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关于污废水样品中非法药物稳定性的重要审查
Covaci c，Lubertus Bijlsma b，Alexander L.N. van Nuijs c，Christoph Ort a，*瑞士联邦水产科学与技术研究所Eawag，CH 8600Duuml;bendorf，瑞士大学农药和水研究所Jaume I，Avda。 Sos Baynat，E-12071卡斯特利翁，西班牙c安特卫普大学药物科学系毒理学中心，Universititsplein 1，2610安特卫普，比利时d昆士兰大学，国家环境毒理学研究中心（Entox），1539 Kessels Rd。，Coopers Plains，Brisbane，QLD 4108，Australia昆士兰科技大学，空气质量和健康国际实验室，2乔治Street，Brisbane，QLD 4001，Australia*通讯作者。 电话： 41 58 765 5041.电子邮件地址：Christoph.Ort@eawag.ch
摘要
基于污水的流行病学（WBE）应用先进的分析方法来量化废水中的药物残留，目的是估计在人口层面的非法药物使用。下水道（化学和生物反应堆）运输过程中的转化过程和分析前废水样品的储存预计会改变不同药物的浓度。忽视中低稳定性药物的转化将导致药物使用的系统性低估或过高估计，这是应该避免的。本综述旨在总结当前与常用药物稳定性相关的知识，并提出对未来实验更有效的方法。从100多个WBE研究中，大约50个人提到了稳定性的重要性和24个包含在废水中的测试。大多数集中于样品内稳定性（即样品制备，保存和储存）和一些外推到嵌入式稳定性（即在实际下水道运输过程中）。虽然对相当稳定的化合物（例如，MDMA和甲基苯丙胺）报告了一致的结果，但是对于其它化合物（例如可卡因，苯丙胺和吗啡）观察到在不同或相似条件下的不同稳定性范围。废水组成可随时间变化很大，不同的污水系统也会有不同的条件。总之，这表明需要进行更系统的研究：i）涵盖下水道可能的条件范围，ii）客观比较结果。为了促进后者，我们提出了一套参数，应该在下水道稳定性实验（实验室）中报告
和全尺寸）。最后，提出了分析前样本采集，保存和准备的最佳做法，以便在这些步骤中最小化转化。
关键词：转化，污水流行病学，样本保存，精神活性物质，生物降解。
内容
1简介................................................ .................................................. ................................... 4
1.1下水道网络环境过程........ .................................................. ................. 6
1.2废水处理过程和环境中非法药物生物标志物的稳定性................. .................................................. ..................................................审查研究摘要....................... .................................................. ............................... 8
2.1一般设置............... .................................................. .................................................. ........ 8
2.2可卡因和代谢物..................................... .................................................. ................. 19
2.3安非他明和苯丙胺类物质........... .................................................. .... 20
2.4鸦片........................................... .................................................. ...................................... 21
2.5大麻素......... .................................................. .................................................. ............ 23
2.6其他物质................................. .................................................. ................................ 23
3讨论............... .................................................. .................................................. ................. 24
4关于未来下水道试验的建议..................... ................................................ 27
5关于在废水样品中保存非法药物的建议......................................... 30
6结论............................................... .................................................. ......... ......................... 31
致谢....................... .................................................. .................................................. ... 32
7参考文献........................................... .................................................. ........................................ 33 65
缩写6-MAM 6-单乙酰吗啡AMP安非他明BE苯甲酰扁桃酸70 COC可卡因COCA可可亚可可因可待因EDDP 2-亚乙基-1,5-二甲基-3,3-二苯基吡咯烷酮EME Ecgonine甲酯75 KET氯胺酮LSD麦角酸二乙基酰胺MBDB甲基苯并二恶唑基丁胺MDA 3 ，4-亚甲二氧基苯丙胺MDEA 3,4-亚甲二氧基-N-乙基苯丙胺80 MDMA 3,4-亚甲二氧基 - 甲基苯丙胺甲基甲基苯丙胺MOR吗啡MTD美沙酮nor-BE Nor-benzoylecgonine 85 nor-COC非可卡因SPE固相萃取SPM悬浮颗粒物质THCDelta;9-四氢大麻酚THC-COOH 11-nor-9-羧基-THC 90 THC-OH 11-羟基-THC TSS总悬浮固体VSS挥发性悬浮固体WBE基于废水的流行病学
1介绍
基于污水的流行病学系统（WBE）是最近推出的在流行病学研究之中的药物监测工具。它提供了关于人口一级吸毒水平和模式的客观信息，因此与现有的基于调查的方法相辅相成。它也有可能成为使用新的精神活性物质的早期预警系统（NPS，例如，Kinyua等，2015; Reid等，2014），并调查干预项目的有效性（例如Burgard等人，2014; Castiglioni等人，2014）。 WBE的原理是以物质作为母体化合物和/或代谢物排泄的事实为基础的，后来被称为生物标志物（非法药物） - 消费后通过污水管网传输到污水处理厂（图1）。图1.基于废水的流行病学中使用的系统边界。废水（ci）中生物标志物的浓度可以通过先进的分析仪器进行定量，如联用串联质谱联用的液相色谱（LC-MS / MS）。消费估计是根据公式1：
药品使用量=qcm/pepi
其中Q =废水体积，ci =药物i的浓度，mi =摩尔质量比（母体与代谢物），P =归一化的群体，ei =药物特异性药物动力学排泄率（尿排泄物的平均或分布，例如van Nuijs et al。，2011a; Zuccato et al。，2005）和pi =药物的纯度。 2005年，WBE首次申请，反映了意大利社区可卡因的使用情况（Zuccato et al。，2005）。 从此，研究比较了时空不同国家之间农村和大都市地区消费差异（如Irvine等，2011; van Nuijs等，2009a; van Nuijs等，2011b）的药物使用趋势（例如，Ort et al。，2014;Thomas等人，2012）以及在特殊活动（节日，假期（例如，Lai等人，2013年））期间，列举了几个应用程序。 大多数非法药物可能合法使用医药用途，但是大量运用在生产，贩运和/或非法消费之中（联合国毒品和犯罪问题办事处，2014年）。 在这次审查中，我们专注于最常使用的非法药物及其代谢物：可卡因，安非他明和苯丙胺类物质，阿片剂，大麻素和选定的其他非法物质，如氯胺酮（KET）和麦角酸二乙酰胺（LSD）
WBE的主要挑战之一是减少倒数计算方程中每个变量的不确定性（等式1）。高不确定性与基于药代动力学文献（Castiglioni等，2013）的排泄率和复杂废水基质中生物标志物的化学分析有关。许多努力集中在提高不同分析方法的准确性（真实性和精确性），并进行实验室间研究以评估和协调不同的分析程序（Castiglioni等，2013; Thomas et al。， 2012）。最近与人口估计有关的不确定性（Lai et al。，2015; O#39;Brien et al。，2014），以及与废水采样有关的不确定性（Ort等，2010）。此外，已经评估了样品收集，储存和制备方法，推导了关键的物质特异性参数：i）固相萃取（SPE）蒸发期间使用的溶剂和温度，以及ii）废水基质中的生物标志物稳定性玻璃器皿的硅烷化（Baker和Kasprzyk-Hordern 2011a）。
为了进一步减少WBE的不确定性，更好地了解下水道和样品内的稳定性
需要生物标志物（图1）。Castiglioni等人 （2013年）估计，在下水道运输过程中与生物标志物的稳定性有关的不确定度小于10％。 然而，他们也得出结论认为需要更多的研究。 其他研究敦促在后退计算方法中考虑非法药物生物标志物的稳定性（van Nuijs et al。，2009b;Ouml;stmanet al。，2014）。
虽然在大多数生物标志物（例如，Baker和Kasprzyk-Hordern，2011a; Chen et al。，2013;Ouml;stman等，2014）中已经在某种程度上研究了样品内的稳定性，但它们在下水道中的稳定性受到影响 不同的环境条件尚不清楚。 污水被认为是物理过程影响的生物和化学反应器（Hvitved-Jacobsen等，2013）。 在大多数集水区和潜在的环境过程中，停留时间为30分钟至12小时（很少达24小时）促进了转化产物的形成（Heuett等，2015a）。 因此，遗漏生物标志物特定的下水道内转化可能会增加未知的不确定度。 然而，只有少数研究调查了环境条件下所选生物标志物的下水道稳定性（Senta et al。，2014; Thai et al。，2014; van Nuijs et al。，2012），并考虑了反向计算中的稳定性 药物使用（Baker等，2014;Ouml;stman等，2014）。
在这次审查中，我们总结并批判性地评估可用的科学文献，重点是在i）下水道运输和ii）样品间储存期间最常使用的非法药物的稳定性。 使用这些信息，有关WBE与稳定性相关的不确定性的更多见解，此外，还提供了有关未来稳定性研究中最佳实践的建议。
1.1下水道网络环境过程
一般而言，两大类过程决定了污水管网中非法药物生物标志物的总体命运。 首先，使得化学结构保持不变的传质过程，例如不同相和/或隔室之间的运输，混合和转移（吸附，沉淀和生物吸收）。 第二类包括改变化合物结构的方法，例如化学和/或生物转化反应（Schwarzenbach等，2003b）。 对于手稿的其余部分，废水含有大量的可溶性，胶体和悬浮组分（例如营养物质，金属，微量污染物和致病和非致病微生物）。 其内容的时间和空间各不相同，有利于或抑制特定的环境过程。 此外，下水道设计和操作模式影响主要条件，例如氧浓度（氧化还原电位），pH，温度，流速和沉积物（图2）。 可能影响的主导过程下水道中的生物标志物浓度最有可能是停留时间，非生物和生物转化（例如水解，脱结合，生物降解），以及对SPM的吸附。 此外，应考虑在下水道墙壁上存在生物膜（Hvitved-Jacobsen等，2013）。术语转换将用于指这三个过程中的任何一个，尽管物理过程是相当的转移，而不是转换过程。
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