二甲醚/臭氧预混冷焰的数值模拟
摘要：通过应用二甲醚混合物的详细动力学机理，我们对有无臭氧添加的自由传播火焰和拉伸对冲火焰分别进行了数值模拟，探究了预混冷焰的形成和动力学过程。本文主要研究了冷焰动力学过程和冷热焰之间的转换，观察了低温点火时，冷焰的形成过程中和不同状态火焰的可燃区域内混合温度、惰性气体温度和臭氧浓度的影响。对于自由传播火焰，发现了三种不同的火焰形态，包括高温火焰、双重火焰和冷焰。目前研究表明，冷焰的出现极大扩宽了二甲醚的可燃性极限，传统高温火焰的可燃性极限需要重新考虑。此外，结果证明，冷焰的传播速度明显高于近极限高温火焰速度，添加臭氧明显使低温冷焰传播速度加快，同时扩大了可燃极限。本文提出了一个包含高温火焰和冷焰的可燃性极限示意图。结果表明，拉伸对冲火焰在有无臭氧添加时均存在多种火焰结构。从动力学上来说，相同的混合焓下，臭氧的添加使冷焰的熄灭极限扩展到一个更高的拉伸率。而且，随着臭氧的添加，两种不同的冷焰转换方式，低温点火转换和无高温点火极限的直接冷焰转换如预测的那样。研究结果表明，随着混合温度、湍流和自由基生成/再循环的增加，冷焰是影响可燃极限和火焰状态的重要燃烧过程。这一结果也为观察自传播预混冷焰实验提供了指导依据。
关键词：冷焰、火焰速度、熄灭极限、二甲醚、臭氧
1.介绍
冷焰一直被认为是影响发动机爆震和安全用火的关键因素。自从冷焰被发现的两个世纪以来，人们开展了大量实验，包括采用加热表面和加热燃烧器观察各种冷焰形状，搅拌反应器实验，加热流动反应器实验，快速压缩机实验，对冲火焰实验，喷雾以及等离子辅助火焰实验。尽管许多实验中观察到的冷焰是振荡的，瞬态的，严重受到火焰表面相互作用的影响，但通过这些实验，我们对冷焰光谱、负温度系数、冷焰半岛的热释放和温度/压力域有了深入的了解。然而，较少的研究侧重于探究冷焰的动力学过程、熄灭极限和可燃性极限。我们今天已知的许多关于火焰传播速度，火焰结构，熄灭极限，可燃极限的研究仍局限于高温火焰。由于难以建立自由传播冷焰，还没形成详细的冷焰动力学机理和基础认识。
最近，在通过添加臭氧辅助的正庚烷对冲火焰实验中，首次在较长的一段时间内获得了自由传播扩散冷焰。该研究定量的测量了火焰结构和熄灭极限。结果显示，臭氧的添加扩大了冷焰的可燃区域，允许自由传播冷焰能够在实验范围得以观察到。其他的研究中，Law和Zhao通过数值模拟研究了正庚烷对冲冷焰的负温度系数效应的影响，证明了负温度系数影响点火过程。在正庚烷的喷雾燃烧实验中，Nayagam等人研究了冷焰燃烧和熄灭双重模式，提出了微重力条件下冷焰的形成假设。在相关的正庚烷喷雾研究中，Farouk等人用数值模型模拟了具有热辐射损失和火焰向液滴传热的振荡冷焰。然而上述研究局限于扩散火焰。
对于预混冷焰，Maruta和同事通过加热微通道的方式研究了稳定存在的极限。然而，这种几何结构中，壁面温度梯度和火焰壁面耦合极大程度上决定了火焰的稳定性，这使得我们很难确定冷焰传播的速度以及高温火焰和冷焰的可燃性极限之间的关系。
未来发动机预期压力和初始混合温度会增加，冷焰不止会影响发动机爆震，还会由于湍流化学的相互作用影响热释放率。在之前火花点火HCCI发动机的模拟中，观察到了不稳定冷焰的传播。最近有一个使用湍流槽辅助燃烧器的低温湍流燃烧反应研究，它证明了低温点火和冷焰化学极大改变了湍流火焰速度和火焰结构。
然而，之前关于拉伸和未拉伸的火焰速度，熄灭极限和可燃范围的研究均为高温火焰。没有对比分析冷焰和热焰的传播速度，冷焰燃烧条件是否比高温火焰稀薄，也没有讨论混合温度和自由基添加对火焰熄灭和可燃性极限有什么影响。
基于以上讨论，在有无臭氧添加时，本文分别采用了详细的二甲醚/臭氧化学动力学机理，通过数值模拟的方法模拟了自由扩散和拉伸对冲预混冷焰的形成。首先，我们观察了二甲醚/臭氧冷焰和热焰的速度，火焰结构和可燃性极限。证明了混合温度和臭氧添加对可燃性极限和冷焰与热焰的转换极限具有一定影响，并绘制了一个同时具有高温火焰和低温火焰的可燃性极限图。讨论了火焰结构，反应方式和不同火焰状态下传输特性的敏感性。其次，我们模拟了拉伸对冲冷焰的形成，观察到不同火焰形式，证明了惰性气体温度对冷焰的可燃区域和着火过渡区的影响。最后，我们讨论了在对冲实验装置中观测预混冷焰的可能性。
2.数值模型
本文中，我们考虑了一维自由传播预混火焰和拉伸对冲预混火焰两种形式（图1a和b）。自由传播火焰用于预测冷焰和热焰的传播速度和可燃性极限。对冲火焰用于计算理解关于火焰拉伸率的冷焰可燃区域，为以后的实验研究提供参考。对于一些冷焰计算，下游计算域更改为1.5 cm以节省计算时间。
图 1 （a）自由传播火焰示意图（b）氮气流稳定二甲醚/(1minus;x)O2 xO3预混对冲火焰测距装置示意图。
二甲醚是一种具有低温氧化特性的最简单的碳氢燃料，它的动力学机理被广泛研究过。因此，我们选用二甲醚作为具有低温化学性质的大分子碳氢燃料的替代物。我们之前的扩散冷焰研究发现，臭氧可以促进扩散冷焰的形成。因此，为了能够提供实验指导，理解湍流和等离子体放电中自由基的添加如何影响冷焰，我们使用了（1-x）O2 xO3（x=0-0.08）作为氧化剂。这个方法保留了添加臭氧时氧化剂/燃料的摩尔比不变，通过改变混合温度和臭氧浓度，探究了初始反应温度和自由基浓度对冷焰形成的影响。在预混对冲火焰中，有一个用来稳定冷焰的加热氮气流。
对于臭氧分解的基本模型，采用的是Ombrello等人提出的臭氧分解速率更新后的基本机理。对于二甲醚的氧化，采用了赵等人关于C0和C1以及二甲醚的分解反应速率的最新亚动力学机理。虽然该模型对燃料低温氧化有些过预测，但仍能定性地预测出冷焰的动力学行为。为了计算效率和简洁性，在辐射计算中采用了光学弱辐射模型。我们利用第33篇文献中的统计窄带模型计算了CH4、CO2、H2O和CO的普朗克平均吸收系数，但是忽略了CH2O和其他中间产物的辐射影响。所有的模拟中，压力固定为一个大气压。本文采用改进的弧长延拓方法，修正了Chemkin II代码，计算了未拉伸自由传播火焰和拉伸对冲火焰的稳态解。根据收敛性判别准则，所有种类的相对和绝对摩尔分数和温度分别为10minus;4和10minus;9量级。
3.数值结果
3.1自由传播预混冷焰的火焰结构和火焰状态
首先，我们检测了反应温度对二甲醚/氧气自由传播预混火焰的影响。图2a所示为最大火焰温度和当量比（Ф）的关系，当未燃混合气温度为300K时，火焰温度随当量比的降低而降低。在临界当量比（Ф=0.0785）下，最高火焰温度很低，以致高温链式反应速度明显降低。当量比到达临界当量比时，火焰熄灭，而且低于这一当量比不会发生着火现象。这就是所谓的二甲醚/氧气的贫可燃性极限。图2a中，火焰温度和火焰速度随着当量比的降低呈指数降低，最终到达可燃性极限（S曲线拐点）。
图 2 （a）未燃混合温度为300K和530K时，二甲醚/氧气自由传播预混火焰温度和当量比的关系图；（b）未燃混合温度为300K和530K时，二甲醚/氧气自由传播预混火焰速度和当量比的关系图；（c）未燃混合温度为300K，400K，530K时，富燃料区二甲醚/氧气自由传播预混火焰速度和当量比的关系图。
然而，当反应温度上升到530K时，二甲醚在标准大气压下受到低温反应活性的显著影响，火焰温度随当量比的变化而显著变化。火焰温度较高时（图2a中正常火焰分支ab），火焰温度随当量比的降低而降低。当火焰温度降低到1418K（Ф=0.0768）时，高温火焰熄灭。此时，相较于300K，增加反应温度略微扩大了高温火焰的贫可燃性极限。然而，不同于300K的是，未燃混合温度530K时出现一种新的具有高温火焰和低温火焰且两者分离的的双重火焰分支（bc）。双重火焰结构中，热焰前沿出现在冷焰之后。在这两个火焰前沿之间，热辐射损失和化学反应释放的热量相互竞争。随着当量比的增加，双重火焰的最高火焰温度降低，热焰和冷焰的距离增加，最终导致热焰熄灭。临界当量比下（点c，Ф=0.288，火焰温度Tf=1004K），双重火焰消失（如，高温火焰不在计算域内），另一种新的火焰分支出现（cd，冷焰分支）。不同于双重火焰形式，冷焰温度随着当量比的降低而单调下降，可以存在于远低于高温火焰可燃性极限的当量比下。计算域的大小略微影响双重火焰到冷焰的转换极限，例如，下游计算域（图1a的右边缘）从1.5cm增加到4cm，双重火焰到冷焰的转换极限当量比从0.288增加到0.296。定性地说，计算域的大小不会改变被预测火焰的动力学和状态。因此，总的来说，较高的温度下，二甲醚火焰存在三种火焰形式，高温正常火焰，中温的双重火焰，低温冷焰。冷焰极大扩宽了正常火焰的可燃极限，传播火焰的淬熄极限不再仅仅考虑高温火焰的淬熄极限，这一现象对用火安全起到重要影响。
图2b对应三种不同火焰的未拉伸层流火焰速度。反应温度为300K时，火焰速度随着当量比的降低而降低。可燃性极限下，火焰速度为1.5cm/s，这和其他碳氢化合物在可燃性极限下的火焰速度预测一致。火焰速度过低，热辐射损失能够使任何可能存在的双重火焰淬熄。然而，在未燃混合温度为530K时，高温火焰熄灭极限的火焰速度却很高（15.4cm/s）。此时火焰到达高温火焰的可燃极限，转变为双重火焰，火焰速度随着当量比的增加而略微增加。而且，我们发现冷焰区域的火焰速度较高而且和火焰温度的关系不大。当量比高于热焰可燃性极限时，冷焰速度能够达到22cm/s，快于大多数近极限的高温火焰速度。对于远离极限点的冷焰来说，主要是由于燃料浓度越高，反应所需的活化能越低。因此，冷焰的存在不止扩大了正常高温火焰的可燃性极限，同时在极端稀薄的条件下改变了火焰速度。
图2c显示了富燃料侧未燃混合温度为300K、400K和530K时，二甲醚自由传播预混火焰速度和当量比的关系。有趣的是，高温火焰在当量比为3时就会熄灭，但是富燃料区的冷焰却能在一个相当广的当量比范围内存在。而且，我们可见富燃料区的高温火焰向冷焰的转换是直接转换，不存在火焰熄灭拐点。此外，随着火焰温度的增加，富燃料区的火焰速度加快，可燃区域扩大。
图2a-c展示了具有低温燃烧特性的燃料，传统意义上的贫可燃极限和火焰结构图不再适用。由于低温反应活性随当量比的增加而增加，所以富燃料侧冷焰的存在也会扩大火焰的可燃性极限。为了突出冷焰化学燃料中这些火焰形式的重要特征，火焰状态和可燃极限如图3所示。对于不存在冷焰的燃料（虚线），充分定义了贫燃区和富燃区正常的热焰的可燃性极限。但是，对于具有低温化学的燃料而言，冷焰的新可燃性极限比普通火焰的可燃性极限大得多。值得注意的是，不同火焰状态下，虽然可燃性极限和转换极限的定量预测可能受计算域、化学机理和辐射模型的影响，但这些因素不会影响上述一般结论。
图 3 530 K时，基于火焰温度和当量比的关系，DME/O2混合物高温火焰和低温火焰的可燃区域和可燃极限示意图；Ф0，c：冷焰的贫可燃极限，Ф0：高温火焰的贫可燃极限（传统可燃性极限 ）。
为了理解三种火焰状态（高温正常火焰，中温双重火焰，低温冷焰）的不同之处，图4a-c显示了当量比为0.1时这些火焰状态的火焰结构。对于高温火焰（图4a），火焰结构很薄，反应伴随着超过了1000K的快速温升，同时生成高浓度的OH基。反应终止区域，所有燃料被氧化生成H2O和CO2。这是典型的高温火焰结构。
图4b显示了中温双重火焰结构（图2a中bc分支），包含一个前导冷焰（x=0cm）和一个靠后的分开的高温反应区（x=1.4cm）。前导冷焰只有较小的温升（大约200K），之后大部分燃料被氧化成了CO，CH2O和HCOOH，只有一小部分CO2生成。冷焰的关键自由基是HO2。冷焰前侧HO2生成了H2O2，温度逐渐上升。临界温度（大约810K）下，链传播反应（H2O2=2OH）加速，OH浓度快速增加，从而形成受高温化学控制的热焰。由于高温火焰离前导冷焰的距离很远，热焰的热释放难以影响火焰传播速度。如图2b所示，中温双重火焰传播速度和冷焰传播速度基本一样。热焰前沿和冷焰前沿之间的距离取决于热辐射冷却和化学热释放伴随的热传导之间的竞争。对于最高混合温度高于图4b的双重火焰而言，化学放热影响更为明显，冷热焰锋面距离更近。另一方面，热辐射冷却越占优势时，冷热焰相距越远，并最终超出计算域，计算域内只剩下冷焰的存在（图4c）。值得一提的是，在我们之前的火花点火HCCI燃烧的非定常火焰模拟中，也观察到了双重火焰结构：由于冷焰的火焰速度较高，热焰转变为双重火焰结构。因此，稳定状态下存在的双重火焰结构同样存在在发动机条件下的不稳定火焰中。
图 4 （a）当量比为0.1，530K时，二甲醚/氧气高温火焰火焰温度和和组分浓度示意图； （b）当量比为0.1，530K时，二甲醚/氧气双重火焰火焰温度和和组分浓度示意图；（c）当量比为0.1，530K时，二甲醚/氧气冷焰火焰温度和和组分浓度示意图；
图4c显示了冷焰的火焰结构图（图2中的cd分支图）。不同于中温双重火焰，冷焰只有前端引起的一次温度上升。由于一个小扰动可以使火焰转换成热焰或冷焰，中温双重火焰可能不是一个稳定的火焰结构。因此，本文中，我们仅关注热焰和冷焰。这些火焰的稳定性研究将会在之后的研究报告中介绍。
为了证明图4b和c中计算的双重火焰和冷焰是在
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