六方GaN和ZnO表面的表面复合的比较研究外文翻译资料

 2022-08-28 02:08

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六方GaN和ZnO表面的表面复合的比较研究

T. Onuma,1,2,a) N. Sakai,2 T. Igaki,2 T. Yamaguchi,2 A. A. Yamaguchi,3 and T. Honda2,b)

用稳态和时间分辨光致发光(PL)测量方法对GaN和ZnO晶体中的表面复合进行了比较研究。对不同的表面取向( c、-c和m平面表面)进行了测量，测量的PL强度和寿命对表面取向有明显的依赖性。这一依赖关系清楚地表明，表面复合速率是由表面带弯曲的影响而改变的。利用考虑光激发载流子扩散及其在晶体表面和内部的复合过程的速率方程模型对结果进行了数值分析。2012美国物理研究所。

  1. 介绍

表面图案化的GaN和ZnO基结构，如纳米柱和光子纳米结构，作为改善光发射体、光伏器件和高频大功率电子学性能的有前途的方法引起了人们的广泛关注。特别是，p型MgxZn1xO合金由于其宽禁带能，在(Al，In，Ga)N基紫外光发射体和太阳能电池中的透明电极。然而，随着器件尺寸的减小，表面/体积比增大，载流子的表面复合对器件的效率施加了限制。此外，传统的GaN和ZnO基材料的晶体结构是纤锌矿，其低对称性导致沿c轴极化。自发极化和压电极化的不连续性在表面和界面产生固定电荷。一般来说，n型半导体的表面呈向上的频带弯曲，这是由悬垂键、缺陷、吸附剂等引起的负表面电荷引起的。在GaN和ZnO的情况下，极化电荷导致了频带弯曲。根据以往用调制光谱和X射线光电子能谱(XPS)对n型c面GaN表面进行的定量分析，自发极化导致向上的带向Ga极性表面弯曲，向下但较弱的带向N极性表面弯曲。因此，表面带弯曲影响稳态光致发光(PL)强度的事实在先前的研究中得到了证实。XPS分析也显示了c面ZnO表面的相同趋势。因此，自发极化诱导电场(Fspon)可能普遍影响这些材料的c平面上的表面复合。

本文采用稳态光致发光(PL)和时间分辨光致发光(TRPL)测量方法，对GaN和ZnO晶体的表面复合效应进行了比较研究。对阳离子(Ga和Zn)-( c)、阴离子(N和O)-极性(-C)和m面表面进行了测量，以阐明Fspon对表面复合的影响。

  1. 实验性的
  2. 样本描述

对两组样品进行了研究。一套由450 mu;m厚的c面独立的氮化镓基板组成，利用卤化物外延横向过度生长方法从卤化物气相外延生长的厚c面GaN薄膜中切片。螺纹位错密度低于107 cm2。基底无意中掺杂硅（Si）残余电子浓度为n=3times;1017 cm-3。氮化镓基底在PL和光反射光谱中表现出精细的激子结构，表明其较高的光学质量。另一组由330-500 mu;m厚的c面独立的ZnO衬底组成，由水热法生长的ZnO块体晶体切片。残余电子浓度为n=8.4times;1015-1.1times;1016 cm-3，电子迁移率为100 cm2/(Vs).锂的浓度是5times;1014-1times;1016 cm-3。采用化学机械抛光方法，在制造公司对GaN和ZnO衬底的c面表面进行抛光，实现原子平坦表面。然后将基板提供。因此，它们被称为“作为接收的”基底，并缩写为如图所示。通过切割基片得到m面表面。为了研究表面复合率对发射效率的影响，还制备了缓冲氢氟酸(BHF)酸处理的 c，-c和m面样品(图中简称BHF)，并对PL和TRPL结果进行了比较。

  1. PL和TRPL测量

稳态PL测量在4 K和300 K使用CWHe-Cd激光器在325.0 nm发射，激发功率密度为32 W/cm2。用倍频锁模Al2O3：Ti激光器在4 K和300 K下测量了TRPL信号。激发波长为355-355.5 nm(365.9 nm)的GaN(ZnO)，激发能量密度为0.8 mu;J/cm2。采用时间相关单光子计数技术采集信号。时间分辨率约为0.12 ns。

  1. 研究结果和讨论
  2. PL和TRPL

在300 K时，GaN衬底的近带边(NBE)PL光谱在接收和BHF处理的c-和m面表面之间进行了比较，如图所示。1(a)-1(c)。接收到的 c和-c表面的光谱在3.401-3.406 eV处表现出一个峰值，半最大宽度(FWHM)为65-67 meV。此外，它们在3.35和3.26 eV处表现出峰值，其起源归因于主峰的纵向光学(LO)声子复制。

请注意，它们的能量分离(56-90 meV)并不完全对应于氮化镓（A1(LO)和E1(LO)模式的92和93 meV能量13)，因为峰展宽和由于堆叠焦发射引起的束缚分量的轻微重叠。接收的m表面的光谱与肩一起在3.397 eV处出现峰值。它相对较大的FWHM为76 meV，表明了约束分量的更大贡献。当接收到的-c面的光谱集成的NBE发射强度(IPL)小于 c面。经过BHF处理后， c和m表面的IPL降低；另一方面，-c表面的IPL增加，所有表面表现出几乎相同的强度。请注意，对于在蓝宝石衬底上生长的n型GaN异质外延表面，在不同表面处理下，IPL的变化也有类似的实验报道。300 K处氧化锌基底的NBEPL光谱如图所示。1(d)–1(f)。接收到的底物在3.250 eV处表现出峰值，半高宽为94-99 meV。在BHF治疗后，峰值出现在3.100-3.108 eV，其起源目前尚不清楚。注意，GaN和ZnO衬底都观察到以下类似的趋势：（1）接收到的-c表面的IPL小于 c表面的IPL。（2）BHF处理导致 c(-c)表面IPL减少(增加。为了研究复合过程，在300 K下测量了NBE发射的TRPL信号。图2(A)和图3(A)分别显示了GaN和ZnO衬底的结果。由于信号没有表现出单指数衰减，有效PL寿命(tau;pl)被确定为I(tau;pl)=I（0）times;exp（-1），其中I(tau;pl)和I（0）分别表示t=tau;pl和0处的PL强度。对于接收到的(B HF处理) c、-c和m表面，GaN衬底的测量寿命分别为1.33（0.53)、0.58(0.51)和0.68(0.55） ns。对于接收到的(BHF处理) c、-c和m表面，ZnO衬底分别为6.90（6.87)、1.10(2.89)和5.60(4.70） ns。虽然时间通道宽度被设置为4 ps，但是tau;pl按0.01 ns=10 ps的顺序确定的。因此，使用寿命包括0.01 ns的舍入误差。tau;pl值是Ipl的函数。2(b)和3(b)。tau;pl与Ipl之间的线性关系表明，实测的BHF处理引起的IPL变化不是由表面粗糙度的变化引起的，而是由复合率的变化引起的。因此，利用表面重组模型对数据进行了分析，其中认为Ipl主要是由光激发过量的少数载流子浓度（本研究中的孔穴浓度）决定的。表面复合模型的示意图如图所示。4(a)和4(b)。过量空穴浓度(P)的速率方程表示为(1)，其中G、tau;nr、tau;r和tau;nr，surf代表光激发载流子的产生速率、体非辐射和辐射复合寿命，以及表面复合。

tau;pl和发射效率（eta;）已经各自的被给出为(2)和(3)。在低维结构中使用了类似的速率方程模型：1/tau;nr，surf被引入为双异质结构的S/d，其中S和d分别表示表面复合速度和活性区域厚度；1/tau;nr，surf被表示为空气孔光子结构的Stimes;A/V，其中A/V表示表面积与体积的比值。在当前厚基板1/tau;nr，surf，类似于S/d，其中d是光激发孔的穿透深度。虽然S=d/tau;nr，surf与粗略的给出的S有关系，但冲浪给出了粗略的估计，但很难将tau;nr，surf从测量的tau;pl中分开。因此，S是基于Shockley-Read-Hall理论仔细考虑的，如下所示。

如图所示。4(c),表面空间间隙区域包含以下相关空间电荷成分：Qse（半导体诱导的电荷密度）、Qss（表面状态捕获的电荷密度）和Qf（固定电荷的净密度，包括悬键、缺陷、吸附和极化电荷引起的表面电荷）。下面的电荷平衡方程式是为了表面的 c与-c(4)根据扩展的肖克利-里德霍尔理论，通过对带隙能量的积分，得到了表面复合率(5)，n1=niexp{(Et-Ei)/(kBT)}, p1=ni exp{(Ei-Et)/ (kBT)}，Ns和Ps分别是表面的电子和空穴浓度，包括在Qss中，Ni是本征载流子浓度，Et是陷阱能级，Ei是本征费米能级，kB是玻尔兹曼常数，T是温度，Vth是热速度，Nss是能量依赖的表面态密度，sigma;n和sigma;p分别是电子和空穴的能量依赖俘获截面。

如果为了简单起见，假设表面状态位于能量Et=Ei,i.ei,Nss(Et)=Nsstimes;delta;（Et-Ei）,和sigma;n=sigma;p=sigma;,Us变成(6)，其中S0是在平带条件下的表面重组速度。在表面空间电荷区域存在的情况下，耗尽层边缘表现为一个虚拟表面。通过假设电子和空穴浓度的乘积在整个表面空间电荷区域是恒定的，并且在耗尽层边缘的电子浓度几乎等于供体浓度(ND)，Us被近似为(7),其中Pdep是耗尽层边缘的过量空穴浓度。在耗尽层边缘，S0被有效表面复合速度(Seff)所取代。因此，Seff不仅取决于样品表面的Nss，而且还取决于由空间电荷分量决定的表面能带剖面(见Eq)和激发光强，详细讨论了Si/SiO2界面。一般来说，光生载流子会从表面耗尽区扫过，n-(p-)型半导体表面的负（正）Qf会吸引少数空穴（电子)，它们最终与通过势垒的多数体电子(空穴）非辐射地重新结合。因此，Ssff在平坦带条件下具有最小值(Qf=0)。相反，在目前的-c面上，其中Fspon诱导n型半导体表面向下带弯曲。虽然大多数电子被正Qf吸引，但表面势垒阻止了光激发的少数空穴扩散。因此，Seff在平坦带条件下有一个最大值(Qf=0)。tau;pl和Ipl之间的线性关系[见图1。2(b)和3(b)]表示tau;pl受到tau;nr，surf的限制。由于300 K时的tau;pl主要由非辐射寿命主导，BHF处理在块体区域不改变tau;nr。XPS分析表明，BHF处理使GaN的自然氧化层消失，从而恢复了Fspon。在ZnO的情况下，建议BHF处理去除化学机械抛光损伤的表面层，处理应从c表面诱导氧解吸，并形成带正电荷的施主型点缺陷，导致增强的向下带弯曲。因此，认为恢复Fspon[见图。4(b)]在 c(-c)表面引起Seff的增加（减少），导致Ipl和tau;nr，surf的减少(增加)。为了抑制块体区域的非辐射复合过程，比较了低温下的发射特性。如图所示。5(a)–5(c),

4 K时GaN基底的光谱为3.474 eV(I2)峰值(FWHM=3.1 meV)，3.481 eV的高能量峰来自自由a发射激子(FXA)，以及y线或双电子卫星的低能量峰。此外，光谱在3.382 eV处表现出主峰的LO声子复制品。经过BHF处理后，发射强度似乎可以忽略不计。如图所示。6、I2峰的TRPL信号显示，被接收(BHF处理) c、-c和m表面的tau;pl分别为0.30（0.32)、0.32(0.28)和0.29(0.32） ns。在目前的n型GaN衬底上，主要的I2寿命破坏了表面复合效应。这些结果似乎支持了一般假设，即非辐射复合过程在低温下被冻结，并且在非常低温下的内部量子效率是统一的。然而，当仔细观察微分PL光谱时，当接收到的表面的光谱从BHF处理的表面的光谱中减去[见图。在BHF处理下，5(D)-5(F)]的发射强度与300 K时的发射强度有相似的变化；只有c表面在I2峰的肩部表现出增加，其中高能肩对应于FXA发射。因此，结果表明，即使在低温下，表面复合也对载流子复合速率有一定的影响。

  1. PL量子效率的数值模拟

如上所述，Seff不仅取决于样品表面的Nss，而且取决于由空间电荷分量决定的表面能带剖面(见Eq。（4）激发光强。其中，在本研究中集中研究了表面能带剖面对表面复合速率的影响。因此，样品以恒定的功率或能量密度激发，并通过求解在样品表面使用S0的n型GaN(n=3times;1017 cm-3)在300 K处的过量少数孔的连续性方程和Duggan和Scott(Ref)提出的模型，独立地讨论了表面能带修饰对Ipl的影响。在该模型中，eta;pl量子效率被

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