考虑水分和凝结效应的紫外光氧化加速沥青老化外文翻译资料

 2022-01-02 09:01

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考虑水分和凝结效应的紫外光氧化加速沥青老化

介绍

再生沥青路面（RAP）在热拌沥青混合料(HMA)中的再利用可以最大限度地减少对自然资源的利用，减少沥青路面养护和修复的浪费。这在未来将变得更加重要，因为在美国原始骨料和沥青结合料的含量正在下降，RAP的使用增加了预测和控制沥青路面长期性能的挑战。1997年，FHWASuperpave专家工作组的一个小组为RAP的使用制定了一个临时指南。后来，又研究了RAP的影响以及如何在Superpave中最好地使用RAP。这些研究表明，RAP的行为不像一个聚合物。当RAP含量较低时，混合物中没有足够的RAP粘结剂来提高混合物的性能，然而当RAP含量增加时，需要更柔软的原始粘结剂来抵消硬化RAP粘结剂的硬化效果

根据经验，一般要求含有再生道路材料的路面应达到与任何含有原始材料的替代路面相似的性能或相同的性能水平。这是对环境可持续性的好处。在现实中，由于沥青老化，沥青路面的使用寿命可能会比预期的要短，特别是对于使用RAP生产的路面，由于RAP中存在老化的粘结剂。事实上，在设计或交付过程中，通常采用标准的试验方法，对路面用初拌沥青进行短期氧化和长期老化试验。然而，RAP的使用实际上取决于使用寿命和环境，这比原始粘合剂复杂得多。首先了解RAP粘结剂的氧化行为是很重要的。当RAP粘结剂与原始粘结剂或其他添加剂混合时，有效的氧化行为可能与RAP粘结剂和原始粘结剂的行为有关。

根据联邦公路管理局的RAP专家任务组进行的一项调查，截止到2014年，在美国各州，沥青混合料中的平均RAP含量较低超过20％。这种有限使用的RAP的主要原因是不确定性RAP材料的长期性能。此外，RAP的氧化可能产生一些未知组分，这些组分浸入水中，对环境和土壤产生影响。因此，更好地理解和建模RAP粘合剂的氧化过程，对于沥青混合料的生产和再利用具有重要的实际意义。

沥青老化机制

沥青老化涉及一系列复杂的物理化学过程，在此过程中，沥青的成分、化学结构和形态混合后可以改变。这包括沥青质量的增加，羰基和硫氧化物基团的产生。这些行为进一步影响了沥青的流变学和力学性能，如粘度和软化点的增加。沥青老化行为可能是由三个主要因素引起的，即热老化，水分损坏和紫外光氧化老化（紫外线辐射老化）。

热氧化过程通过失去挥发物或低分子量样品，甚至形成氢键的性质，改变了物理和化学性质。温度影响沥青粘合剂老化过程有两种方式，它提高了轻组分（饱和化合物和芳烃）的挥发速率，并加速沥青的氧化速率。通常使用两种测试方法来研究沥青的热老化的过程。第一个是滚动薄膜烤箱测试（RTFO）基于ASTMD2872（ASTM2012），模拟短期沥青粘合剂的老化。第二个是压力老化容器测试（PAV）基于ASTMD6521（ASTM2013），试图模拟服役沥青的长期老化。

水分损害通常定义沥青混合料中由于水的存在而导致的强度和耐久性的损坏。文献中已经确定了至少五种不同的剥离机制：脱离，置换，自发乳化，孔隙压力和液压。沥青路面的湿度敏感性通常根据AASHTOT283进行测试，这是一种评估压实沥青混合料抗湿敏性的标准测试方法。此外，汉堡轮跟踪装置测试方法和湿敏应力测试仪也被广泛用于研究水分对沥青路面性能的影响。

光氧化是一种物质在分子氧或臭氧的存在下，在紫外线或人造光等辐射能的促进下降解的过程。自1822年以来，人们就已经知道了太阳照射对沥青粘合剂的影响。太阳照射到沥青路面表面时，会产生自由基反应，并在路面表面产生氧化层。太阳辐射对沥青粘结剂老化的影响通常被忽略，因为人们认为，由于沥青的高吸收系数，它只影响柔性路面的上层。在20世纪50年代，人们开发了一种暴露测试，发现太阳辐射的影响取决于沥青的性质。后来有人报道了紫外线辐射的影响，关于沥青路面老化的过程不能被完全忽略，因为这些老化已经迅速发生，而且已经证明10小时的实验室暴露于紫外线辐射，相当于现场氧化1年。

因此，任何关于沥青性能的完整研究，必须考虑太阳辐射对沥青结合料的老化影响，特别是在太阳辐射强度高，气温高，相对湿度高的地区。目前还没有定量评价光氧化引起沥青粘结剂降解的标准试验；然而，许多研究人员在不同条件下使用不同的紫外老化方法对其进行了研究。一个最近的研究发现，当老化温度低于50*C时，温度对UV老化的影响可以忽略不计。然而，沥青的氧化速率在70°C时增加。Wu等利用定制的紫外辐射烘箱研究了沥青膜厚度和紫外辐射强度对紫外降解的影响。结果表明，薄膜厚度对薄膜的降解有显著影响，薄膜的紫外降解速率与紫外辐射强度直接相关。

沥青老化模型

人们开发了各种模型来描述沥青的化学、物理和流变特性。这些模型要么是经验的，要么是基于实验室结果的。

格里芬等人提出了沥青硬化的第一个数学表达式-老化指数（AI），它重新评估了老化沥青结合料的粘度与未老化粘度的比值，均以相同的剪切速率测定。发现粘度和吸收的氧气最初都经历了一个快速增长，速度慢慢下降，最终两种属性都有所增加达到恒定的速度。在这样的恒定速率期间，可以找到数学表达式来描述形成速率。后来，观察到两种沥青的对数粘度增加的类似趋势在三个恒定温度（50，60和70℃）下老化高压2MPa（19.7atm）。随后提出了一种基于羰基形成的沥青氧化运动学模型，也称为快速率匀速(FRCR)模型。

1973年，通过对8种不同的沥青粘结剂进行温度和氧化处理，历时48个月的研究，建立了一个双曲函数来估计沥青粘结剂物理性能的演变。除了Lee的双曲模型外，1973年还提出了指数模型，该模型与渗透和粘度测量具有较强的相关性。采用薄膜烘箱试验(TFOT)和滚动薄膜烘箱试验，在不同温度下对20种老化沥青粘结剂的特性进行了线性经验模型的建立。建立了描述种群增长动态和各种化学反应速率的非线性微分动力学模型。采用NDD模型对沥青路面性能随时间的变化进行了建模，发现NDD模型可以有效地模拟沥青粘结剂的老化过程。

Lunsford将沥青氧扩散和反应动力学的数学模型与菲克扩散定律相结合，建立了沥青氧的输运模型。该模型用于了解路面空隙结构对老化过程的影响。Mirza和Witczak开发了一个经验的全球老化系统模型，该模型允许预测粘合剂粘度随年龄的变化。考虑扩散活化能和基于粒子碰撞的化学反应速度，提出了一个指数函数来模拟沥青老化过程。Chen和Huang研究了氧化对沥青的影响，建立了一个分子缔合的化学数学模型，其中包括老化速率和由此导致的沥青粘结剂性能的变化。

研究目标

从之前的文献综述中发现，考虑温度、试样厚度和紫外辐射强度的影响，目前对沥青粘结剂紫外降解的相关研究大多集中在新型沥青粘结剂上。然而，目前还没有对RAP沥青的老化过程进行相关研究，也没有考虑凝结和水分的影响。此外，在使用数学老化模型的研究中没有使用UV照射，在涉及UV降解的研究中没有对老化过程进行定量分析。为了填补这一空白，采用两种老化模型对不同老化条件下RAP沥青粘结剂的性能进行了定量分析。

本研究的背景是考虑RAP在不同应用下的老化行为和环境影响，例如RAP在沥青混合料生产中的再利用、未结合表面的应用以及RAP可能受到多种老化应力(水分、水和紫外线)的地下填埋场。由于在每个应用中，RAP可能会在使用状态下保持多年，因此加速老化方法和高保真度模型对于理解材料的变化和稳定性将非常有用，其中RAP粘结剂将是研究的最活跃的组件。同时，为了研究RAP作为无粘结骨料在HMA中不与原始骨料和粘结剂混合而能作为无粘结骨料使用的RAP，有必要在不与原始粘结剂混合的情况下对萃取的RAP粘结剂进行老化处理。

本研究的目的是使用精确的沥青老化模型研究，从RAP中提取的粘合剂的加速老化行为。通过使用这种类型的模型，长期通过进行短期加速老化试验可以预测老化行为。本研究中使用的老化指数是氧气重量百分比（WPO）与羰基面积呈线性关系。因此，FRCR和NDD模型都可以以羰基面积表示，适合于测试数据并用于进一步的数据分析。通过比较两种不同老化条件下沥青粘结剂的老化速率，研究了缩合和水分对新型沥青粘结剂和RAPs中提取的粘结剂样品紫外老化的影响。

实验

样品制备

不同RAP的级配如图1所示，其中直线是最大密度线。T-FRESH是一种新鲜的混合物由于粘合剂的存在，细粉被聚集在一起，因此，筛分分析不能提供准确的结果。由于这个原因，它的分级没有报道。分级试验结果表明，收集到的RAP颗粒粒径主要在12.7mm(0.5in.)至30号筛分粒径之间。从图1还可以看出，RAP颗粒约有50%通过4号筛，说明材料中约有一半为细RAP骨料，另一半为粗RAP骨料。表1为所收集的RAP材料和新鲜HMA混合样品的每总重粘结剂含量。从表中可以看出，所收集的材料中粘结剂的含量大约在3-5%之间

按照标准AASHTOT319，从收集的RAP样品中提取并回收粘结剂样品。以正丙基溴为溶剂，从RAP样品中提取粘合剂。为准备每个沥青粘结剂试样进行老化试验，首先在铝板上涂上一层掩蔽胶带，然后将三个12.7x635mm(05x025英寸)的截面裸露在外。然后将少量提取和回收的沥青粘结剂附着在裸露的部分，施加压力，直到厚度达到0.635mm(0.025英寸)。取下掩蔽带后，每块板上得到3个12.7x635x0.635mm(0.5x0.25x0.025英寸)沥青粘结剂试样，如图2(a)所示。一旦样品被修剪，绒毡层被重新应用在每个样品周围，以防止粘合剂运行，因为高温老化期间。然后根据提取的来源对制备的沥青粘结剂样品进行命名。例如，p-rapsample是从mp-rap中提取的沥青粘结剂样本，T-FRESH是从HMA中提取的沥青粘结剂样本。因此，在下一节中介绍的P-RAP、T-RAP、S-RAP和T-FRESH分别代表从不同RAPs中提取的沥青粘结剂样品。

老化测试

在QUV加速老化试验机中对四种不同的沥青粘结剂进行了条件处理，如图2(b)所示。QUV测试仪可以重现阳光、雨水和露水造成的损伤。在几天或几周内，QUV可以重现数月或数年的长期户外降解(Q-LAB2017)。它通过在受控的高温下，将材料暴露在紫外线和水分交替循环的环境中进行测试。阳光是模拟的效果与荧光紫外灯，其光谱辐照度是非常接近的UVA部分阳光，模拟阳光临界波长短的地区，从365纳米到295纳米的紫外波长。

本研究使用QUV机进行了连续紫外老化试验和紫外湿度/冷凝老化试验。老化条件将在下面的小节中描述。两种试验方法的循环暴露条件均基于ASTMD4799(ASTM2000)。

连续UV老化

将制备的样品置于QUV的底部机器在连续紫外线下，辐射强度为如图所示，0.89W/m2，温度为45℃（113°F）在图2（b）中。要研究紫外线辐射的影响，省略喷雾和冷凝步骤。另外，温度降至45℃。具体温度为45°C被选中是因为Zeng等人，报道了温度的影响在，50°C以下可以忽略，也是因为45°C是QUV在UV曝光期间可以保持的最低温度。紫外老化时间在10，30，50和100小时，每种类型一个样品沥青结合料可以取出进行分析。

UV/湿度/冷凝老化

在测试中，四种不同类型的沥青中的每一种都有14个样品粘合剂放置在QUV机器的底部并暴露于以下条件：

bull;4小时UV在45°C，辐射强度为0.89W/m2

bull;15分钟的喷水；

bull;在40°C下冷凝3小时45分钟。

取出每种类型的沥青结合料的一个样品，用于进一步分析，循环次数如下：1，2，3，4，5，6，7，9，11，13，15，18，21和25。

老龄化指数评估

大多数沥青老化研究都是基于傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量羟基面积(Jinetal.2011;金2012;Liu和Glover2015;Wu等，2010)。然而，由于重叠光谱指纹的复杂性，材料的混合容易使FTIR中的库搜索功能“混淆”。从这个意义上说，FTIR只有在样品矩阵是均匀的或者只有少量材料组成的情况下才能很好地工作。为此，探索了能量色散x射线能谱(EDX)等替代方法来研究材料的降解。能量色散x射线spectros-copy分析技术于样品的元素分析或化学特性，它使用固体样本发出的x射线谱与聚焦的电子束轰击获取局部元素或化学分析(Goldsteinetal.2012年)。与傅里叶变换红外光谱相比，EDX可以测定均匀和复合材料中的元素类型和浓度。因此，它被广泛用于定星表征聚合物或橡胶材料的降解过程、多孔沥青的微观结构。在本研究中，EDX测量的WPO值将被用来计算沥青粘结剂的老化指数。

FRCR模型通常用羰基面积表示。为了使用该模型预测老化行为，需要羰基面积与WPO之间的关系。根据目前的研究结果，羰基面积与WPO之间存在一定的关系。Liu等利用衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATRFTIR)发现，红外光谱中测量到的羰基面积作为1650一1820/cm以上的吸光度峰值面积与氧与沥青反应的量呈线性关系。Boysen和Schabron也证明了WPO和羰基面积都与沥青质测定仪老化指数比(ADAIR)在500nm时有关

CA（t）=0.01257O（t） 0.000446

其中CA（t）=羰基区域;和O（t）=时间t的WPO。因此，考虑羰基区域与羰基的线性关系WPO，后者被用作适当的老化指数来表征本研究中的沥青老化过程。

通过加速老化试验，用扫描电镜对老化沥青粘结剂中的WPO进行了EDX测星。虽然EDX表面敏感(测试领域大约是1-2mu;m深度)，它仍然可以被用来测试老化的过程大部分的氧化反应，发生在沥青粘结剂的表面，和WPO可以用来判

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资料编号：[2487]

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