长江饮用水水源地多氯联苯的特征及风险评价外文翻译资料

 2022-08-10 16:56:35

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长江饮用水水源地多氯联苯的特征及风险评价

摘要

背景：长江作为亚洲最长的河流，流经中国最工业化的城市，同时为农业、工业和交通运输业提供重要的生态服务。多氯联苯（PCBs）已被禁用多年，但饮用水中仍有微量PCBs作为持久性有机污染物存在，这是一个生态毒理问题。本研究中，我们采集了长江流域的水、沉积物和悬浮颗粒物（SPM）样本，以研究PCBs的分布和迁移作为长江饮用水水源地的风险评价依据。

结果：水体、沉积物和悬浮颗粒物中PCBs总含量分别为0.044～10.98ng/L、0.33～69.43ng/g和0.72～152.66ng/L；长江中的主要污染物为PCB17、18、28、47和118，PCB18和PCB28的值均大于0.5，而PCB47和PCB118的值（Y-4处PCB118除外）小于0.5；水和沉积物中多氯联苯的毒性当量范围分别为0-5.55 pg TEQ/L和0-2.51 pg TEQ/g。

结论：在水体和沉积物中，中游以低氯多氯联苯为主，下游以高氯多氯联苯为主，相比之下，悬浮颗粒物（SPM）则以四氯苯为主。值揭示了由沉积物到水PCBs的再溶解能力降低，而由水到沉积物PCBs的吸附能力增加，下游水和沉积物中的多氯联苯具有潜在的生态风险，但饮用水对人类没有非致癌风险。

关键词：多氯联苯（PCBs）；长江；风险评价；饮用水源

1背景

长江作为亚洲最长的河流，支撑着4亿多居民的生计，流域面积约为，覆盖中国东部城市化和工业化水平最高的约占42%GDP的地区，它是中国重要的淡水资源，为农业、工业和交通运输业提供了大量的生态服务。长江下游为江苏、上海等经济发达、人口稠密地区提供了80%-100%的饮用水，但近年来，由于工业的快速发展和城市化的加速，水质受到威胁。

多氯联苯（PCBs）包括209种同系物，其物理化学性质和毒性取决于分子中氯原子的数量和位置，由于其化学稳定性和耐热性，多氯联苯曾被广泛用作热交换液、变压器和大电容器部件、无碳复写纸以及油漆和塑料中的添加剂，之后才对其持久性和毒性进行了检测和揭示。一般来说，PCB28、52、101、118、138、153和180是指示性多氯联苯（ind-PCBs），通常被作为环境污染的指标，而包括PCB77、81、105、114、118、123、126、156、157、167、169和189在内的共面多氯联苯（co-PCBs）则用于评估多氯联苯的毒性。环境中普遍存在的多氯联苯以其生物累积性和远距离运输能力而臭名昭著。多氯联苯进入水环境后，会被颗粒物吸附，因为它们不溶于水，最终在沉积物中沉淀。然而，当环境因素改变时（如船的航行或洪水引起的紊流），沉积物可以再悬浮，吸附的多氯联苯被释放回水中，从而开始另一个环境污染循环，并最终积聚在生物体中。事实上，多氯联苯沿着食物网的迁移对生态完整性和人类健康构成严重威胁。因此，了解多氯联苯在水体、沉积物和悬浮颗粒物（SPM）中的迁移，对评价其在饮用水源中的风险具有重要意义。

一些研究报道了多氯联苯在长江水体和沉积物中的产生和分布，但仍忽视了多氯联苯在水、沉积物和悬浮颗粒物中的迁移。本研究以同位素稀释HRGC/HRMS法测定的PCBs浓度为基础，计算PCBs在沉积物中的逸度，评价PCBs在长江饮用水源地沉积物向水扩散及其风险。

2材料和方法

2.1研究区域

2016年11月，从长江沿岸特定地点的饮用水源采集了样本（图1）。上层水先灌入1L棕色玻璃瓶，置于冰箱中，然后带回实验室，让其通过0.45micro;m滤膜，得到水样和悬浮颗粒物样品；从河床表面收集沉积物，用铝箔包裹并密封在聚乙烯袋中，然后冷冻干燥并在-20℃下冷冻，直到进行化学分析。为了减少采集过程中可能出现的随机变化，在每个采样点至少重复采集了三个上层水和沉积物的样品，并且经过完全混合，最终的样品是所有重复采集样品的组合。

2.2化学物品和材料

所有溶剂均为农药残留溶剂，从Fisher（Fair Lawn，新泽西州，美国）和Tedia（Fairfield，俄亥俄州，美国）那里购买；标准溶液EC-4977（1668A毒物/LOC/窗口定义）和EC-4979（1668A注射内标溶液）由剑桥同位素实验室（美国马萨诸塞州安多弗）提供；分析级无水硫酸钠、硝酸银和氢氧化钠购于北京化工厂（中国北京）；硅胶（100-200目）购于青岛海阳化工有限公司（中国山东）；氧化铝（100-200目）购于国药化学试剂公司（中国上海）。

2.3分析方法

水样中加入EC-4977标准溶液（1ng），在固相萃取前至少平衡2小时；沉积物和悬浮颗粒物样品按照Zhao等人的方法进行预处理，即在固体样品（约2g）中加入1ng标记为C的EC-4977标准溶液，并加硫酸钠（10g）用研钵和杵均匀化，使均匀的混合物在进行加速溶剂萃取（ASE）之前至少平衡12小时；再将提取物清理干净，并通过多层硅胶和碱性氧化铝，最后通过同位素稀释HRGC/HRMS法对回收的化合物进行鉴定和定量。

2.4质量控制和质量保证（QA/QC）

实验室必须具有可接受的方法空白、精度和回收率的能力。根据Zhao等人的初始精度和回收率试验，包括样品制备、提取和清理，在测定加标样品时，检出限定义为S/N=3:1，在水和沉积物样品（干重）中PCBs的检出限范围分别为0.3-1.8pg/L和0.9-6.5pg/g，PCBs的回收率范围分别为57.8%-79.8%和69.6%-97.5%，相对标准偏差（RSD）小于20%。

3数据和统计分析

悬浮颗粒物的水分配系数Kd（kg SPM或每L水的沉积物）计算如下：

Kd = CS/CW （1）

式中，（mg PCBs/L SPM）和（mg PCBs/L水）分别是水相和固相中PCBs的浓度，有机碳的归一化分配系数（）是实验室模拟的静态环境的经验值，可以用（n-octanol/水分配系数）来预测：

logKOC = 1.04logKOW minus; 0.61（2）

Koc是该研究领域中有机碳的修正标准化分配系数，其计算为：

KOC* = (CS/CW)/fOC = Kd/fOC（3）

式中，是沉积物中有机碳的质量分数（基于测得的TOC）；

沉积物和水中多氯联苯的逸度计算如下：

（4）

fW = CW times; H（5）

式中，和和分别是多氯联苯在沉积物和水中的逸度，而rho;是固体沉积物密度（都记为为1.5times;kg/）；

总逸度（ff）的分数计算为：

ffSW = fS/(fS fW)（6）

式中，表示沉积物中多氯联苯的逸度分数；

致癌风险和非致癌风险计算如下：

（7）

（8）

式中，Ci为水中多氯联苯的浓度（mg/L）；IR为每日饮用水容积（1.85升）；EF是成人暴露频率（365天/年）；SF是致癌斜率系数（2 kg·d/mg）；BW是成年人的体重（60 kg）；AT是致癌作用开始的平均时间（25550天）；ED是成人暴露期（70a）；RfD为暴露剂量（0.02mg/d·kg）。以上数据均取自《中国人群暴露参数手册》。

4结果和讨论

4.1水、沉积物和悬浮颗粒物中的多氯联苯含量

表1列出了长江水、沉积物和悬浮颗粒物中多氯联苯和主要的多氯联苯同系物的总浓度，其范围分别为0.044-10.98 ng/L、0.33-69.43 ng/g和0.72-152.66 ng/L。水、沉积物和悬浮颗粒物中的ind-PCBs浓度分别为0.0047-0.38 ng/L、0.062-21.49 ng/g和0.25-4.04ng/L。对于12种co-PCBs，在三相中的浓度范围分别为0-0.23ng/L、0-8.41ng/g、0-1.27ng/L，中值分别为0.03ng/L、0.03ng/g和0.2ng/L。因此，其水中的PCBs总浓度与珠江口（中国）（0.02-14.8 ng/L）和休斯顿水道（12.49 ng/L）相当，但明显低于埃布罗河（高达108.0ng/L）；沉积物中的PCBs总浓度与珠江三角洲表层沉积物（3.5-48.3ng/g）相当，但处于全球PCBs水平的低端（0.2-400ng/g）；悬浮颗粒物中的PCBs总浓度高于大连河口（6.78-66.55ng/L）和葡萄牙海岸（4.2-30.1 ng/L），但远低于纽瓦克湾河口（466-966 ng/L）。从上述与全球其他系统的对比可以看出，长江中多氯联苯的污染处于低到中等水平，总之，长江中游的水和悬浮颗粒物中的PCBs总浓度往往高于下游，而沉积物则相反。

PCBs的浓度在Y-2、Y-5、Y-7和Y-9（均在武汉附近）的悬浮颗粒物和Y-25、Y-28（均在江苏省）的沉积物中最高，这些呈现局部高浓度的多氯联苯可能与点源有关，此外，还有各种其他因素，包括流体力学、晶体大小等也可能导致多氯联苯的浓度升高。实际上，Y-25位于长江支流，在此处，沉积物粒径和较低水动力可能导致多氯联苯含量升高。

4.2水、沉积物和悬浮颗粒物中多氯联苯的特性

图2-4显示了水、沉积物和悬浮颗粒物中多氯联苯同系物的分布。在水中，二氯苯和四氯苯是中游地区的主要同系物（占总量的40%以上），而二氯苯和五氯苯是江苏附近下游地区的主要同系物（图2），其结果与Zhang等人的结果一致，其中四氯苯是主要污染物；沉积物中的PCBs主要是三氯苯和四氯苯，且下游五氯苯和六氯苯的比例有所增加（图3）。长江沉积物中的多氯联苯分布类似于中国东海沿岸，虽然下游的悬浮颗粒物中二氯苯和三氯苯的比例有所增加（图4），但其主要为四氯苯（gt;70%）。

总之，无论是水还是沉积物，低氯联苯是中游地区的优势同系物，高氯联苯是下游地区的优势同系物，四氯苯是悬浮颗粒物中的优势同系物。

分析了两种具有代表性的多氯联苯（ind-PCBs和co-PCBs），将其作为环境污染和毒性的指标，其中7种ind-PCBs占sum;PCBs的比例在1.54%-64.44%之间，三氯苯PCB28和五氯苯PCB118占主导地位，而其他同系物要少很多，此外，由于co-PCBs在水中极性低、水溶性差、含量低，所以在水中的浓度明显低于在悬浮颗粒物中的浓度。

检测到多氯联苯的含量在三相中有所不同。所有水样中都检测到了PCB11，在悬浮颗粒物和沉积物中PCB47和PCB41的检测频率高于水，而在沉积物中PCB138的检测频率高于水和悬浮颗粒物。相反，Zhang等人研究发现长江水体中最丰富的同系物是PCB28、18、66、44和52，悬浮颗粒物中最丰富的同系物是PCB138、153、156、194和209。

对多氯联苯进行主成分分析（PCA），三相中检出频率大于55%且具有代表性的多氯联苯包括PCB11、17、18、28、41、47、51、66、70、74、110、118、138、153、209。由主成分分析结果得知（图5和图6），PC1占变异的69.26％，其代表性同系物包括PCB47、41、51、11、18、17、66和28；PC2占变异的14.81%，其代表性同系物包括PCB70、110、138、118、153和74。PC1对三氯苯和四氯苯等低氯同系物具有较高的负载，而PC2对五氯苯和六氯苯等高氯同系物具有较高的负载（图5）。主成分分析的结果还表明，在25和28号点，沉积物受到PCB138、110、70的影响（图6），水主要受到PCB11的影响，悬浮颗粒物受到PCB47、41、51的影响。这也与【36】的结果一致，即随着时间变化，较高浓度的PCBs更容易被天然有机物（NOM）吸附。

4.3多氯联苯在多基质间的迁移

污染物在多个基质间的交换是一个非常复杂的过程，涉及范德华力、颗粒大小、共价键、温度等多种因素，多个参数用于表示污染物在介质间的传输。

在本研究中，水、沉积物和悬浮颗粒物中主要的多氯联苯同系物（包括PCB18、28、47、118）被作为多氯联苯在多基质间迁移的评价指标，悬浮颗粒物的水分配系数（Kd）反映了是否在水环境中化学物质的吸附更利于在悬浮颗粒物中，由式（1）计算得到PCB18、28、47和118的logKd值分别为3.50-4.16、3.20-4.28、3.17-4.90和3.03-4.07。由此得知，四种多氯联苯的Kd相似，有机质含量、温度、矿物组成和粒径中值都是影响Kd值的重要因素。

溶解性污染物从沉积物向水中的扩散是主要的迁移过程之一，将值与Koc值进行比较，以预测多氯联苯是否已在该区域达到沉积物与水之间的平衡。PCB18、28、47和118的logKoc值（图7）范围分别为2.99-4.90、3.00-4.20、2.97-4.71和2.91-4.18，均远低于预测的平衡logKoc值（分别为5.16、5.18、5.87和6.19），也就是说，PCB18、28、47和118在沉积物和水中的迁移还没有达到平衡。因此，多氯联苯在沉积物和水之间的交换也没有达到平衡，就像有机氯农药一样（OCPs），被称为持久性有机污染物。

逸度分数通常用来表示平衡状态，因为其平衡线的两个方向（ff=0.5）表示偏离平衡状态相同的程度。逸度分数（ff）的值可以作为评价多氯联苯在两相间迁移的指标之一，具体来说，当gt;0.5时，由沉积物向水体迁

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