柴油发动机喷雾和排气中碳烟的形态和纳米结构
Behzad Rohani, Choongsik BaeKorea,
关键词
柴油机 碳烟形态 纳米结构 喷雾取样
摘要
这项工作研究了由于活塞运动引起的温度（压力）升高而变化的柴油喷射火焰中碳烟颗粒的形态和纳米结构。，在恒定容积室内从柴油发动机的排气管线取样碳烟颗粒，并使之与直接从同一喷射器的喷射火焰中碳烟颗粒进行比较。分析从碳烟样品中获得的高分辨率透射电子显微镜图像，在喷雾火焰的两个轴向位置显示碳烟聚集体尺寸增大、产生更多的分形。并且随着喷射轴的延申表面积与体积之比变得更小。但是，在喷射火焰中产生的碳烟颗粒变得更小，分形更少，更紧凑且表面积与体积之比更高。得出活塞运动引起的温度升高，导致的氧化增加致使碳烟聚集体碎裂的结论。氧化效果对初级碳烟颗粒的尺寸影响也很明显，例如：发现发动机排出的碳烟与最初产生的喷射火焰中的碳烟颗粒尺寸相比较小。纳米结构分析表明：发动机产生的碳烟中的微晶尺寸比最初在喷雾火焰中产生碳烟微晶尺寸更大。这表明温度对柴油碳烟微晶尺寸有两种可能的影响，一方面微晶尺寸由于石墨化的增加而增大，另一方面由于氧化的增强微晶尺寸减小，前一种效应占主导地位。而且由于活塞运动引起的升温反应碳烟颗粒在结构上变得更加有序。
介绍
在柴油发动机中，燃料喷射到气缸内的高温高压环境。非预混火焰多环芳烃富集的部分是由于燃料在高温下分解形成的。这些化合物形成的小片石墨烯堆叠在一起形成碳烟核心。这些前体碳烟由于碰撞融合或表面生长形成碳烟初级颗粒。最后初级碳烟颗粒聚集并形成链状聚集体被排放到环境中。这样的碳烟颗粒也是因此被称为颗粒物质（PM），对人体和环境有不良影响，其排放受到严格监管
碳烟初级颗粒的纳米结构特征例如：微晶尺寸大小、石墨烯层的曲折度、和它们的变化层间距离最近引起了研究人员的关注，因为它们与氧化反应性有关且这些结构特征对于了解碳烟的形成过程有很大的帮助。Pm的大小和尺寸也是主要的监管参数，其与颗粒形态一起影响PM与人体和环境的相互作用方式。
由于柴油发动机碳烟颗粒排放的实际意义，近年来许多研究人员都试图建立发动机各个运行条件和碳烟颗粒的理化特性的关系。然而，实验的结果中经常出现矛盾。例如，Lapuerta等研究了碳烟初始颗粒大小由发动机转速确认。朱、Yehliu等人，得出了由于喷射时间延迟导致微晶尺寸减小的结论。而Xu等人研究结果相反。 Al-Qurashi等，研究了由于废气再循环（EGR）而产生的微晶尺寸减少。而Li等人，注意到微晶尺寸增加了。由此发现碳烟反应关于同一问题许多人得到了完全相反的结论。
矛盾的发现很大程度上可能是因为柴油发动机的燃烧参数不同，如温度，压力，停留时间和氧气浓度等不能直接影响碳烟形成的条件无法独立控制。 例如，改变推进燃烧分阶段停留时间，也可能同时增加缸内温度。使柴油发动机中碳烟形成过程更加复杂化的一原因的是由于缸内配气装置的全局条件对颗粒形成的影响。例如，改变停留时间和缸内全局温度，喷射正时的变化同时改变压力和温度。
因此，为了充分理解发动机运行参数对碳烟的影响，应该首先理解结构对碳烟颗粒的影响。因此，有些研究人员已经尝试过从内部恒定容积室柴油机喷雾火焰中直接取样碳烟颗粒。然而，所有这些文献中的研究报道都用单孔注射器进行了实验，没有比较相应的条件下直接从发动机中排出的碳烟颗粒。如果喷雾采样的结果是用于分析柴油机的碳烟特性，首先要清楚地了解和建立喷雾火焰和排放烟雾中采集的碳烟之间的相似性和差异性。
我们对于柴油机喷雾燃烧所产生的碳烟产物的尺寸、形态和扩展、纳米结构很感兴趣，且受全球缸内条件的影响碳烟产物变化吧的程度。即由于活塞运动引起的压力和温度升高对于碳烟产物的影响。
这种研究的重要性也同样被其他学者所注意到了，最近Aizawa等，通过直接从CVC内的喷雾火焰取样，研究了燃料化学成分对碳烟颗粒特性的影响。他们发现，与现有关于发动机输出碳烟的文献相反，燃料成分对形态和纳米结构的影响是微不足道的。并质疑碳烟之间的相关性且直接从喷雾和实际发动机排出的碳烟中取样。他们认为发动机效应（由于活塞运动引起的压力温度上升）可能是造成观测差异的原因。然而他们的并没有直接比较不同文献中的发动机输出碳烟数据条件，因为操作并不相同。
由于上述原因，目前的研究是计划从柴油机的排气管中取出碳烟样品，并将其与发动机缸内状态相同的环境条件下同一喷射器的喷射火焰中直接采样的碳烟颗粒进行比较。在一个CVC内没有温度和压力上升变化。这种比较揭示了发动机在喷雾内部形成后，对碳烟产生影响（活塞运动引起的温度和压力升高）的特性。
该分析基于高分辨率的图像处理透射电子显微镜（HRTEM）图像，在过去的几年里，它被证明是一种可靠的研究工具。除了纳米结构分析，喷雾内部和发动机排气中的颗粒形态演变通过定义和量化各种形态参数进行研究，这些参数在碳烟颗粒对人类和环境的影响以及碳烟氧化反应性方面具有重要意义。
实验
实验使用单缸重型自然吸气柴油发动机。引擎配置包括气缸盖，气门机构，喷油器和活塞等，在商用Doosan DL06发动机上进行试验。通过压电压力传感器（Kistler;型号-6056A）测量气缸压力，并使用压阻式压力传感器（Kistler; Type4045A5）测量进气压力。燃料（商用柴油）加压由电动机驱动的压力燃油泵。压力共轨内部由压力控制器调节（Zenobalti公司; ZB-1200）燃料喷射受控制于发动机控制器（Zenobalti公司; ZB-9013）。发动机和注射器规格列于表1中。
至于工作点，选择发动机转速为1200r/min，喷射量25mg作为重型柴油发动机的典型代表性操作点。注射时间定时扫描以找到最大指示平均值有效压力（IMEP）。详细的操作条件和燃烧数据分别如表2和图1所示
使用内部设计的碳烟采样器进行碳烟采样。采样器由TEM棒组成的内杆，安装在外管内，一侧有开口。该内杆可通过快速伺服电机旋转加速“HS-7940TH”并在关闭之前切换采样器状态，伺服电机由可编程油门控制器（Zenobalti公司; ZB2200）控制，其可以打开和关闭采样器并进行一定数量燃烧循环。采样器安装在排气装置上排成一行流。一旦TEM网格暴露在热废气流中，由于热泳效应，碳烟颗粒粘在网格上。循环次数应足够确定碳烟颗粒沉积在网格上的数量，但同时沉积在网格上的数量不应过大，应避免时间过长过度积累颗粒，以便进行形态分析。对于上述的操作条件下的250个循环都被认为是适当的采样长度。
表1：
|
发动机规格 |
喷油器规格 |
||
|
气缸数量 |
1 |
喷油形式 |
电磁 |
|
流失量 (cc) |
981 |
尖端配置 |
SAC |
|
行程 (mm) |
125 |
孔数 |
8 |
|
缸径(mm) |
100 |
喷锥角度（°） |
146 |
|
压缩率 |
17.4 |
孔径(mm) |
0.146 |
|
阀数量 |
4 |
HFR(cc/30 s)@100 bar |
460 |
表2：
|
运行条件 |
|
|
转速(rpm) |
1200 |
|
平均压力 (MPa) |
0.451 |
|
喷射压力(MPa) |
35 |
|
喷射量(mg) |
25 |
|
喷射时间(s) |
1258 |
恒定容积室（CVC）的原理图以及控制和操作系统如图3所示。内部温度容积室的容积为1.4升，形状接近立方。 室内有六个可以通过的开口，可以安装假块，注射器适配器或石英窗。
模拟柴油发动机缸内状态，预混合H2（0.5％），C2H6（3％），O2（28.4％），Ar（17％）和N2（51.1％）的混合物充入腔室并被火花塞点燃。使用过量氧气，预混燃烧后混合物仍含有21％的氧气。 在预混燃烧后的冷却过程中，燃烧室内温度和压力按照状态方程下降。
(1)
因此，为了达到P = 3.7 MPa和T = 818K（相同作为发动机在注射时的缸内状态）室初始压力和温度设定为1.913MPa和423K。 通过参考冷却压力记录，可以获得达到所需注射压力的时间（Dt）。 由于冷却过程是每次相同条件的再现，柴油喷射信号和摄像机信号可以设置为火花信号滞后的Dt秒。每次燃烧时，腔室内容物被完全抽空接近零压力。
采样器组件由各种可调节部件组成并通过螺栓连接，它与两个长度不同的臂，提供足够的自由度来定位网格，使网格在所需的的喷涂轴上。（图4）
每次采样后，采样假人（在CVC顶部）移除并收集TEM网格。 取样距喷射器尖端30毫米和65毫米的距离（命名为分别位置A和位置B）。 每次取样之前，为采样器组件提供足够的时间（20分钟）达到与室壁（423K）相同的温度确保不会发生TEM网格上的水凝结现象。
由于使用了多孔注射器，因此适当校准是具有挑战性的。 首先，采用侧面假人调整采样器为了更好的采样。 在喷雾中注入大气压力并使其可视化，并让TEM网格与喷射方向对齐（图5）。 一旦达到正确的定位，取样器螺栓拧紧，取样器形成固体件。 唯一保留的自由度是假人的旋转运动，这是标记的在假人身体上的一条线，确保在采样时正确定位。 另外，实际观察每个TEM网格的采样事件，以确保采样器和燃烧流的对齐。 燃烧可视化，腔室压力和注射时的温度为三个采样情况如图6所示。
两种类型的网格用于采样碳烟颗粒。 碳膜型网格（Electron Microscopy Sciences; CF300-Cu）是用于形态学分析，而花边型（Electron Microscopy Sciences; LC300-Cu）用于纳米结构分析。通过透射电子显微镜（FEI; Tecnai TF30 ST）用300kev光束获得TEM图像在各种放大水平。
对于形态学分析，每个获得50个图像TEM网格为In-Spray（A），In-Spray（B）和发动机提供检测到的聚合体5661和2617聚合体的分别。 并开发了MATLAB代码来检测和量化形态参数如图7所示。颗粒的面积对应颗粒的质量，假设颗粒的密度均匀。 为了评估颗粒的大小，椭圆的长轴和短轴具有相同的尺寸。计算第二中心矩、比例周长、面积，对应到表面和体积同时计算了颗粒的比例。 回转半径（Rg）是从下面公式获取。
(2)
为回转半径
M为聚合物中的像素数
为像素与聚合体质心之间的距离
n=[ (3)
n=[ (4)
结果
代表图像描绘了碳烟在不同情况下采样的颗粒形态如图9所示。在腔室内的预混燃烧中产生碳烟颗粒，TEM网格仅暴露于预混烧伤以评估预混燃烧碳烟对喷雾中取样的贡献和相关的错误（图9a）。由于燃烧为预混性质，所以达到很高的温度，停留很长时间（超过1000K的2秒）故只观察到稀疏分布的颗粒尺寸和大小，形状为圆形/紧凑的形状并且没有观察到碳烟聚集体。对于In-Spray（A）和In-Spray预混燃烧是相同的，（B）案例对其抽样碳烟总量的贡献两种情况相同，因此不会影响定量比较分析。这个论点是Kook和Aizawa等人的做出的类似研究中分析的基础。但是，当比较碳烟的从喷射火焰（In-Spray（B）箱）喷出的样本，应该考虑到与预混合燃烧碳烟相关的误差，因为前者可能包括一个小的部分预混燃烧碳烟，而后者则没有。虽然预混燃烧碳烟的形态参数可以计算和量化，但它误差的大小无法量化。这是因为
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