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中国在二零一四年至二零一六年间的颗粒物和气态污染物的时间变化
摘要：中国经济快速发展，城市化进程加快，空气污染严重。 高解析度的时空大气污染数据对于了解影响中国大气质量的物理化学过程势在必行。 收集2014年1月至2016年11月中国187个城市的PM2.5，PM10，SO2，CO，NO2和O3的数据。发现中国的污染物除了海南几个城市外，全年城市PM2.5的年平均浓度均超过中国环境空气质量一级标准（CAAQS），一百多个城市超过了CAAQS二级标准。2014年至2016年，PM2.5，PM10，SO2，CO和NO2浓度下降，而O3浓度在此期间急剧上升。PM2.5，PM10，SO2，CO和NO2含量在冬季最高，夏季最低，2014 - 2016年明显下降，春季和夏季浓度达到峰值，2014年至2016年大幅度增加。冬季不达标率最高，东南地区的秋季和西北地区的春季常见高污染天数。Pearson相关分析表明，所有的污染物都表现出显著的相关性。 PM10是影响中国所有季节空气质量的主要污染物。 SO2和NO2对春、秋季空气质量都有显著的不利影响，但CO对冬季空气质量起着重要的作用。O3是夏季影响空气质量的主要污染物之一，说明夏季应重视光化学物质的形成，以改善空气质量。结果显示，南方地区污染物与空气质量指数（AQI）之间存在较显著的相关性。PM10和NO2对空气质量的影响从东部向西部增加，SO2和O3则呈现相反的变化。本文提供的数据为未来的污染源分配和区域内和区域间污染物运输模型提供了重要支持。
关键词：气体污染物颗粒物质 空间和时间变化不成熟
1、介绍
由于对人类健康和气候变化的不利影响，城市空气质量越来越差，成为越来越令人关注的问题。 PM2.5和PM10等颗粒物（PM）的升高与健康风险增加有关。 作为典型的可吸入颗粒物，PM2.5的增加与呼吸和心血管疾病的发生密切相关（阿劳霍，2011; Kim等，2015）。 另外，PM2.5在气候变化方面扮演着重要的角色（Paasonen等，2013）。 一些气溶胶粒子可能吸收或散射太阳辐射，从而影响全球气候（Anenberg等人，2012）。另一方面，它们可以充当云凝结核（CCN）来控制大气中的传热物质，从而改变云的形成过程和降雨模式（Carslaw等，2013; Kalkavouras 等，2017）。 此外，PM2.5的区域流动一直被认为是部分城市雾霾严重的主要原因（Li等人， 2015A，B）。 除了PM的影响外，气态污染物在人体健康和环境中也起着重要的作用。 例如，包括CO，SO2，NO2和O3在内的许多气态污染物的积累，增加了对呼吸系统疾病的易感性并降低了肺部抵抗力，从而导致血液学问题和癌症。 近年来，我国许多地区出现了严重的霾污染，如京津冀，长江三角洲，珠江三角洲等，这些都可能与其积累有关。气态污染物在相对湿度（RH）较高的条件下，SO2和NO2可以通过气相法转化为SO2和NO3，导致严重的雾霾（Huang等人， 2011A，B; Niu等，2016）。 此外，一些气态污染物如NOx可能是光氧化剂如环境空气中臭氧的潜在前体，导致雾霾污染（Zhou等人， 2014）。 尽管中国政府采取了一系列的控制措施来缓解大气污染，但中国这样的大城市，如北京和上海，仍然经常出现大量的雾霾事件。 因此，研究PM和气态污染物的时空变化对了解中国当前的大气污染状况，评估地方和中央政府采取的控制措施的效果，以及对雾霾治理提供科学的判断是至关重要的。
越来越多的关于污染物时间和空间变化的研究已被报道（Johansson等，2007; 卡拉尔 等人，2006; San Martini等人，2015年，陈等人）。利用自动适应噪声全套经验模式分解（CEEMDAN）方法分析了南京地区PM2.5的空间变化和日变化特征，阐明了PM2.5浓度与气象因子的关系。利用土地回归方法预测了大气污染物浓度的时空变化，得出结论：PM2.5表现出比空间变化更明显的时间变化。 最近也报道了多个地区和污染物的时空变化。研究了中国31个省会城市6种标准污染物的时空变化，并观察到在北方地区，PM2.5，PM10，CO和SO2浓度达到峰值。 此外，刘等人 （2016a，B，C） 调查了中国120个城市空气污染物，空气污染指数和死亡率的时空变化情况，观测了API的显着聚集，西北地区大气污染物浓度和死亡率。柴等(2014) 分析了中国26个城市的气态污染物年变化情况，认为中国仍面临着严峻的挑战。在这样的结论的基础上，他们就这样建议加大力度控制空气污染。尽管已经有大量的污染物空间分布研究报道，但是几十个城市的污染物浓度并不能准确反映我国污染物的空间分布。 应用空间统计和地理统计方法（如普通的克里格插值和反距离权重）来评估环境污染物的时空变化。 据我们所知，几乎没有研究关注环境污染物覆盖多个观测站的数据，并通过空间插值方法评估中国污染物的空间变化。
本文在2014年1月至2011年1月期间，对187个城市PM2.5，PM10和四种气态污染物（CO，SO2，NO2，O3） 2016年收集的数据，以准确量化中国的污染物水平，以及时空变化的趋势。本研究的目的是：（1）了解六种污染物的相关性，确定空气质量指数的主导因子，（2）破译六种污染物的季节变化，确定关键因素，（3）调查污染物的年变化，评估政府近年来对污染物水平采取的控制措施的效果。 对六种标准污染物的时空变化进行量化，将提高中国有关部门对空气质量的认识，对空气质量现状提供更全面的认识，并为促进环境保护制定相应的策略。
2.方法
分析187个城市PM2.5，PM10，CO，SO2，NO2和8-h O3三年的环境监测数据。 从中国空气质量监测网平台（http://www.aqistudy.cn/）下载187个城市PM2.5，PM10，CO，SO2，NO2和8-h O3的实时小时浓度。各大城市个别监测点6个污染物小时空气质量数据已于2013年1月通过网站发布。至此，监测点已覆盖中国大陆。 这一数据对于提供更详细的中国当前空气质量状况信息势在必行。2014年1月1日至2016年11月15日期间，187个城市的6个标准污染物的数据被收集，因为2014年之前还没有建立多个监测点。所有数据均由各国的空气质量监测点提供。监测点被设计成城市和背景场地的混合体，包括大部分城市场地，以郊区和农村地区的一些场址为背景场地。 根据每个城市监测点提供的数据计算物种的平均浓度。
安装了自动化监测系统，以确定每个地点的SO2，NO2，CO和O3等气态污染物的浓度。PM2.5和PM10连续监测系统由样品采集单元，样品测量单元，数据采集和传输单元以及其他辅助设备组成。使用紫外线荧光法（TEI，来自美国Thermo Fisher Scientic Inc.的43i型），化学发光法（来自Thermo Fisher Scientific Corporation的TEI Model 42i， USA）和紫外分光光度法（来自美国Thermo Fisher Scientic Inc.的TEI型号49i）。使用非分散红外吸收方法和气相色谱相关红外吸收方法（TEI，来自美国Thermo Fisher Scientic Inc.的48i型）测量CO。
数据的质量保证基于HJ 630e2011进行specifications(http://kjs.mep.gov.cn/hjbhbz/bzwb/)发布到开放的网站。 数据的准确性，一致性和有效性已经根据一些方法进行了检查，并与以前的数据进行了比较。 在我们的研究中，公布的数据已经进一步处理，以评估中国的污染状况。 首先，数据没有缺失值，保证了数据的完整性。此外，数据的有效性已经基于(GB 3095-2012规范HTTP//hbj.new.cqcsgov.cn/uples/2013-3/2013327153015207.pdf）。 而且，至少除了二月份以外，每天的平均浓度按30天计算6个标准污染物的月平均浓度。向187个城市的所有运营商提供了质量保证程序，所有的气体分析仪都使用标准气体每周校准一次。 为了更好地确定数据质量，还进行了可靠性分析。可靠性分析结果显示（Cronbach#39;s Alpha为0.853gt; 0.6），表明数据的可靠性。此外，还分别通过运行实验和Kolmogorov-Smirnov检验分析了数据的独立性和正态性，表明数据表现出良好的独立性和正常性。此外，一些以前的研究还利用一些统计方法来证明数据的质量是可靠的（赵等人，2016; 谢 等，2015).
单因素方差分析（Fisher检验，p lt;0.05）用于识别抽样期间空气质量指数（AQI），气态污染物和PM的显着差异。 Pearson相关分析用于破译AQI与六种标准污染物浓度之间的关系。 灰色关联分析（GCA）被用来确定影响中国空气质量的主要因素。 最初的独立人和家属分别表示为Xi（K）和X0（K）。 灰色数据处理必须在计算之前转换为无量纲。 通过将原始序列中的数据除以其平均值来对每个序列进行归一化。 灰色关联
独立人士与家属之间的系数xi k可以计算如下（Tian等人，2014):
其中，min（x）是TF247k中ali的最小绝对距离，其中，0为最小绝对距离。kTHORN;j是最大绝对距离。 灰色ciorrek等级（gi＆ieth; k））是灰色关联系数的平均值定义为（Tian等人，2014):
然而，Pearson相关分析和灰色关联分析不能用来研究AQI与污染物水平的空间相关性。 因此，采用地理权重回归（GWR）模型来产生研究区各个城市的测定系数（R2）和局部回归系数，然后绘制出空间变异。 回归系数可以使用加权最小二乘法计算，具有以下权重函数（Brunsdon 等人，1996)
:
vi表示城市i的局部回归系数; X是自变量的矩阵; Y是的向量因变量; 和W（ui，vi）是一个n阶矩阵，其中对角元素是观测样本的空间权重。 使用指数距离衰减形式计算空间权重函数：
其中d（ui，vi）是位置i和j之间的距离，b是内核带宽。广泛应用反距离加权（IDW），普通克立格（OK）和Voronoi邻域平均法（VNA）来研究污染物的空间变化。采用一次交叉验证（LOOCV）方法评估这些模型的性能。 R2和均方根误差（RMSE）被用来证明这些模型的性能。在我们的研究中，所有6种污染物的OK值均显示出R2的最高值，RMSE的最低值与IDW和VNA相比（表S1）。因此，选择OK插值法生成空间连续值，以探索污染物的空间分布。 此处所示的所有统计分析和数据均由软件包SPSS 16.0和ArcGIS 9.3 for Windows执行。
3.结果与讨论
3.1.中国环境污染物的年变化
3.1.1.环境污染物的浓度水平
PM2.5的年平均浓度范围为
（三亚）为101.23毫克/立方米（保定）。 所有城市的PM2.5超过CAAQS（GB3095-2012）的一级标准（15 mg / m3），84％的城市超过二级标准（35 mg / m3）图。1） P。M10的年平均浓度在31.30毫克/立方米（三亚）和179.66毫克/立方米（库尔勒）之间变化。 除海口，三亚以外的所有城市10均超过国家环境质量标准一级标准（40 mg / m3），74％的城市超过二级标准CAAQS标准（70 mg / m3）。SO的平均浓度（三亚）为2.77毫克/立方米（淄博）为85.29毫克/立方米。SO2在122个城市超过了一级标准（20 mg / m3），而河北和山东省仅有几个城市超过了CAAQS（60 mg / m3）的二级标准。NO2（北海）为12.74毫克/立方米（淄博）为59.31毫克/立方米。城市超过了一级标准（40毫克/立方米）和171个城市超过二级标准（20毫克/立方米）。平均CO和O3浓度范围分别为0.48 mg / m3（荣成）至2.78 mg / m3（太原）和58.16 mg / m3（南充）至121.75 mg / m3（宜兴）。迄今为止，CO或O3的标准值是在CAAQS没有定义评估他们的污染水平。一般来说，PM和气态污染物浓度较高通常受强风和湍流的影响。而SO2，CO，NO2等气态污染物在淄博，太原等工业城市普遍达到高峰。越来越多的研究归因于一些工业城市中煤炭燃烧或生物质燃烧排放的高水平（Chai等人，2014; 贝等人，2014年）。NO2和SO2的最新库存表明，电厂和工业部门是主要来源的NO2和SO2（张等人，2012; Lu等人，2010)。王等人（2005年）表明了工业部门的贡献
一氧化碳排放量明显高于其他行业。 宜兴是长三角地区典型的工业城市。在长三角地区的一些城市，交通运输，工业和城市化快速发展，成为O3污染的主要驱动力胡等人，2014)黄等人。（2011A，B） 发现乙烯，对二甲苯，邻二甲苯，甲苯，1,2,4-三甲基苯，2,4-二甲基戊烷，乙基苯，丙烯，1-戊烯和异戊二烯等许多挥发性有机化合物是主要物种占臭氧形成总量的77％。库尔勒在187个城市中拥有最高的PM10浓度（179.66 mg / m3），可能遭受频繁的沙尘暴袭击，特别是在春季刘等人，2004年）。 由于SO2和VOCs的综合作用，保定最高的PM2.5浓度达到峰值。刘等人（2016a，B，C）报道，SO2可以增强人为VOCs形成的二次气溶胶，并促进新的颗粒形成。 与国内其他地区相比，NCP表现出较高的SO2浓度，可能导致PM2.5的升
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