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单缸机NH3-SCR系统试验与仿真分析
摘要：NOx是柴油机排放的主要污染物，其最低排放量的实现需要使用新技术。现已发现，柴油机匹配以尿素或者氨气（NH3）为还原剂的SCR系统是降低NOx排放的理想方法，该方法可使柴油机的NOx排放满足严格的排放标准。本研究将催化器入口的NH3流量在0.2kg/h至0.8kg/h的区间切换，发现NOx的反应程度不同。当NH3流速为0.6kg/h时，NOx转化效率达到56％，但是当NH3流量为0.8 kg/h时，NOx转化效率较低，其原因可能是NH3的脱附和烧结效应，为证实该推断,基于AVL FIRE软件平台进行了仿真工作，发现仿真结果与试验结果相接近。
关键词：选择性催化还原, 氨气 , 氮氧化合物, AVL FIRE, 后处理
- 概述
在NH3-SCR催化器中，NH3充当还原剂，NH3与柴油机废气被引入到催化器内部，并在催化器内发生一系列反应形成N2，其主要反应如下：
4NH3 4NO O2 4N2 6H2O (1)
4NH3 2NO 2NO2 4N2 6H2O (2)
Masaoki Iwasaki[1]等人进行柴油机后处理试验，结果表明：使用SCR催化器作为后处理设备，脱硝效率最高。但可用于SCR系统的催化剂种类较多，比如Andrew P E York[2]等人认为钒基可作为催化剂，Massimo Colombo[3]等人将铁—沸石作为催化剂进行研究试验。但以上这两种催化剂在100-200℃的温度范围内NOx转化率较低，其原因是NO/NO2在低温下不能有效地吸附在催化器壁上。Johann C Wurzenberger[4]等人在文献中表明：涂有铂的堇青石材料可作为SCR催化剂,堇青石/铂可在低温下有效活化,从而使NOx转化率提高,因此堇青石/铂催化剂可有效用于轻型车辆。
两种最常用的SCR还原剂是无水（干）氨和氨水或尿素溶液。
纯无水氨在使用中无需进一步转化，可直接导入到SCR催化器中，但无水氨有剧毒，难以安全储存，因此无水氨被用于大型SCR工业中。
氨水在使用之前必须水解，但它与无水氨相比，容易安全储存，并且便于运输。
尿素溶液需要通过热分解转化为氨气之后才能用作有效的还原剂，但它的储存最为安全。
综上所述，无水氨的还原效果最好，但它的剧毒性和操作难度仍然是最大的问题。尿素还原效果最差，但操作更安全，因此尿素成为汽车制造商的热门选择。
SCR技术的最新研究使用的还原剂为氨气，氨气由特殊的存储容器或经过特殊设计的氨存储系统供应。氨气的物理性质如表1所示。
表1.氨的物理性质(BOC数据表2005）
|
分子量 |
17.03 |
|
凝固点 |
-77.7℃ |
|
沸点 |
-33.4℃ |
|
潜热 |
137KJ/Kg |
|
燃点 |
651℃ |
|
火焰范围 % |
15-28 |
2 试验分析
2.1 试验装置
柴油机的完整试验装置图如图2.1所示。设备介绍如下：使用自然吸气式直喷水冷柴油机进行试验，发动机与涡轮测功机直接耦合，并且将它们连接到控制面板上，控制面板再连接到计算机上。发动机软件2.4记录柴油机的性能和燃烧特性，并且该软件进行测量和计算，每3秒调整一次参数，在测量中所使用到的参数为废气质量流量和排气温度，需要输入的参数是废气成分，发动机规格如表2.1。
图2.1 试验示意图
1.滴定管 5.SCR催化器 9.装载旋钮 13.法兰
2.负荷指示器 6.管线压力指示器 10.控制面板
3.RPM指示器 7.气缸压力指示器 11.球形阀
4.水流指示器 8.转子流量计 12.热电偶
表2.1 柴油机规格
|
发动机 |
四缸压燃式发动机 |
|
制造者 |
Kirlosker |
|
缸径*行程 |
87.5 * 110 mm |
|
压缩比 |
17.5:1 |
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连杆长度 |
234 mm |
|
测功机类型 |
称重传感器的涡流 |
|
负荷测量 |
应变片式称重传感器 |
|
燃油和空气流量测量 |
不同压力单元 |
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速度测量 |
旋转编码器 |
|
功率 |
5.2KW@1500RPM |
|
界面 |
ADC card PCI 1050 |
|
燃油和空气流量测量 |
不同压力单元 |
2.2 SCR设置
在此试验装置中，将蜂窝状SCR催化剂（Cordielite/Pt，1.2升）安装到被法兰支撑的排气管上,如图2.2所示。将密封垫圈放在两个法兰之间（为防止气体泄漏，密封垫圈有较好的耐高温性）。由于单元内的空间有限，需要将排气组件进行细微调整，长度为3英寸，直径为0.5英寸的圆筒形接头连接到排气管上。
图2.2 SCR分布
氨气瓶的软管与转子流量计相连接，转子上的氨气流量可以通过旋转调节旋钮来控制。试验中，对于不同的负荷条件，氨气的流速始终在0.2–0.8kg/h之间变化，设定27℃ bTDC的喷射正时、转速为1500 rpm、压缩比为17.5，在以上条件下进行试验。
开始试验，启动柴油机（手动），空载运行约10分钟，使其工况稳定。在整个试验过程中，发动机冷却水的流速须保持在250L/h左右，涡流测功机的水压须保持在1-5MPa之间，使用0.25hp水泵维持水流压力。通过运行软件进行操作，记录实时数据，并将数据储在电脑上，可以在需要时进行检索。
该试验是在柴油机空载，25％，50％和75％负荷条件下进行的，在各个条件下记录燃油流量，空气流量，废气温度等数据，并且使用AVL废气分析仪测量NOx（ppm），CO（％Vol。），UBHC（ppm）和CO2（％Vol。）的排放量。
- 基于AVL FIRE的仿真工作
使用AVL FIRE软件进行了稳态动力学分析，Wurzenberger等人提供了该软件中包含的相关控制方程。
对于相当小的网格尺寸，使用中心差方程获得的数值解在中等雷诺数下不会有明显差异。因此，动量和连续性方程由中心差方程求解，能量方程由迎风方案求解，由于获得的佩克莱数大于2，因此动量和能量方程也可以通过迎风方案求解，所以在这种条件下，使用CDS或Upwind方案没有太大区别。由于没有粘性加热，没有定义滑移边界条件，因此边界值的计算通过外推法求解，导数可由最小二乘拟合法求解。
使用由堇青石/铂制成的蜂窝型圆形催化剂，尺寸为118.4mm * 127mm（D*L）,孔密度为400CPSI（每平方英寸的孔数）,体积为1.2L，材料的比热和密度为1.46kJ/kg和0.0215kg/m3.材料的热导率为3W/mK。AVL编辑的后处理手册[6]给出了SCR反应式和相关化学动力学的详细公式。该模型是在AVL FIRE提供的ESE后处理模块中开发的，网格划分在软件中的“网格划分”部分中进行，下面给出了有关网格划分的简要说明。
1）小单元
|
组成 |
轨道单元长度 |
横截面边缘单元 |
|
催化剂 |
0.0127m |
64 |
|
排气管 |
0.00200m |
60 |
2）边界值
|
组成 |
厚度 |
层数 |
压缩 |
|
催化剂 |
0.00200m |
3 |
1 |
|
排气管 |
0.00200m |
3 |
1 |
3）催化转化器
|
组成 |
前后层长度 |
|
催化剂 |
4% |
|
排气管 |
4% |
3.1边界条件
3.1.1 停留时间：
停留时间是反应物在催化器内停留的时间，是影响SCR催化器NOx转化率的主要参数，需要计算每个负荷下的停留时间。温度极大地影响了转化所需的停留时间，随着温度接近还原反应的最佳温度，所需的停留时间减少。图3.1显示了停留时间相对于负荷条件的变化。
图3.1 停留时间与负荷的关系
3.1.2进口条件
(a)废气的质量流量：排气的质量流量是影响SCR催化器NOx转化率的另一个参数，质量流率随发动机负荷的变化而变化。图3.2表明了废气质量流量随负荷百分比的变化。由图可知，随着负荷增加，排气的质量流量下降，这是当负荷增加时，排气温度增加，气体密度降低，从而废气质量流量下降。
图3.2 质量流量与负荷百分比的关系
图3.3 废气温度与负荷百分比的关系
（b）物质浓度：通过AVL废气分析仪在不同的负荷条件下测量物质的浓度。所测物质的浓度如表3.1
表3.1 用AVL五气分析仪测量的柴油浓度
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负荷条件 |
NOx(ppm) |
CO(% vol) |
CO2(% vol) |
O2(% vol) |
HC(ppm) |
|
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