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含水层中原位异营养硝酸盐脱硝的两种缓慢释放碳源片剂的生产、定性和评价
余勋耀， 金汉，纪贤康，东吴金
慢释放的碳源片剂是为原位生物变性系统制造的。从高到低，平均零序硝酸盐降解率在微观收缩中，其中添加了乳酸、富马酸盐、丙酸酯和福尔比特。富马拉特比乳酸便宜约 80%， 因此被确定为平板电脑形式中最优的缓慢释放碳源。缓释沉淀片（SRPT）和慢释放浮片（SRFT）以羟基甲基纤维素（HPMC）为释放控制剂，微晶纤维素pH 101（MCC 101）为活页夹，#8沙为降水剂，碳酸钙和柠檬酸为浮剂。Fourier 变换红外光谱和粉末 X 射线衍射表明，SRPT 和 SRF^s 中的晶体排列以类似于原始辅料的方式保持和订购。SRF^s在30分钟内漂浮在水中，由于二氧化碳的浮力，在5分钟内一直漂浮在水中。碳源释放率与增加的 HPMC 数量成正比。SRPT的寿命分别为25.4分和37.3分，其中HPMC为300毫克，SRFT为400毫克HPMC。这项研究指出，SRPT和SRFT是有效的制造，适合原位缓慢释放的生物系统。
关键词：硝酸盐；原位生物变性富马酸盐；缓慢释放沉淀片剂慢释放浮动片
Production, characterization, and evaluation of two types of slow-releasing carbon source tablets for in-situ heterotrophic nitrate denitrification in aquifers
Abstracts
Slow-releasing carbon source tablets were manufactured for an in-situ biological denitrification system. The average zero-order nitrate degradation rates seen, from highest to lowest, were in microcosms to which lactate, fumarate, propionate, and formate had been added. Fumarate was approximately 80%cheaper than lactate, and consequently was determined to be the most optimal slow-releasing carbon source in tablet form. The slow-releasing precipitating tablet (SRPT) and slow-releasing floating tablet (SRFT) were manufactured with hydroxypropyl methylcellulose (HPMC) as the agent of release control, microcrystalline cellulose pH 101 (MCC 101) as the binder, #8 sand as the precipitation agent, and cal-cium carbonate and citric acid as floating agents. Fourier transform infrared spectroscopy and powder X-ray diffraction indicated that the crystal arrangement in the SRPTs and SRFTs was maintained and or-dered in a manner similar to raw excipients. SRFTs floated in water within 30 min and remained so for 5 d due to the buoyancy of carbon dioxide. The carbon source release rate was proportional to the quantity of HPMC added. The longevities of SRPT with 300 mg of HPMC and SRFT with 400 mg of HPMC were 25.4 d and 37.3 d, respectively. This study observed that SRPT and SRFT were manufactured effectively and are suitable for in-situ slow-releasing biological systems.
Key Words: Nitrate；In-situ biological denitrification；Fumarate；Slow-releasing precipitating tablet；Slow-releasing floating tablet
目录
1.介绍
硝酸盐是由于农业活动（包括使用高氮液肥作为肥料）而导致的多产地下水污染物。由于其生物利用率低和迁移速度相对较快（Smith等人，2001年：贾马里诺和夸托，2015年）。对韩国各地畜牧综合体附近6000多口浅层地下水井硝酸盐浓度的监测表明，饮用水标准（10毫克NO3-N/L）在45%的病例中已经超过（NIER，2012年，2018年）。在几个地区检测到的NO3-N/L超过30毫克，这突出表明迫切需要管理这种高强度点源硝酸盐污染，以保护地下水质量。
消除硝酸盐的典型处理技术包括离子交换、反渗透、化学氧化和生物变性（卡普尔和维拉拉加万，1997年;李和施瓦茨，2007年）。在这些技术中，离子交换和反渗透被认为不适合治疗高强度硝酸盐。作为一种地下水修复方法，原地生物脱硝越来越受到重视。生物脱硝是硝酸盐对亚硝酸盐和氮气的微生物减少，是固定氮从水或土壤中返回大气的主要机制。因此，去硝化完成 N 周期。生物变性处理高强度硝酸盐的能力及其相对较低的经营和资本成本，提供了一个与其他技术相比具有环境和经济优势的过程。
受污染含水层的长期补救存在一系列问题，例如低渗透层污染物的后扩散过程， 在操作的后一阶段，由于微生物生长过度或沉淀形成（例如，在原地化学氧化与高锰酸盐进行现场化学氧化期间，MnO 2矿物形成）导致孔隙堵塞（OConnor 等人，2018 年）。原位生物处理包括注射溶解在水中的基材，如溶解的无机和有机化合物，以创建生物活性区域。然而，在液体注射高浓度基材（McLeod等人，2018年；莫哈纳德和库马尔，2019；等人，2020年）。为了克服或缓解这一问题，基底需要缓慢甚至分散在含水层中。此外，基板的时空浓度需要从地下水的速度和目标污染物的浓度来控制。这是为了尽量减少注射井附近的孔堵塞问题，并实现有效的污染物降解。近年来，研究人员建议使用缓慢释放的材料通过原位生物过程修复地下水。
地下水修复中使用各种缓慢释放的材料，主要以蜡烛、颗粒、滴水和凝胶的形式出现。这些类型的材料是通过将活性剂（即化学氧化剂或还原剂）或生物必需物质（即碳源、电子接受者或电子捐赠者）与石蜡、蜡或铝酸盐混合而成的。然而，一种通过适应药物批量生产工艺而易于制造的片剂形式的缓慢释放材料尚未开发、评估并应用于地下水修复。
本研究的目的是制造经济有效的慢释放碳源片剂，用于小型原位生物脱硝系统，以减少来自点源的高强度硝酸盐通量。根据硝酸盐的降解率和生产成本，利用微观实验确定了一种有效的碳源来制备缓慢释放的片剂。两种类型的缓释放片剂，慢释放沉淀片（SRPT）和慢释放浮动片剂（SRFT），准备实现碳源的垂直均匀分布。进行了一系列分析，以评估片剂的物理化学特性，例如在制造过程中加热时晶格的分解、其辅料的稳定性，以及识别晶体或无定形状态及其晶体修饰。这包括分析热特性、X射线衍射（XRD）模式和红外光谱。我们还测试了不同聚合物涂层量的释放率，并确定了片剂的寿命。
2.材料和方法
2.1 微观设置
含水层核心和地下水样本取自三个不同区域：A、B 和 C。这些地区代表了韩国牲畜综合体附近地下水的典型特性。它们跨越了相对较高的硝酸盐平均浓度，从0.44plusmn;0.26（平均plusmn;95% 置信区间（95%C.I.）到2.29plusmn;1.46 mmol N/L（表1）。地下水平均渗漏速度从11.5厘米到28.8厘米/天不等，含水层有氧化性相对较高——减少潜力（ORP）从145.3plusmn;20.9到289.6plusmn;20.5mV不等。有机碳总量（TOC）从7.46plusmn;1.35到22.3plusmn;2.0毫克/升不等，即生物异质变性的潜在碳源。
含水层芯和地下水样品在拆包前储存在 4 °C 处大约一周。从地核获得的湿土是通过#8筛（名义光圈2.38毫米）湿筛，以去除大颗粒。使用每个地点的地下水进行湿筛是在干净的长凳上进行的（JSR有限公司，韩国忠昌南道），通过筛子的固体被允许安顿下来。
显微瓶是通
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