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掺水合MK、SF硅酸盐混凝土的氯离子固化
Ali Dousti ， James J. Beaudoin b, Mohammad Shekarchi
道路，住房和城市发展研究中心（BHCC），德黑兰，伊朗加拿大国家研究委员会，建设投资组合，渥太华，加拿大伊朗德黑兰德黑兰大学工程学院土木工程学院
重点：
·提出填充材料如硅灰和偏高岭土具有复杂的氯离子结合机理。
·富铝胶凝材料对氯离子结合机理的主要贡献通常归因于混合物中活性氧化铝的含量。通过弗里德尔盐的形成与氯离子结合。
·在SF与活性二氧化硅富集的混凝土中，氯化物与C-S H、C-C-H相结合。其结合能力与钙硅比有关。
·MK混凝土的高C/A比，通过促进钙钛矿和单碳水化铝酸钙的转化来增加弗里德尔盐的量。
·富铝辅助胶凝材料的结合能力不仅取决于混合物的氧化铝含量，而且还取决于混合物的C/A。
摘要：
提出填充材料如硅灰和偏高岭土具有复杂的氯离子结合机理。然而，已被证实富铝胶凝材料对氯离子结合机理的主要贡献归因于混合物中活性氧化铝的含量。通过弗里德尔盐的形成与氯离子结合。研究了硅灰、偏高岭土和天然沸石对固化的主要贡献。设计更好的混凝土的机理和原因是根据二氧化硅使用的耐久性。硅灰、偏高岭土和天然沸石控制了Al2O3和SiO2的不同反应量。结果表明：在富含活性二氧化硅的SF混凝土中，氯化物被C-S-H相所固定。C-S-H的氯离子固化能力与混凝土中的钙硅比密切相关，即更高的钙硅比使得其结合能力更强。对于富含氧化铝的胶凝材料，如偏高岭土或部分沸石（MK和NZ混凝土），我们的结果表明氧化铝含量对结合机理有显著影响。但氯化物结合能力也受钙铝比（C/A）和钙硅比C/S所影响。我们的发现证实，对于MK混凝土，高C/A比通过促进钙钛矿和单碳水化铝酸钙的转化来增加弗里德尔盐的量，同时增强了混凝土的耐久性。对于NZ混凝土，我们的结果表明：具有高的C/A比，斜发沸石是在低氯化物浓度下形成弗里德尔盐的主要混合物。C/A比的降低促进了MK混凝土中钙钛矿的形成，增加了NZ混凝土中斜发沸石的量。
1、引言
水合水泥的结合氯离子的能力, 以弗里德尔盐 (C3A) 的形式结合氯化物。CaCl2.10H2O) (化学束缚氯化物) 或吸附氯化物到硅酸钙水合物 (c s-Hs) (物理上束缚氯化物) 和/或存在于 C s-H 相的扩散层中, 是控制混凝土中钢筋的氯化物腐蚀初始化的重要参数之一。剩余的氯化物离子是存在于孔溶液, 即, 自由氯化物并且能进一步进入对钢筋进行腐蚀。拉玛钱德朗理论解释了在氯化钙存在的情况下, 在水合硅酸钙水化中有几种可能的束缚氯化物的状态, 包括: 1) 在c s-h的层间空间。2) 氯化物被吸附在表面上的化学吸附层 3) 在 c-s h 晶格中加入 CI。然而, 已经确定, 大部分氯离子是化学吸附的表面上水合 C3S 。提高混凝土氯离子结合能力的有效途径之一是用富铝补充胶凝材料 (SCMs) 部分取代硅酸盐水泥。普遍认为富铝 SCMs 对氯离子结合的主要贡献是根据混合物中的氧化铝含量形成弗里德尔盐的量。此外, SCMs 可以改善混凝土的孔隙结构, 从而提高强度, 降低渗透率。
据确定, 一般而言, 弗里德尔盐可能来自两个来源: C3A 阶段硅酸盐水泥 (PC) 和 Al2Or-3 (活性氧化铝) 火山灰 [4]。一般而言, SCMs 的火山灰反应性主要与活性二氧化硅 (si Or2) 和活性氧化铝 (Al2Or3) [45] 的无定形和/或玻化性质有关。si Or2 与 Ca (OH) 2 反应, 以产生一个 c-s-H 凝胶。
反过来, Al2Or3可以 形成各种水合钙铝酸盐, 特别是钙钛矿的化合物(C2ASHx)。如果硫酸盐离子存在于孔隙中, AFm 相中。容易形成钙矾石, 但如果氯离子存在, 则会形成弗里德尔盐。此外, 利用火山灰提高混凝土结构的耐久性和使用寿命是一种常用的方法。一些研究表明, 在混凝土中水合水泥对氯离子的束缚可能会影响氯化物的进入速率, 从而提高了在钢表面结合氯化物的临界水平的时间。这些研究还表明, 这一次在钢表面的使用粉煤灰, 高岭土, 炉渣和减少使用硅粉 明显增加。
有人建议, 用硅灰部分替代水泥, 会降低孔隙溶液的 pH 值, 稀释 C3A, 最后增加 c-s-H 含量。在这方面, pH 值的降低和 c-s-H 含量的增加导致氯的结合增加和减少的 C3A 导致减少氯结合。情况是部分更换水泥与硅粉稀释 C3A 只能观察到结合能力下降的结果, 可以确定, 这一替代导致形成的 C–S–H 的C/S低于没有硅粉 C–S–H 。Beaudoin 等 提出氯结合 C–S–H的程度是钙/二氧化硅 (c/s) 比率的作用。他们认为, 由于 C/S 的比率较低, 导致了较低的粘结程度, 这可能解释在使用硅灰时, 粘结的减少。
硅酸钙水合物相在评价混凝土性能和可持续性方面起着重要作用 。描述 c-s-H 相的一个重要的化学计量参数是 SiO2 在其结构中的摩尔比。c s H 的 c/s 比率的变动导致材料的不同的物理和化学性能。c s-h 的聚合, 即硅酸盐链的平均长度, 通常用来描述在 c-s-H 系统中硅酸盐链的连通性, 受其成分 c/s 比的影响较大。通过增加 c/S 比, 硅酸盐链长度显著下降, 并从硅酸盐链中移除几个桥四面体。事实上, 缺陷点的数量 (即缺少桥接四面体的位置) 强烈依赖于 c/s 比率。结果表明, 由于硅酸盐链的长度显著提高, 低 c/S 比值的场合较少。这表明, 从低到高的 c/s 比, c-s- H 的分子结构从分层转移到一个更无定形的结构。硅酸钙水合物中的 c/S 比值通常涵盖范围从0.7 到 2.0, 平均值为 1.75, 在水合硅酸盐水泥中的文献。泰勒分别对比C/S 摩尔比lt;1.5的低石灰硅酸钙水合物 (c-s H (I)) 和C/S 摩尔比＞1.5的高石灰硅酸钙水合物(C-S H (II))。在水合水泥浆中加入 SCMs 如硅灰, 导致二次 c-s-H的形成, 导致了相对较低的 c/s 比约 1.0 。结果表明, 这种类型的 c-S H 更聚合, 因而具有不同的特性。
本文以天然沸石 (NZ) 和高岭土 (MK) 为原料, 研究了一种含有中、高活性氧化铝的添加剂, 其火山灰性能高, 可作为砂浆和混凝土的火山灰材料。研究了 MK 对砂浆或混凝土耐久性和力学性能的影响。当高岭土与氢氧化钙反应, 主要反应是在 AS2 (Al2O3.2SiO2) 和 CH 之间，与存在的水进行反应。这一反应取决于 AS2/CH 比和反应温度可以形成额外的凝胶 c-S H-h-凝胶和结晶产物, 包括钙钛矿 (C2ASH8), C3AH6 和铝酸钙水合物 (C4AH13)。天然沸石作为火山或火山沉积物质, 是一种含有硅和氧化铝的结晶矿物, 具有三维框架结构, 被归类为碱和碱性地球阳离子水合硅酸铝。沸石是最常见的天然沸石。近年来, 在伊朗使用天然沸石作为火山灰材料的趋势也在不断增长。天然沸石不同于其他具有玻璃或无定形结构的火山灰, 尽管其晶体结构已被证明具有火山灰性质。沸石中大量的活性 SiO2 和 Al2O3 化学结合了早期由水泥水化产生的氢氧化钙, 形成额外的 C–S–H 凝胶和铝酸盐, 从而改善了硬化的显微结构水泥。与其他火山灰材料相似, 天然沸石代替水泥可提高水泥和混凝土复合材料的力学性能和耐久性。
SCMs 的性能研究大多集中在混凝土混合物的力学行为或耐久性方面, 包括特定的火山灰。然而, 在没有 C3A 的情况下, 硅灰、高岭土和天然沸石的粘结性能缺乏信息。我这项工作的目的是更详细地研究氯的结合能力, 即减少或增加硅粉和高岭土或天然沸石加入水泥。本文的研究成果不仅要研究硅灰的火山灰活性, 而且同时也要对其在一般情况下的氯离子结合机理有一个认识。, SIO2 含量很高的情况下产生的水合物将是 c-s-H 凝胶。
2、实验
2.1材料
本工作中使用的硅粉、高岭土和天然沸石的化学成分见表1。硅粉 (SF) 从 Azna 铁硅合金制造, 二氧化硅含量大于90% , 但几乎没有氧化铝。高岭土 (MK) 的二氧化硅和氧化铝含量约相等, 分别为50% 和44.6%。天然沸石的二氧化硅和氧化铝含量介于 SF 和 MK 之间, 约为68% 二氧化硅和13% 氧化铝。本研究使用的天然沸石 (沸石型) 的来源是伊朗 Semnan 以北的地域。实验室级盐氯化钠溶于蒸馏水。
表一、
硅酸盐水泥、硅灰、高岭土和天然沸石的化学成分。
|
Oxide composition% by mass |
Natural zeolite (NZ) (%) |
Silica fume (SF) (%) |
Metakaolin (MK) (%) |
|
CaO |
1.68 |
– |
2.00 |
|
SiO2 |
67.79 |
93.16 |
50.00 |
|
Al2O3 |
13.66 |
1.13 |
44.60 |
|
Fe2O3 |
1.44 |
0.72 |
0.40 |
|
MgO |
1.20 |
1.60 |
0.10 |
|
Na2O |
2.04 |
– |
0.01 |
|
K2O |
1.42 |
– |
0.12 |
|
SO3 |
0.50 |
0.05 |
0.27 |
|
Loss on ignition |
10.23 |
1.58 |
0.67 |
表二
混合物配比
|
SF12 |
Sf 33.33 |
MK |
NZ |
氢氧化钙 66.66 |
|
SF11 |
50 |
50 |
||
|
SF21 |
66.66 |
33.33 |
||
|
MK12 |
33.33 |
66.66 |
||
|
MK11 |
50 |
50 |
||
|
MK21 |
66.66 |
33.33 |
||
|
NZ12 |
33.33 |
66.66 |
||
|
NZ11 |
50 |
50 |
||
|
NZ21 |
66.66 |
33.33 |
提供暴露于以下氯离子浓度的方案:0(参考), 0.10, 0.30, 0.50, 0.70, 1.0, 2.0 和3.0 摩尔/升。在使用前用滴定法检查实际浓度。
2.2水泥浆体制备
火山灰石灰混合物包括 SF–lime, MK–lime 和NZ石灰混合物以不同的SCMs/石灰比率由质量 (1:2, 1:1 和 2:1) 被分离了并且在没有波特兰水泥测试他们的氯化物结合能力。石灰被使用代替波特兰水泥, 以分离的约束机制,在存在硅灰, 高岭土和天然沸石的情况发生水化。另外, 为了分离粘结机理并得出可靠的结果, 不同的参数会影响氯的结合 (如氯化物浓度, 羟基浓度, 温度, 固化期, c/cm 比等) 是为所有粘贴考虑常数。由于水灰比 (w/cm) 影响孔隙度和水合产物量, 预计水灰比会影响氯离子的结合能力。为此, 在 Ta 中列出了九种浆料 (SF12、SF11
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