污水处理厂废水处理的臭氧化和生物活性炭过滤外文翻译资料

英语原文共 10 页

污水处理厂废水处理的臭氧化和生物活性炭过滤

摘要：该研究通过对三个全面的、使用臭氧化和生物活性炭（BAC）过滤工艺处理废水处理厂废水的回收厂的研究，来探寻其中微量有机化合物 (TrOCs)的降解途径和归宿。该研究利用可量化较广范围微量有机化合物的化学分析并和生物分析工具相结合，来评估非特异性毒性(Microtox测定) 和雌激素(E-SCREEN测定)。通过臭氧化阶段后，可观察到有限的溶解性有机碳（DOC）被去除，其剩余量小于10%，表明氧化导致了转化产物的形成而不是矿化，量化的微量有机化合物的去除程度高度依赖于化合物的结构和特定臭氧剂量（mgO3 mgDOC-1)；非特异性毒性被降低了31~39%，表明残余母体化合物及其转化产物的混合物和新形成的氧化副产物具有比母体化合物的混合物更低的整体毒性潜力；雌激素活性降低了超过87％，表明雌激素化学物质的转化产物失去了其特定的毒性潜力。可能由于有机物的生物降解作用，随后的生物活性炭滤池取决于不同的工厂的配置可去除20~50%的DOC，同时大多数剩余微量有机化合物的浓度可被降低高达99%，以及非特异性毒性也被降低了33~54%。总而言之，臭氧化和生物活性炭过滤的结合可以使DOC的去除率达到50％，对于各种TrOCs的去除可以达到90％以上，并且可以减少70％的非特异性毒性和超过95％的雌激素性。因此，该工艺组合被建议为是减少微量有机化合物排放到环境中或存在于水循环方案中的有效屏障。

关键词：臭氧化；生物活性炭；微量污染物；制药；生物测定；基线毒性当量；重新利用

1. 介绍

据世界范围报道，在生活污水中存在有大量的微量人为合成有机化合物（通常量级在mg/L-1及以下），这些被新发现的污染物一般称为微量有机化合物(TrOCs)，其中药品由于被设计成具有生物活性而受到重点关注。有些药品是能通过常规的生物处理高效去除的（例如布洛芬，对乙酰氨基酚），而其他的（例如卡马西平，双氯芬酸）则受到的影响很少（Onesies等，2009）。结果是药品通过污水处理厂(WWTP)的污水被释放至地表水中，因为其低水平但长期接触对水生生物的影响仍然很大程度上未知，所以这种情况十分令人担忧。此外即使没有可靠的证据证明其对人体健康有影响，但是在计划内或计划外的间接饮用水再利用的情况下，都应采取预防原则。因此，必须考虑采取额外措施进行污水处理厂污水的深度处理，以减少TrOCs进入敏感接收水域的排放负荷。

许多技术已经被证明可以有效地去除各类水中的TrOCs，如：活性炭吸附（Westerhoff等，2005；Snyder等，2007），臭氧化和高级氧化过程（Esplugas等，2007； Hollender等，2009；Reungoat等，2010）和膜过滤（Kimura等，2004； Snyder等，2007），其中活性炭吸附和臭氧化被认为是污水处理厂污水深度处理的经济可行选择（Joss等，2008）。然而，臭氧化会导致形成到现在尚未确定的转化产物，这引起了对该工艺对环境和人类健康的潜在影响的担忧（Benner和Ternes，2009;Radjenovic等，2009; Dodd等，2010; Stalter等，2010，2011）。臭氧化后的活性炭吸附被证明可以进一步有效地去除TrOCs，并同时减少特异性或非特异性毒性，但吸附剂必须定期更新或再生以维持其吸附能力（Reungoat等，2010）。

臭氧化后的生物砂过滤有可能进一步去除一些微量有机合成物和减少非特异性毒(Gouml;bel等,2007；Reungoat等, 2011；Stalter等, 2011)。活性炭也是一种常用于支持生物活性的媒介，尽管其比沙子更高效，但在污水的深度处理中并受到关注较少。所谓的活性炭过滤已经在饮用水处理方面使用多年，通常在臭氧化后使用，并且已经证明能够显著去除天然有机物、臭氧化转化产物、消毒副产物前体以及味道和气味化合物，例如土臭素和2-甲基异冰片（Simpson，2008）。

通过三个使用臭氧化和生物活性炭滤池的全面废水回收厂来研究一下观点：(i)确认该联合方法用于去除选定的TrOC和减少非特异性毒性和雌激素的总体有效性；(ii)确认与为进行臭氧化的污水相比，臭氧化后的污水是否会产生毒性较低的混合转化产物；(iii)确认生物炭过滤是否有能力去除TrOCs和减少由臭氧化所形成的混合转化产物的毒性；(iv) 评估臭氧剂量和空床接触时间(EBCT）分别对臭氧化和活性炭过滤性能的影响。以此为目的，将用于量化TrOC的化学分析与体外生物分析工具相结合，互相补充来评估水质(Macova et al., 2010；Reungoat et al., 2010)。并使用Microtox测定法定量非特异性毒性的降低，该测定基于海洋细菌费氏弧菌的生物发光抑制作用，选择Microtox测定法以获得水样中所有TrOCs总和的量度，因为该方法对所有化学物质都能作出非特异性响应，并估计观察到的毒性的哪个部分是由定量化合物引起的。同时，应用E-SCREEN测定法定量雌激素活性，用于评估受体介导的毒性作用模式，这是与污水处理厂的污水排出相关的关键终点（Leusch等，2010）。

1. 材料和方法

2.1.全面的废水回收工厂

样品来自位于澳大利亚的三个全尺寸废水回收工厂，其处理系列如图1所示。所有工厂都接受来自污水处理厂的处理后的污水，并去除生物养分，在经过各种预处理后，他们都使用臭氧化，接着在消毒前通过各种技术实现活性炭过滤。虽然，活性炭滤池的臭氧剂量和空床接触时间因工厂提供的操作条件而不同，取样时的特定臭氧剂量分别为:兰兹伯勒0.2~0.3 mgO3mg-1DOC；杰林冈0.4~0.5 mgO3mg-1DOC和卡布尔彻0.6~0.8 mgO3mg-1DOC,可见图表1。生物活性炭滤池中使用的颗粒状活性炭来自各种来源：在卡布尔彻，滤料已于2008年3月更换，样品于2010年7月收集，此时约有68,000个污泥床容积通过滤池；生物活性炭过滤池于2003年在兰兹伯勒投入使用，并且滤料自8年以来从未更新，导致在采样时过滤了超过350,000个污泥床容积；最后，在杰林冈有四台生物活性炭过滤池在2002年投入使用，2台过滤池的滤料更新于2009年8月，所以在2010年9月进行抽样时，一半的滤料过滤了大约95,000个污泥床容积，另一半过滤了大约13,000个污泥床容积。鉴于每个工厂都过滤了大量的污泥床容积体积污泥，所以我们可以合理地假设所有过滤池都通过了有机物的突破并且吸附可以忽略不计。通过测量发现生经过生物活性炭滤池后溶解氧浓度低于经过生物活性炭滤池前浓度，可以说明它们具有生物活性。

2.2.样品采集

在图1所示的取样点从每个工厂采集三组样品。该研究侧重于处理过程效率而不是污染物负荷，所以采集的样品并不是复合样品。此外，平衡罐可以提供沿着先进的处理系统保持稳定的流速，并且在取样时不会发生水质变化。

将2L样品收集到用MilliQ水（超纯水）和HPLC级甲醇（色谱级甲醇）预洗涤的琥珀色玻璃瓶中，用于TrOCs分析。而对于生物测定，在相同的瓶中收集2L样品，并加入盐酸（36％）至终浓度为5mM用于保存。对于溶解性有机碳的测定，在MilliQ水洗涤的塑料（HDPE）瓶中收集100mL样品。在加入样品之前，将所有瓶子用水冲洗多次，所有样品都在冰上运输并避光，直到它们到达实验室，在分析前将其储存在4℃的环境下（一周内使用）。

图1 三个调查的全尺寸污水处理工厂的处理序列（EP =等效人口；WWTP =废水处理厂；BAC =生物活性炭，MF =微滤）。

2.3.化学分析方法

2.3.1.溶解性有机碳

在分析之前，将样品通过0.45mm尼龙膜过滤，使用Analytik Jena multi N/C 3100仪器测量初始溶解性有机碳（DOC）作为不可净化的有机碳（NPOC）。对于每个样品，测量2~3次，直到得到小于3％的相对标准偏差。

2.3.2.微量有机化合物

使用补充信息（SI 1）中详细描述的方法，包括固相萃取（SPE），洗脱，浓缩和通过液相色谱与串联质谱联用分析萃取物，来量化41个TrOCs。具有一些性质的量化化合物列表可在补充信息中获得（SI 2）。在处理阶段给定TrOCs的去除量，仅在处理前后其浓度高于其限定量（LOQ）或进料浓度至少为LOQ的10倍或在处理后浓度低于LOQ才会被报告，设定这些标准是为了确保去除率高达90％，并避免低估低于其LOQ时的化合物的去除率。

2.4.生物分析

2.4.1.E-SCREEN分析

由Soto等人开发的E-SCREEN测定法（1995）用于量化样品中的雌激素活性和雌二醇当量浓度（EEQ）。E-SCREEN量化由雌激素和异雌激素引发的MCF7乳腺癌细胞系的增殖，该细胞系是由Anna Soto教授提供的，并按照Macova等人的描述进行（2010年）。许多先前的研究表明EEQbio（通过生物测定确定）和EEQchem（根据雌激素化合物浓度及其相对雌激素潜力计算）之间存在良好的一致性，因此雌激素化学物质仅通过生物分析进行量化，而量化和检测的限度分别为0.03和0.01 ng L-1（Macova等，2010）。

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