绿茶合成纳米铁对正六价铬迁移的应用外文翻译资料

 2022-04-05 09:04

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绿茶合成纳米铁对正六价铬迁移的应用

摘 要

纳米零价铁颗粒(nZVI)在今年来很受欢迎，由于在受污染的土壤和地下水污染修复的范围广泛的众多应用。由于粒径小，比表面积大，反应活性高，nZVI粒子的反应活性比粒状或微米级的ZVI粒子高10-1000倍。另一种绿色合成程序用于使用绿茶(GT)提取物生产纳米零价铁颗粒（nZVI），其特征在于其高抗氧化剂含量。绿茶提取物中的多酚在nZVI的合成中具有双重作用，因为它们不仅还原铁阳离子，而且还保护nZVI免受作为封端剂的氧化和团聚作用。目前研究的目的是在实验室规模上模拟GT-nZVI颗粒在土壤材料上的附着，并研究附着的纳米颗粒用于从流过多孔土床的污染地下水中去除六价铬（Cr（VI））的有效性。为了检查附着在多孔介质nZVI和流通溶液之间的接触时间对Cr（VI）还原的影响，用各种流量进行了柱测试。柱测试完成后，每个柱中的土壤材料被分成5个垂直部分，进一步进行化学分析和浸出测试。根据研究结果，增加接触时间有利于从水相中还原和除去Cr（VI）。Cr的还原性沉淀可以描述为遵循伪一级动力学定律的反应，速率常数等于k = 0.0243 plusmn; 0.0011min-1。浸出试验表明沉淀的铬不溶。在检查的土壤材料中，发现沉淀Cr的总量在280-890mg /（kg土）之间，而可溶性Cr小于1.4mg / kg 很可能是由于土壤孔隙中存在残留的Cr（VI）溶液。

关键词

纳米零价铁，nZVI，六价铬，还原能力，柱测试

1.介绍

铬被广泛用于各种工业过程，如金属电镀，皮革鞣革，人造丝等。

制造防腐蚀和木材防腐产品。由于上述与工业活动有关的事故或废物管理措施效率低下，六价铬污染地下水，地表水和土壤已成为一个高度重视的环境问题。六价铬呈现出高毒性，由于其强氧化性能可导致严重的健康问题。相反，三价铬（Cr（III））没有毒性，并且具有比Cr（VI）更低的水溶性和流动性。此外，Cr（III）被认为是许多生物体必需的微量营养素（Ghejou，2011）。因此，Cr（VI）化学还原成Cr（III）是Cr（VI）修复的有效方法。

过去15年来，纳米级零价铁已被广泛研究，作为各种污染物（包括Cr（VI））的显着还原剂。纳米级金属铁结合了许多特性，如小粒径，大比表面积和高表面反应性。因此，与颗粒状ZVI颗粒观察到的速率相比，它可以将污染物降低几个数量级（Ghejou，2011）。此外，nZVI胶体悬浮液可直接注入受污染含水层的热点区域，与其他补救措施（如泵和处理方法或可渗透反应性屏障）相比，这种技术被认为可确保更低的成本和更短的补救时间（He，2009）。

然而，如果未被适当涂覆，nZVI颗粒倾向于聚集并被快速氧化。为了抑制铁纳米粒子的聚集和氧化，已经测试了许多化合物作为表面改性剂和稳定剂，例如亲水性生物聚合物，羧甲基纤维素-MCC，壳聚糖，天然有机物质如腐殖酸，聚电解质，离子交换树脂和嵌段 共聚物（Bardos等，2011）。

一种新的绿色程序用于合成和稳定铁纳米粒子（nZVI）使用高抗氧化剂含量的植物提取物。植物提取物与铁溶液的混合导致产生铁纳米颗粒的稳定分散体。原材料的多酚同时作为纳米铁粒子的还原和表面包衣剂（Hoag等人，2009; Shahwan等人，2011）。许多环保材料，如绿茶，石榴，苹果和橡树叶等，已被评估其减少能力（Machado，2012; Hoag等人，2009）。在许多研究中，使用nZVI评估了用有机污染物污染的水或土壤的处理（O#39;Carroll等，2012）。相比之下，nZVI的六价铬还原在相当有限的研究中进行了检验，其中大多数仅涉及摇瓶或搅拌反应器的批次实验（Wang等，2010; O#39;Carroll等，2012）。

在该研究中，通过进行柱测试在流动条件下评估nZVI对Cr（VI）的还原。首先将GT-nZVI喂入土壤柱中以获得铁纳米颗粒附着在土壤颗粒上。在此之后，将被Cr（VI）污染的地下水引入柱中以评估在变流量条件下附着的nZVI的还原能力。

2.材料和方法

2.1.物料

在实验工作中使用以下化学品：六水合氯化铁（gt; 99.0%，Merck，德国），氯化钙（gt; 99.5%，Merck，德国），重铬酸钾（gt; 99.0%，Mallinckrodt Chemical Works，USA），1.5 二苯基卡巴肼（Sigma Aldrich），邻苯二甲酸钾（gt; 99.5%，Sigma-Aldrich）和1.1-菲咯啉（gt; 99.0%，Sigma-Aldrich）。市售的绿茶干茶叶（伦敦Twinings）被用作多酚来源。

使用来自Asopos地区（希腊中部）的硅砂和天然土壤的混合物的土壤材料进行柱实验。将收集的天然土壤风干，均化并在-2.5mm筛分。-2.5mm部分土壤的粒度分析表明它由58.9%的砂，29.6%的淤泥和11.5%的粘土组成。为了尽量减少柱试验过程中可能出现的堵塞问题，将天然土壤与硅砂按每重量50%的比例混合。硅砂（来自埃及）来自Mevior SA。沙粒呈球形，粒径介于0.1和0.4毫米之间。表1列出了最终混合土的物理和化学性质。发现土壤 - 沙子混合物是钙质的，具有相当于每公斤103克CaCO 3的中和能力，并显示碱性pH约8.0。发现由X射线荧光测定的混合物的铬含量非常高，即929mg / kg。值得注意的是，所有的Cr均以三价态存在，因为样品中未检测到Cr（VI）（检出限0.4 mg / kg）。

2.2. 合成nZVI

绿茶提取物是通过将20g / L绿茶叶在80℃水中浸泡5分钟来制备的。使用0.45mu;m孔径的滤纸通过真空过滤从叶中分离提取物。通过将27g固体FeCl3·6H2O溶解在1L去离子水中制备0.1M FeCl3溶液。为了生产nZVI，将绿茶提取物以1∶2体积比引入三价铁离子溶液（Hoag，2009）。在剧烈搅拌下在室温下进行混合。为了评估nZVI生产的有效性，将所得悬浮液的样品进行离心超滤，分析超滤液以确定残留的Fe（III）和Fe（II）水溶液的浓度。发现只有总Fe的一部分，即约27%被还原为其元素状态。 即，生成的GT-nZVI悬浮液含有约1g / L的nZVI固体颗粒形式的Fe，Fe（III）水溶液离子形式的2.6g / L和Fe（II）形式的119mg / L ）含水离子。

2.3. 柱子实验

表2给出了列的详细属性。使用内径2.63厘米，长度约10厘米的聚乙烯柱进行实验。该柱填充60 - 64克的土壤材料，总体积约46毫升。手动放置土壤并在几个阶段轻轻振动以确保均匀包装。最终的体积密度是所得填料的量度，介于1.32和1.38g / cm3之间。每个填充柱连接蠕动泵（瑞典Alitea）和一个储存器，储存器中包含准备引入柱中的流体。流体引入是以上流模式进行的。

准备了三个类似的柱子。第一根柱子用作控制，这意味着它没有加载nZVI。另外两个柱子装载有相同量的GT-nZVI，即210mL悬液，其相当于大约11个孔隙体积（PV）。孔体积的大小由每个塔的总床体积（BV）和孔隙率（theta;）计算：

VPV = BV·theta; （1）

先前的研究表明，这种土壤材料可以保留相当于引入约40 PVs的GT-nZVI悬浮液的最大量的nZVI（Mystrioti等，2014）。目前的实验工作是采用较低的负荷进行的，相当于土壤最大保留能力的约28%。

在所有三根柱子中引入了Cr（VI）污染的水。进料流速在对照柱和I柱中等于1.2mL / min，在柱II中等于4.8mL / min。

整个实验过程包括以下步骤：

步骤1，首先用包含6.6mM CaCl2的背景溶液使填充柱饱和，通过在柱中引入140mL（~7.4 PVs）的溶液。

步骤2，在第I和II柱中引入210mL（~11 PVs）GT-nZVI悬浮液。

步骤3，背景溶液再次引入70mL（~3.7PVs），以洗脱铁悬浮液的最终残留物质。

步骤4，最后，在柱中引入了模拟Cr（VI）污染的地下水。该溶液含有5mg / L的Cr（VI）和6.6mM的CaCl2。控制柱的总体积为2120mL（107PVs），第I栏为10400mL（565 PVs），第II栏为9350mL（475PVs）。

步骤1，2和3中的流体以1.2mL / min的恒定流速引入。仅在步骤4中施加变化的流量。还要注意的是，在控制柱子中省略了步骤2和3。

对柱流出物进行采样并分析pH，Eh，电导率，溶解氧以及总Fe，总Cr和Cr（VI）的浓度。

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