在ZnO/硅藻土纳米复合材料上水相中甲醛的光催化外文翻译资料

 2022-11-06 02:11

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在ZnO/硅藻土纳米复合材料上水相中甲醛的光催化

Reza DARVISHI CHESHMEH SOLTANI1,lowast;, Alireza KHATAEE2,

Masumeh MASHAYEKHI1, Mahdi SAFARI3

1伊朗Arak大学医学院环境卫生工程系

2伊朗大学高分子水和污水处理工艺研究实验室，伊朗Tabriz大学化学系应用化学系

3环境健康工程 ，库尔德斯坦医疗科学大学健康学院，伊朗Sanandaj

摘要：在本研究中，ZnO纳米结构通过简单的声化学方法合成并固定在硅藻土表面，用于水相中甲醛的光催化降解。通过扫描电子显微镜（SEM），X射线衍射（XRD）和傅里叶变换红外光谱（FT-IR）对所制备的ZnO /硅藻土纳米复合材料进行表征。在中性pH下有利于甲醛的光催化。在ZnO与硅藻土的比率为0.3时，将光催化剂用量从0.2增加到1.5g / L导致将甲醛从37.51％光催化去除至88.05％。在甲醛浓度为100mg / L时，在50分钟的反应时间内完全除去甲醛。实现了53％的矿化效率，从而确保在60分钟的短反应时间内合适的甲醛矿化。

关键词：甲醛，固定化，纳米催化剂，光催化，ZnO纳米结构

Photocatalysis of formaldehyde in the aqueous phase over ZnO/diatomite nanocomposite

Reza DARVISHI CHESHMEH SOLTANI1,lowast;, Alireza KHATAEE2,

Masumeh MASHAYEKHI1, Mahdi SAFARI3

（1Department of Environmental Health Engineering, School of Health, Arak University of Medical Sciences, Arak, Iran 2Research Laboratory of Advanced Water and Wastewater Treatment Processes, Department of Applied Chemistry, Faculty of Chemistry, University of Tabriz, Tabriz, Iran 3Department of Environmental Health Engineering, School of Health, Kurdistan University of Medical Sciences, Sanandaj, Iran）

Abstract: In the present study, ZnO nanostructures were synthesized and immobilized on the surface of diatomite via a simple sonochemical method for the photocatalytic degradation of formaldehyde in the aqueous phase. The characterization of as-prepared ZnO/diatomite nanocomposite was carried out by means of scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), and Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR). The photocatalysis of formaldehyde was favored at neutral pH. At a ZnO to diatomite ratio of 0.3, increasing the photocatalyst dosage from 0.2 to 1.5 g/L resulted in increasing the photocatalytic removal of formaldehyde from 37.51% to 88.05%. At a formaldehyde concentration of 100 mg/L, the complete removal of formaldehyde was attained within the reaction time of 50 min. A mineralization efficiency of 53% was achieved, thereby confirming a suitable mineralization of formaldehyde within the short reaction time of 60 min.

Key words: Formaldehyde, immobilization, nanocatalyst, photocatalysis, ZnO nanostructures

  1. 引言

排放含有有害化合物的工业废水可能污染接受的水，如河流和湖泊。甲醛是最具毒性的耐火有机化合物之一，广泛应用于化学工业和解剖实验室。因此，其排放到水环境中可能导致严重的环境和卫生影响。[1-3]甲醛的致癌作用已被国际癌症研究机构（IARC）证明。它也是导致环境问题的45种有机化合物中毒性最强的有机物质。[2]有各种工业排放的甲醛浓度在100至10,000 mg / L的能源，表明迫切需要在排放到环境中之前处理这种能源。[1]有难处理的有机化合物如甲醛降解的有希望的替代品之一是应用先进的氧化工艺（AOP）。在各种AOP中，光催化过程的应用由于其降解有毒有机化合物的高潜力而受到越来越多的关注。[4,5]许多研究人员已经研究了气态甲醛的光催化，但很少注意对来自水相的这种有机污染物的光催化。在各种光催化剂中，纳米尺寸的ZnO由于其大的体积面积比，宽的带隙（3.37eV），高的吸收紫外光照射的电势和低成本被认为是有效的和成本效益的光催化剂。通常，具有较小粒径的光催化剂具有较高的光催化活性。然而，它被证明使用悬浮纳米粒子导致水相中的纳米光催化剂的聚集和失活，导致光催化活性的显着降低。此外，由于纳米粒子对水生和陆地环境的毒性作用，必须限制纳米粒子进入环境[14]。因此，悬浮的ZnO纳米粒子应固定在在作为光催化剂使用之前的合适的载体。不同的载体已被用于固定化纳米级光催化剂如玻璃板，[14,15]陶瓷片，[16]和粘土状材料.[12,17,18]从经济角度考虑，在本研究中，应用伊朗硅藻土作为有前景的固定ZnO纳米结构的粘土状支撑体。硅藻土是水生植物，特别是单细胞藻类的微藻的沉积岩，其主要由SiO2组成。其在许多工业中用作化学工业中的绝缘材料，过滤助剂，表面清洁材料，研磨剂，吸附剂，催化剂载体和二氧化硅源。此外，硅藻土具有高表面积，为纳米级光催化剂的固定创造了合适的结构。[19-21]据我们所知，没有关于使用ZnO涂覆的硅藻土用于水溶液中甲醛光催化的报道。因此，在本研究中，ZnO纳米结构通过简单的声化学方法合成并固定在硅藻土的表面上，用于甲醛的光催化。在制备的光催化剂的表征后，评估了甲醛光催化的各种操作参数的影响。在下文中，进行可再用性和矿化测试。

2.结果与讨论

2.1结构特点

图1a显示纯硅藻土的扫描电子显微镜（SEM）图像。如图所示，硅藻土颗粒具有不均匀的尺寸分布。硅藻土颗粒的多孔和粗糙结构对于ZnO纳米结构的有效固定是有益的。图1b显示了ZnO /硅藻土纳米复合材料的形态结构。图1b还显示了ZnO纳米结构在硅藻土表面上的固定很好。固定化催化剂的稳定性非常重要。事实上，在本研究中应用的固定方法导致了ZnO对硅藻土如硅藻土的表面的强烈附着。根据我们以前的研究，由于应用了固定ZnO的有效方法，Zn在反应后释放到溶液的量中是不显著的。[22,23]进行XRD分析，以显示所制备的ZnO /硅藻土的微晶结构纳米复合材料。图2显示了ZnO /硅藻土纳米复合材料的XRD图以及纯硅藻土的XRD图。 ZnO /硅藻土纳米复合材料的XRD图包含ZnO和硅藻土的峰。位于21.8°和26.7°的2theta;处的两个峰表示存在微晶硅石结构，其符合JCPDS卡号中的纯二氧化硅的主峰。 00-001-0647.24根据JCPDS卡号36-1451，纯ZnO的主峰位于32.0°，34.6°，36.3°，47.6°，56.7°，62.9°，66.3°和68.0°的2theta;，对应于（100），（002） ，（102），（110），（102），（110），（103），（200）和（112）的平面分别为25/27这些主峰转移到33.0°，33.8°，38.0° ，44.8°，54.0°，58.6°，59.8°和68.9°，在ZnO /硅藻土纳米复合材料的XRD图中。这些变化对于确定硅藻土层间空间中ZnO柱的形成是重要的。另外，高强度峰反映了高度微晶ZnO纳米结构的形成，并以高含量掺入硅藻土晶格中.[17]采用Debye-Scherrer公式估算了所制备的样品的微晶尺寸。因此，固定的ZnO纳米结构的平均微晶尺寸测量结果为43nm。

图1.纯硅藻土（a）和Zn O涂层硅藻土（b）的SEM图像

由于光催化过程发生在光催化剂表面上，所以放置在光催化剂表面上的官能团在光催化中起重要作用。 此外，官能团可以参与将ZnO纳米结构固定在硅藻土表面上。 记录纯ZnO、纯硅藻土和ZnO /硅藻土纳米复合材料的FT-IR光谱在400和4000 cm -1之间的范围内（图3）。 如图3所示，以3400cm-1为中心的宽峰与拉伸有关

图2. ZnO /硅藻土纳米材料的XRD图

图3.纯ZnO，纯硅藻土和ZnO /硅藻土纳米复合材料的FT-IR光谱

硅藻土表面上的-OH基和游离硅烷醇基（Si-OH）的振动。[20,29,30]在ZnO纳米结构固定之后，该峰从3400转变为3520cm -1。 此外，催化剂表面的羟基与光生价带（h ）反应，随后与催化剂表面上的吸附水反应产生羟基.14位于1650,1110,810和480cm-1的峰分别为保留在二氧化硅基体中的水的（H-O-H）弯曲振动、Si-O-Si键的不对称伸缩振动、硅烷醇基的Si-O伸缩和Si-O-Si 硅藻土结构的弯曲振动。[31-34] ZnO纳米结构掺入硅藻土晶格后，这些峰的强度降低。 FT-IR分析的结果证实了官能团在硅藻土表面固定ZnO纳米结构的重要作用。

2.2比较研究

在实验之前进行了比较研究，以指定涉及甲醛光催化的每个过程的作用。如图4所示，甲醛在纯ZnO，纯硅藻土和ZnO /硅藻土纳米复合材料上的吸附导致甲醛去除率分别为15.67％，27.47％和30.21％。此外，为了达到吸附 - 解吸平衡，将反应器置于黑暗中30分钟，然后再进行实验。虽然ZnO /硅藻土纳米复合材料可以吸附一些甲醛分子（图4），但其中大部分将解吸。它们将被释放到本体溶液中，以便被OH更有效的降解。以及通过孔氧化吸附在光催化剂表面上的甲醛分子的光催化.[22]可见光和紫外光（光解过程）都不能显着地从水溶液中除去甲醛。可见光和UV光分别将甲醛降低了9.11％和33.95％。然而，可见光/ ZnO和UV光/ ZnO工艺分别使甲醛去除率为19.22％和71.87％。总体而言，与单独的光解相比，甲醛对UV光诱导光催化剂的光催化作用有效地去除甲醛。 Mendez等报道了类似的结果。在研究水生环境中甲醛的解毒作用。[35]光催化剂表面上水和羟基的氧化产生OH，导致甲醛降解形成二氧化碳和水，如方程式所示。

ZnOminus;diatomite hv → eminus; h (1)

h OHminus; → OH. (2)

h H2O (ads) → H OH. (3)

CH2O OH. → HCOminus; 2 2H (4)

HCOminus; 2 OH. → H2O CO2 (5)

用UV光照射材料固定的ZnO纳米结构，并在60分钟的反应时间内，在初始甲醛浓度为500mg / L时，甲醛去除约80％。 根据我们的结果，Seftel等[37]发现TiO2 / LDH粘土纳米复合材料的光催化活性高于纯TiO2，由于目标有机污染物的吸附增加。另外，表明光催化剂在硅藻土表面的固定

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