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由水停滞引起的消毒剂与细菌的耦合变化及消毒方法
Xiao Chen a, Yi Wang a, *, Weiying Li b, c, Junpeng Zhang c, d, Wanqi Qi c, Yaofeng Lu a, Zhibin Ding a, **
College of Defense Engineering, The Army Engineering University of PLA, Nanjing, 210007, China b State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, Tongji University, Shanghai, 200092, China c College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai, 200092, China d Shanghai Pudong Veolia Water Supply Co., Ltd., Shanghai, 200120, China
重点：消毒剂延长了细菌生长的滞后期，缩短了细菌的产生时间。
降低消毒衰减率是延长消毒过程有效期的关键。
低含量的有机物有助于降低消毒剂的消耗。
低初始消毒浓度有助于CT效率和DPBs的控制。
提出了周期脉冲消毒方法。
图形概要：
文章信息：
文章历史：
2019年6月24日收到
2019年10月21日以修订形式收到
接收日期：2019年10月21日
2019年10月31日提供电子版
经办编辑：Xiangru Zhang
关键词：
水停滞
消毒剂
细菌生长
耦合变化
消毒方法
摘要:
采用正交试验和动力学分析方法，研究了滞流对消毒剂和细菌的影响，并提出了相应的消毒策略。从饮用水分配系统和超滤水中收集自来水，并用四种消毒剂（浓度设定为0.2-1 mg/L的Cl2）消毒。这项研究有几个发现。首先，消毒剂扩大了细菌生长的滞后期，缩短了微生物群的产生时间。随着消毒浓度的增加，可培养性、底物反应性、呼吸活性、膜电位和完整性随之降低。其次，随着初始消毒浓度的增加，消毒剂的衰减率降低，有机质含量较低的水样有效消毒时间（异养平板计数（HPC）小于100cfu/mL）较长。消毒过程分为有效期和无效期（HPCgt;100cfu/mL）。建立了消毒效率模型，研究了氯化水样中消毒副产物（DBPs）的产生规律，为其他消毒剂的研究提供了一般方法。提出了有效期（标记为THM/th）和无效期（标记为Delta;THM）三卤甲烷（THMs）的平均产量来评价DBPs的产量。超滤水中THM/th和Delta;THM的含量低于自来水。THM/th与初始氯浓度呈负相关，Delta;THM与初始氯浓度呈正相关。最后，为了提高消毒效率和降低DBPs，提出了周期性脉冲消毒。
关键词：
水停滞、消毒剂、细菌生长、耦合变化、消毒方法
1.简介
在缺水地区和建筑供水系统中，由水停滞引起的细菌生长是一个值得关注的问题（Prest等人，2016年）。目前，储存备用饮用水不仅是缺水地区居民的普遍做法，也是应对水危机的有效途径（Gerla等,2015）。由于饮用水分配系统（DWDS）无法到达欠发达地区，这些地区的居民必须储存备用饮用水，但储存过程中的生物安全问题已成为另一个大问题（Mohamed等人，2016）。储存过程持续数天至数月，因此细菌生长是导致水质恶化的主要因素（Prest等人，2016年）。在撒哈拉沙漠以南的非洲，每天有700多名5岁以下儿童死于与水污染和恶劣卫生条件有关的腹泻（教科文组织，2019年）。此外，气候变化、自然灾害和军事冲突，甚至在发达地区也使干旱地区更加脆弱。预计到2050年，全球水需求将继续以每年1%的速度增长。届时，将有超过20亿人生活在水资源紧张的国家，约40亿人将在一年中至少一个月内经历严重缺水。因此，如果能够保证生物安全，储存备用饮用水的普及程度将会提高。同样，水箱和建筑物的供水网络中的水停滞也会造成水安全问题。总的来说，防止水停滞引起的生物风险是一个紧迫的问题。在这项研究中，重点放在储水罐内的滞流，以避免液压驱动的不确定性。
使用消毒剂残留是预防水滞生物危害的不可替代的措施。虽然异养平板计数（HPC）在一定的停留时间后周期性地振荡在103cfu/mL左右，但生物风险增加。Ling等人（2018）揭示了beta;-变形菌和gamma;-变形菌等致病菌的比例随时间增长而增加的原因。
消毒通常在较小的系统（如储水箱）中以相对较高的剂量进行（Connell等人，2000年）。美国水务工程协会（AWWA）报告说，消毒剂的平均Cl2用量为1.6 mg / L，范围为0.45-20.5 mg/L，分配系统入口处的残留浓度平均为1.2 mg/L，范围为0.3-7.5 mg/L（Connell等人，2000年）。由于报告的浓度太高而无法检测出HPC（AWWA，2008），即使仍然存在完整的细胞（Hammes等人，2006），也很少有研究涉及消毒剂和细菌的耦合变化。过度消毒导致臭味恶化，增加化学危险，产生严重的毒性作用。据报道，当余氯超过0.71 mg/L时，可以感觉到气味，而最大可接受值为1.25 mg/L（Crider等人，2018）。此外，DBPs的毒性效应已被证明是对健康的重大威胁（Liu and Zhang，2014；Pan 等，2016）。Di Cristo等人（2015）分析了美国环境保护署（EPA）的数据，发现DBPs的产量与消毒剂的消耗量严格成正比，随后提出了DBPs预测模型。世界卫生组织（WHO）（2011）指出，消毒效果和DBPs控制应结合起来考虑。然而，消毒效果一直是人们关注的焦点。DBPs随时间延迟的累积几乎被忽略（Li等人，2019）。细菌修复贯穿整个消毒过程（von Sonntag和von Gunten，2012；Li等人，2017a）。Liu等（2019）发现消毒剂、营养素和细菌的交互作用，而Rakness（2005）研究了温度对消毒效果的影响。通过先进的水处理技术和吸附技术，如两步出水氯化和颗粒活性炭（GAC）吸附，优化了消毒方法（Jiang等人，2017、2018）。此外，优化消毒效率、DBPs的生产和消毒补充也是改进消毒方法的一个很有前途的途径，例如三重氯化（Li等人，2017b）。本文旨在探讨有机物、消毒浓度和停留时间对细菌变化、消毒衰减、消毒效率和DBPs产生的综合影响。然后建立消毒效率模型和DBPs预测模型，优化消毒方法，为居民和建筑给水系统管理者提供更好的信息。
大多数家庭使用的自来水来自DWD和UF水。小型水处理厂也成为居民满足高品质饮用水追求的一种选择。超滤装置也占很大比例（Kim等人，2018年）。氯、氯胺和二氧化氯是最常用的消毒剂（Han和Zhang，2018）。推荐使用二氯异氰尿酸钠（SDIC）片和二氧化氯片作为应急消毒剂（WHO，2011）。
本研究以自来水及超滤水为样本，采用四种消毒剂。初始消毒浓度范围为0.2～1 mg/L，监测了消毒剂和水滞引起细菌的耦合变化。本研究期望：（1）研究消毒对细菌生长和微生物反应的影响；（2）利用数学模型评价消毒剂的衰减率、有效消毒持续时间、消毒剂浓度与接触时间（CT）效率和DBPs产生量；（3） 探索可行的消毒优化方法。
2.材料和方法
2.1水样特性
在这项研究中，自来水是从采用传统水处理工艺的DWDS收集的（见图S1）。超滤水是从采用超滤技术的深度处理厂收集的。这是大多数人普遍使用的两种水。收集的水样和化学品的特性见表S1和S2。
2.2 参数
所有样品中均检测到消毒剂残留、HPC、完整细胞浓度（ICC）和总细胞浓度（TCC）。ICC/TCC、HPC/ICC和CT效率（eCT）参照先前的研究进行计算（Li等人，2018）。三卤甲烷（THMs）是最早发现的DBPs，常被用于氯化水中（Yang and Zhang，2016）。流行病学和毒理学研究表明，它们是人类致癌物，对人类健康具有慢性和亚慢性影响（Di Cristo等人，2015），因此本文将重点放在THMs上。随后，以氯化水中THMs的产生为初步尝试，探讨了生物和化学的消毒方法。
2.3 检测方法
用N，N-二乙基对苯二胺（DPD）法测定消毒剂残留量。在22℃的R2A琼脂上进行HPC培养7天。如van der Kooij和Veenendaal的研究（2014）所做的那样，ICC和TCC通过流式细胞术进行。简单地说，将用二甲基亚砜稀释的5mu;升SYBR green（Life）和5mu;升碘化丙锭（Life）加入500mu;升水样中，在室温下对细菌细胞染色15分钟。然后，在FACSCalibur流式细胞仪（BD，美国）上计数细胞。采用气相色谱-质谱联用仪（GC/MS，Agilent Company 6890 GC，USA）和吹扫捕集系统，根据方法524.2（Dommino等人，2003）对三卤甲烷进行分析。
2.4 数据处理和结果
实验数据用Origin 9.1、ggplot 2和SPSS 20.0进行处理。当P值低于0.05时，相关性显著。
2.5 台架试验
采用正交试验法，研究了水滞对消毒剂和细菌的影响。从连接到配水系统或超滤处理厂的水龙头收集水样。采集前，进行15分钟冲洗，然后采集5升样品。将氯、氯胺、二氯异氰尿酸钠或二氧化氯以0.2、0.4、0.6、0.8和1.0 mg/L的浓度添加到样品中，然后在25℃的黑暗环境中培养样品。根据之前的研究，从第1天到第15天测量消毒剂残留量、HPC、ICC和TCC，以覆盖所有细菌生长阶段（X.Li等人，2019）。测定了氯化样品中THMs的生成量。消毒方法矩阵DS由消毒类型矩阵DT（表示氯、氯胺、二氯异氰尿酸盐和二氧化氯）和消毒浓度DC（表示消毒浓度为Cl2）组成。例如，d6表示使用氯胺作为消毒剂，初始浓度为0.2 mg/L；d20表示使用二氧化氯作为消毒剂，初始浓度为1 mg/L。
3.结果和讨论
如图1所示，40个样品的HPC值在2~4*105cfu/mL之间，40个样品的消毒浓度在0～1mg/L之间，氯化后样品的THMs浓度分布在0～40mu;g/L之间，有三种趋势：（1）自来水中细菌生长速率和HPC最大值均高于UF水中。在不同的消毒浓度下，细菌的生长阶段表现出多样性；（2）自来水中的消毒衰减率高于超滤水中；3）THMs随停滞时间而积累，自来水中的THMs水平高于UF水中的THMs水平。 动力学分析将在下面几节中介绍，以解释这些趋势。
图1四种消毒剂（Cl2-次氯酸钠、NH2Cl-氯胺、SDIC-二氯异氰尿酸钠、ClO2-二氧化氯泡腾片）在不同样品中消毒剂残留量（a）、高效液相色谱（b）和三卤甲烷（c）的变化趋势。
3.1 消毒剂对细菌的影响
3.1.1对细菌生长阶段的影响
如图S2所示，在没有消毒的情况下，典型的细菌生长阶段包括滞后阶段、指数阶段、平稳阶段和死亡阶段（Madigan和Martinko，2006）。滞后期、指数期和平稳期分别为2-3d、2-3d和5d。平稳期之后是死亡期。如图2所示，消毒剂改变了这些阶段。首先，滞后阶段的持续时间随着初始消毒浓度的增加而增加。超滤水中的持续时间比自来水中的长，因为自来水中更多的有机物和更多的营养物质加速了消毒剂的腐烂和细菌的生长（Li等人，2018）。当初始消毒浓度大于1mg/L时，自来水和超滤水中的滞后期均超过15d。第二，指数期延长。消毒剂对细菌有致命的作用，而细菌需要更多的时间来发展抵抗力和生存。在氯胺消毒的水样中，这一点更为明显，因为氯胺具有持续但较弱的致死作用，促进了环境持久性的发展。三是平稳期缩短。细菌利用可吸收有机碳（AOC）等营养物质在前一阶段生存和再生（Li等人，2018）。因此，有限的养分刺激了生物竞争，平稳期提前结束。但是，如图3（b）所示，在初始氯胺浓度设定为0.4mg / L的水样品中没有平稳期。随着氯胺的降解，HPC先达到最大值，然后随着生物竞争的加剧，HPC逐渐降低。在死亡期，细菌和营养物质之间的振荡行为可能会随着时间延迟而发生（Li等人，2011；Chi和Zhao，2018）。
3.1.2对生长速率和传代时间的影响 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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