率。观察到的弹性不稳定性似乎没有显著提高混合效率，与以前报道的不稳定压力驱动流动相反。用有限体积法对电渗流进行了数值模拟，表明所观察到的电弹性不稳定性是可以数值预测的。实验和数值结果都表明，电双层内部产生的大应力，再加上几何角周围的流线曲率，起到了一定的作用。精神作用在发病和动力学中观察到的电弹性不稳定性。然而，还需要进一步的研究来阐明电弹性不稳定性的机制，以及在一般情况下为了提高我们对聚合物流体在电渗流中的复杂行为的理解。
1.介绍
在微尺度的一些粘弹性流体流动中观察到了纯弹性不稳定性，例如在收缩/膨胀通道[1，2]，十字槽设备 [3~8]，流聚焦器件[9]，T结[10]，蛇形通道[11]，急弯[12，13]，圆柱体线性阵列[14]，甚至在直通道[15]这种不稳定性是有用的。由于流动引起的聚合物在具有弯曲流线的区域的分子构象的变化，由大的拉伸应力的发展触发Weissenberg数，??=?gamma;其中，?是流体松弛时间，gamma;是特征应变率一个常用的无量纲数，用来量化弹性和粘性应力的相对重要性。弹性失稳的临界Wi取决于几个因素（几何、聚合物流变学、流体力学等），并且跨越该阈值后的流动行为也是内在的依赖于他们。以流聚焦器为例，结果表明，根据施加的Hencky应变，流动可以从一个稳定的对称状态演化为一个稳定的不对称状态或一个时间依赖状态 [9]。在交叉槽器件中也发现了类似的转变，其中控制参数是溶剂粘度比和几何纵横比[4]。此外，一些弹性不稳定性在本质上是滞后的[16，17]。尽管在临界Wi附近存在如此多样性的流动行为，但在不同的设置下，足够高的Wi似乎达到了一种常见的混乱状态。这种机制通常被称为弹性湍流，具有惯性湍流的一些特征，但也表现出独特的特征[16]。
弹性不稳定性的研究对基础科学具有重要意义，但也在工程应用中得到了应用。例如，在弹性湍流状态下形成的混沌流动条件可以改善低雷诺数（Re）流动中的质量[11，16，17]和热量[18]的转移，有助于增强在小尺度上混合和冷却。大多数关于弹性不稳定性的研究，包括实验研究和数值研究，都是在压力驱动系统中进行的，而对电驱动系统的关注很少，尽管在微尺度和纳米尺度上广泛使用电场来泵流体[19]。尽管取得了一些进展，但在电驱动系统中开发的电弹性不稳定性-弹性不稳定性的实验研究仍然存在很大的差距。这并不奇怪，考虑到粘弹性流体在层流条件下的电渗流仍然很难理解。在开始之前，我们请注意，虽然“电驱动”一词是通用的任何外部强迫的电气性质，在这项工作中，我们主要感兴趣的是电渗透，其中流体运动是由作用在电双层上的电场（EDLs）产生的 [20]。
Bryce和Freeman[21]首次报告了电弹性不稳定性的实验研究。他们的研究重点是高（18times;）和低（5times;）的电渗流。分子量聚丙烯酰胺溶液通过2：1：2微尺度收缩/膨胀。他们报告说在阈值电场（或临界Wi）上方，流动变得不稳定，显示出明显的混乱行为。然而，由于缺乏负担得起的定量措施，无法得出流动是否处于弹性湍流状态的结论[21]。后来，同样的作者评估了这种不稳定性在2：1：2微尺度收缩/膨胀序列中增强被动染料混合的能力[22]。结果表明：与类似条件下牛顿流体的（稳定）流动相比，弹性不稳定性没有改善混合[22]。然而，作者认为，电驱动系统是研究弹性不稳定性的好选择因为它们具有在信道宽度的宽展开上保持准齐匀流型的能力[22]。据我们所知，在粘弹性流体的纯电渗透流动中，除了Bryce和Freeman[21，22]的工作外，没有其他实验研究明确地报告了电弹性不稳定性。然而，发现一些间接证据可能最终是由于这种不稳定性。例如，Lu等人[23]研究了微粒通过10：1：10的电驱动传输微尺度收缩/膨胀，具有牛顿和粘弹性（聚环氧乙烷）流体。在收缩的入口处，粒子在牛顿流体中向前移动，但它们显示出粘弹性流体的振荡运动[23]。提出了一种基于不同类型力之间平衡的机制[23]，但是，作用于粒子速度的电渗透分量的电弹性不稳定性也可能适合于观测，正如Lu等人后来推测的那样[24]。然而，使用微粒来研究电弹性不稳定性可能会导致难以解释的结果，因为不同类型的电力，除了电渗透外，可以对粒子的路径线作出不同的贡献。
在数值方面，情况是相似的，只有有限数量的关于电弹性不稳定性的工作，虽然一些数值和分析工作涉及复杂流体的稳定的层流电渗流，在简单的（正则）几何中[25-33]。Afonso等人的工作[34]报道在平面交叉槽装置中的上对流Maxwell（UCM）流体的电渗流，可能是电弹性不稳定性的唯一直接数值模拟。它们的二维（2D）模拟揭示了三个要点[34]：（i）流动直接从稳定对称过渡到时间相关的不对称状态，而不跨越模拟压力驱动系统通常观察到的稳定不对称状态；（ii）不稳定性开始时的临界Wi低于模拟压力驱动系统，并显示出对相对EDL厚度的某种依赖性；（iii）在EDL内形成的高剪切速率具有重要的不稳定作用。
受Bryce和Freeman [21]的实验结果和Afonso等人的数值结果的启发。[34]本工作旨在通过分析两种众所周知的流动构型，对十字形微通道中的电弹性不稳定性的发展进行实验研究：交叉槽配置（两个入口和两个出口）和流量聚焦配置（三个入口和一个出口）。此外，我们还对这两种流动结构进行了数值模拟，并对数值结果和实验结果进行了比较。我们希望这项工作能促进进一步的研究，包括实验和数值研究，在电弹性不稳定性，以及更广泛的领域的电驱动流的复杂流体在微流控/纳米流体系统。
本文的其余部分组织如下。在第二节中，我们描述了本工作中使用的实验装置，在第三节中，我们简要描述了数值方法。在第4节中给出并讨论了实验结果和数值结果。最后，在第五节中，我们指出了未来研究的可能方向，第六节总结了这项工作的结论。
2.实验方法
2.1微通道制造
用标准光刻技术获得的SU-8模具制备了微通道聚二甲基硅氧烷混合物：固化剂（Sylgard184，陶氏康宁公司）倒入SU-8模具，在80°C的烤箱中固化20分钟。固化后的通道从模具上剥离，在入口/出口位置打孔，并粘合到一个玻璃幻灯片上，其表面有一层薄薄的PDMS自旋涂层（固化2分钟，80°C）。因此，整个通道表面由相同的PDMS混合物制成。粘结后，将通道置于80°C的烤箱中过夜。
为了尽量减少实验过程中空气在通道内的滞留，在每个实验之前，使用Diener电子GmbH，型号ZEPTO进行等离子体处理（90s，在30W和0.4mbar的空气中）。先前的研究表明，等离子体处理的PDMS表面显示出比天然PDMS更高的电渗透迁移率[35，36]。这一特征在目前的工作中是有利的，因为它允许在较低的电场中达到较高的速度，从而降低了凝胶形成的概率，如下文SEC所讨论的那样 第4.4条。然而，众所周知，等离子体处理的PDMS表面存在老化效应[37]。通过等离子体处理后立即用工作溶液填充微通道[37]，并将每个通道的工作时间限制在1小时，这些都被最小化了，然而，我们测量了工作溶液在给定通道中的每个实验开始和结束时的电渗透迁移率，当两个值之间的差异高于6%时，结果被否决（这是很少观察到的）。
在微通道上方安装了一个压力平衡系统，以避免压力随时间的增加，确保流量完全由电渗透驱动。该系统在概念上类似于Sadek等人报告的系统[38]，但在目前的工作中，它已经被调整，允许连接到四口井（每臂一个）。
2.2实验装置
在本工作中研究的两种流动配置如图1所示。在流量聚焦配置中（图1a），用荧光染料染色的中央流体（西臂）伸展在两条横向未染色的流体（北部和南臂）之间。这三个入口流通过一个单一的出口（东臂）退出几何形状。在交叉槽配置中（图1b）两流体（北和南两臂）向相反的方向流动，并通过两个出口（东和西两臂）退出几何。北臂中的流体被一种绚丽的染料染色。两种配置的几何形状是相同的，只有流体的排列（电势）是不同的。十字形几何的四个臂都相等，半宽H=50mu;m，纵横比为0.5（定义为通道高度与通道宽度之比）。请注意，实际几何中的通道入口没有在图1中描述。这些入口是宽的，长的通道（1mmtimes;6mm），连接工具槽到每个手臂的直线区域，如图1所示。图1中简化几何中每个手臂的长度对应于等效长度，施加一个与实验观察到的具有实际入口的几何形状的直线区域相同大小的电场。这一长度比实验长度高40%，是从实际几何中电势分布的数值模拟中得到的，因为它对预测的电场大小和电渗透速度的影响，所以它的精确估计在电动力学中是非常重要的。
图1中识别的电位差（Delta;V）对于每个配置，由连接到高压功率放大器（型号2220，Trek）的函数发生器（AFG3000系列，Tektronix）施加，在每个通道臂的顶端，它本身与浸入井中的铂电极相连 。测试（放大）电压范围为20Vle;Delta;Vle;140V.. 我们应该注意的是，放置在进水井的电极都在相同的电势下，因为它们连接到高压功率放大器的同一端上。这导致了流聚焦构型中横向臂和中心臂之间的一元电压比，对于牛顿流体来说，这相当于流之间的一元速度比。流聚焦构型中的Hencky应变定义为，其中和分别代表东西臂的平均速度。因此，在流聚焦构型中，这与理论上在交叉槽构型中的无限Hencky应变在停滞点形成了对比。
在倒置荧光显微镜（DMI5000M，LeicaMicrosystems GmbH）中显示了流量，该显微镜配备了一个20times;物镜（LeicaMicrosystems GmbH，数值孔径NA=0.4），一个过滤器立方（SemrockCY3-4040C）和一个连续光源（100W汞灯）。在这种光学装置下，被荧光染料染色的流体发出光，通过过滤立方体传输，而未染色的流则保持黑暗。由高速摄像机（FASTCAM Mini UX100，Photron）通常以250Hz触发，曝光时间为1.25ms，分辨率为1280times;248像素（交叉槽）记录下所得到的图像 或1280times;312像素（流聚焦）。这些设置允许在~44秒的总记录时间内捕获11000帧（这代表了在本工作中使用的更弹性流体的~松弛时间），每个像素映射0.5times;0.5的正方形区域。所有的图像都是在中等高度的频道拍摄的。此外，我们还确保了帧速率的组合，所使用的暴露时间足以避免染色/未染色流之间的界面混叠。
在每次实验之前，我们允许工作溶液通过重力流动10分钟，在实验中用相同的流动配置。此外，我们在同一实验的测定中采用了类似的清洗程序。也就是说，在不同电压下的两种测定之间的过渡过程中，当摄像机将记录的图像传送到计算机时我们允许系统通过重力流动工作溶液清洗，但时间较短（通常为3分钟）。
图1.在十字形通道中测试的流量配置：（a）流量聚焦；(b)十字槽。在流程聚焦配置中，东臂（出口）接地，而其他臂（入口）均处于固定电位Delta;V。染的流体从西臂流而来。在交叉槽配置中，东西两臂（出口）都接地，而另外两个臂（入口）都处于固定电位Delta;V。染的流体从北臂流来。几何体的四个臂都相等，H=50mu;m。通道深度（z方向）均匀，等于50mu;m。
表1
在本工作中使用的工作解决方案的物理特性，在20°C下测量。这些值表示至少两个单独测量的平均值。
|
PAA1000 |
PAA300 |
牛顿流体 |
|
|
部分分配值的浓度（ppm） |
1000 |
300 |
0 |
|
PH |
8.38 |
8.49 |
7.56 |
|
电导率（mu;S/cm） |
80.0 |
25.3 |
69.1 |
|
弛豫时间（ms） |
4.19 |
1.44 |
- |
2.3工作液
本工作中使用的粘弹性溶液是通过稀释10000ppm（1%w/w）非离子聚丙烯酰胺水溶液（PAA；MW=5times;106Da，PolysciencesEuropeGmbH）制备的。在水中，这种聚合物的回旋半径[39]和重叠浓度[40]分别为145nm和310ppm。使用超纯水（EL IX-SynergyUV Millipore Station）进行稀释，测试了两种聚合物浓度：300ppm和1000p pm，分别对应=0.97和=3.23，将它们置于稀释/半稀释状态此外，还制备了0.5mM NaCl溶液（牛顿流体），比较了牛顿流体和粘弹性流体的结果。为了使两种粘弹性溶液之间的平均电导率近似匹配，选择了盐浓度。为了便于命名，我们下面将1000p pm、300p pm和牛顿溶液分别称为PAA1000、PAA300和牛顿溶液。
工作溶液的pH（pH1
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