ZnFe2O4–ZnO纳米棒阵列的P -N复合材料及其光电性能外文翻译资料

 2022-03-25 20:11:04

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ZnFe2O4–ZnO纳米棒阵列的P -N复合材料及其光电性能

具有三维网络纳米结构ZnFe2O4–ZnO（NRA）纳米棒阵列的制备。ZnFe2O4–ZnO（NRA）复合材料的性能显著，由于形成p-n异质结而改善了ZnFe2O4与ZnO之间界面处的电场提高入射光的总体利用效率能量和ZnFe2O4的可见光吸收能力。

目前使用的能源，如石油，天然气和煤炭都是不可再生资源。 这些能源资源非常有限，将来会用尽。 为了应对这个现象，新能源的发展刻不容缓，太阳能是一种干净的可再生能源，基本上取之不尽用之不竭的能量和太阳能转换引起了研究界的广泛关注。

为了实现这种能源的转化，关键是选择合适的半导体材料和先进的纳米结构。纳米复合半导体材料可能是最好的选择。ZnFe2O4–ZnO（NRA）纳米棒复合材料在太阳能的利用领域具有很大的潜能。2a-f ZnFe2O4是p型半导体，具有1.96 eV的带隙和强烈的可见光吸收能力。与传统量子点材料相比，铁酸锌具有较强的光稳定性，更加的适应环境，和较高的性能价格比。铁酸锌具有相对负的导带电位可用于光电化学还原水和提供适当的光催化降解染料。ZnOn型半导体，被认为是具有光伏显著应用潜力的半导体材料。在这种复合材料中，P - N异质结电场可以在法制备ZnO NRA之间的界面形成，这说明ZnFe2O4–ZnO（NRA）复合材料可以显著提高光催化性能。

在本研究中，通过水热制备了ZnO NRA随后，通过化学浴沉积在ZnO纳米棒的表面上的方法形成无定形的ZnFe2O4纳米纤维。ZnFe2O4–ZnO（NRA）复合电极制备氟掺杂氧化锡（FTO）玻璃。研究了ZnO NRA ZnFe2O4–ZnO（NRA）电光性能和复合光电极。试验测试方法在ESI中有详细描述。

图1Adagger;表明ZnO NRA的拉曼光谱在这在此制备的ZnFe2O4–ZnO（NRA）复合光电极制备。位于437 cm-1的带可以分配给Zn-O振动。该带位于354.7cmminus;1和宽阔位于625-656cm-1范围内的波段可以分配给ZnFe2O44的振动。宽带位于625-656 cm-1的范围可能是由于量子尺寸效应由ZnFe2O4纳米纤维引起。

ZnO的NRA与ZnFe2O4–ZnO NRA的XRD图谱复合光电极的制备如图1B所示。nO NRA的衍射峰对应到一个标准的铅锌矿石结构。然而，这的ZnFe2O4–ZnO（NRA）的衍射峰和ZnO NRA的衍射峰相似。ZnFe2O4的尖晶石结构对应的衍射峰没有出现。考虑到结果如图1所示。 S1a和S1b，dagger;可以得出结论ZnFe2O4是非晶态的，存在于其表面ZnO纳米棒。

图2Adagger;显示紫外可见漫反射光谱ZnO NRA和ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极。ZnO NRA光电极的最大吸收波长约380 nm，符合ZnO的带隙，3.2eV。加载ZnFe2O4后，吸收范围延伸至约650nm，一致ZnFe2O4的带隙为1.96eV。 但吸收ZnFe2O4-ZnO NRA的紫外线区域的强度复合光电极显着高于aZnO NRA光电极，表明在ZnO之间的界面存在p-杂合电场NRA和ZnFe2O4。 该电场改善了分离光电子 - 空穴对的效率，以及因此增加了ZnFe2O4ZnO的吸收强度NRA复合材料在紫外线区域。

图2Bdagger;显示ZnO NRA与ZnFe2O4–ZnO NRA复合电极的光致发光光谱。该ZnFe2O4-ZnO NRA峰的发光强度复合材料相比ZnO NRA弱得多，说明提高了分离效率和光生电子和空穴的寿命。 这些好处是由形成p-n异质结而产生了ZnFe2O4与ZnO界面处的电场。

图三dagger;表明ZnO NRA光电扫描电镜照片。图S3Adagger;在低倍率的俯视图，图S3Bdagger;是横截面视图和图上的dagger;是俯视高倍放大。ZnO NRA向上垂直生长到基底和纳米棒之间有很大的空间，NRA的长度约为1mu;m。这些分离空间有利于分配将ZnFe2O4前体电解质转化为ZnO NRA和允许每个纳米棒充分暴露于ZnFe2O4前体电解质。 这有利于ZnFe2O4的形成ZnO纳米棒侧面的颗粒。 ZnO NRA的形状是六方柱。 ZnO纳米棒的表面是光滑的，其直径lt;100nm（图S3cdagger;）。

图1显示了ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极的SEM图像。图1A是低放大倍数的图像图1b是更高的放大倍数。该加载后ZnO NRA的形貌发生变化。ZnO NRA通过大的相互连接蜘蛛网状纳米纤维丝状材料的数量不仅从纳米棒的顶表面出现，而且也出现从纳米棒的墙壁。 由于连接和拉伸纳米纤维，纳米棒变得倾斜变形，导致三维形成网络纳米结构。 入射光可以反复在该网络结构中衍射，从而减少传输的光线，从而提高整体利用率入射光能的效率。

S4dagger;显示图像中获得的EDS结果如图1所示。1B。 观察到Zn，Fe，O和Cu元素。观察到Cu元素是因为进行了EDS测试使用HRTEM与铜网基材。该Zn，Fe和O的原子比为9：1：12。

图2显示了ZnFe2O4-ZnO NRA的HRTEM形貌。ZnO纳米棒的表面被纤维覆盖可以认为是ZnFe2O4组合的丝状材料结果如图1所示。通过水热法制备ZnO优先沿（001）晶面生长。ZnFe2O4沉积在ZnO上后表面，观察到ZnFe2O4（111）晶面具有a宽度约为0.487nm。ZnFe2O4建立了与ZnO的固体键，并且该固体键有助于形成有效的p-n异质结电场，导致了促进光电子空穴的分离效率。

ZnO NRA和ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极的光电化学性能使用光诱导伏安特性曲线进行研究（i-V曲线）和光诱导电流密度曲线（i-t曲线）。结果如图1所示。根据i-VZnO NRA的曲线（图3a），产生光致电流偏压为-0.9V。光电流密度在偏压下增加，在偏压下为3.18mA cm-2电压为0.8V。与ZnO NRA光电极相比，ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极的偏置电压，这导致光生电流转为-0.8 V.这是因为费米能级p型ZnFe2O4更接近价带电位与导带电位相比。当ZnFe2O4是与n型ZnO NRA连接，费米能级电位的复合光电极被拉向正方向通过ZnFe2O4。同时，平带势将会积极转移，导致光电流的正移位反应潜力。 ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极的光生电流密度明显增加与ZnO NRA光电极相比。当。。。的时候偏压为0.8V，光电流密度为ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极为6.0mA cm -2，几乎是ZnO NRA光电极的两倍相同的偏置电位。氢气起泡很明显观察铂电极表面，表明ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极非常有效高光电化学性能。据我所知曲线（图3b），几乎出现尖锐的电流峰值确切的时刻，白光打开，表明由于无定形而产生强烈的表面状态铁酸锌。由表面引起的深能级捕获状态导致电子 - 空穴对的重组。一个光生电流密度稳定可重现在三个周期中获得切换可见光和白光并表明ZnFe2O4-ZnO NRA复合材料光电极具有非常高的光稳定性。值得的要提到的是，即使在可见光照明下，可以产生ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极在偏置电位下1.5 mA cm-2光电导密度的0.5V。选择0.5V的偏置电位i-V曲线中的光诱导电流密度基本上是在该偏置电位下稳定。

图1所示的i-V曲线的结果。 3a，现在ZnO NRA光电极和ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极显着差异在-1.0 V至-0.9 V的范围内。在该偏移范围内ZnO NRA电极的电流密度约为0mA cm-2，对于ZnFe2O4-ZnO NRA复合材料光电极，电流密度从a急剧增加负值产生阳极电流对于-0.9V，表明异质结的构造在ZnO和ZnFe2O4的界面。为了更进一步的证明了这种电场的存在，循环伏安法（CV）曲线（图S5dagger;）和ZnO NRA光电极ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极在0.5 mol L-1中在黑暗条件下测量Na 2 SO 4的电位范围为-1.2至1 V，扫描速率为50 mV s-1从结果如图1所示。 S5，dagger;ZnO的电流密度NRA电极在整个电位扫描中非常小范围。对于ZnFe2O4-ZnO NRA复合光电极，电流密度远高于ZnONRA电极。潜力变大后-1.1V，电流密度从负变为正。而电流密度也在增加增加扫描电位。这些结果表明界面处有异质结电场ZnO和ZnFe2O4。

图4显示了改进的示意图的ZnFe2O4-ZnO的光电化学性能NRA复合光电极。当p型ZnFe2O4纳米纤维时与n型ZnO NRA接触，电子会由于这两个半导体之间的转移费米水平差异。 ZnO纳米棒失去电子并在表面上形成耗尽层和费米能级转向积极的方向。 ZnFe2O4纳米纤维聚集电子费米能级向负方向移动。最后，两个半导体的费米等级达到相同值。电场建在其间的界面ZnFe2O4和ZnO NRA，电场方向为从ZnO NRA指向ZnFe2O4纳米纤维。这些内部电场可以显着增加分离光电子 - 空穴对的效率。在同时，光生孔被转移到ZnFe2O4表面，并快速氧化S2-离子以结合形成多硫化物循环。另一方面，光生电子将迅速转移到ZnO NRA在内置电场的作用下。 ZnO NRA是垂直于基座，相当于高速公路允许光生电子迁移到基底最短距离，有效避免了重组光电子 - 空穴对。这导致显着的增加光诱导电流密度（图3）。光生电子最终转移到Pt电极通过FTO。 H 离子迅速还原成氢并产生氢气泡出来。

综上述结果，加载ZnFe2O4可以显着提高ZnO NRA的光电化学性能。 导致促销的原因有两个的光电化学性能。 一个是那个ZnFe2O4可以吸收可见光，另一个是p-n在ZnFe2O4和ZnO NRA之间的界面处形成的异质结电场提高了分离效率光电子 - 空穴对。

总之，无定形ZnFe2O4纳米纤维已经被成功地装载在a的顶面和墙壁上ZnO NRA在这项工作。 ZnFe2O4-ZnO NRA复合材料由于形成三维网络纳米结构其光电化学性能显着改善，形成p-n异质结电在ZnFe2O4和ZnO之间的界面处，ZnFe2O4的可见光吸收能力。ZnFe2O4-ZnONRA复合材料在此过程中表现出非常高的稳定性来自水的光电化学氢生产。该本文得到的结果表明，ZnFe2O4-ZnONRA复合材料是适用的材料光电化学太阳能转换的潜力。

致谢

这项工作得到了国家自然科学基金的资助中国科学基金（编号41376126）和百人才中国科学院计划（Y02616101L）。

参考文献

1 D. Zhang, X. Du, L. Shi and R. Gao, Dalton Trans., 2012, 41,14455–14475.

2 (a) X. Qi, G. She, Y. Liu and L. W. Shi, Chem. Commun., 2012,48, 242–244; (b) X. Wang, G. Liu, G. Q. Lu and H. M. Chen,Int. J. Hydrogen Energy, 2010, 35, 8199–8205; (c) G. Wang,X. Yang, F. Qian, J. Z. Zhang and Y. Li, Nano Lett.,

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