通过反应键合和无压烧结快速制备Si3N4陶瓷外文翻译资料

 2022-01-17 10:01

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通过反应键合和无压烧结快速制备Si3N4陶瓷

摘要：对使用相同烧结助剂和烧结过程的反应键合Si3N4（SRBSN）和Si3N4（SSN）的相组成，致密化，微结构，热导率和机械性能进行了对比。现目前的结果表明，添加MgO-Y2O3的SRBSN密度远低于添加相同添加剂的SSN。Eu2O3-MgO-Y2O3添加剂会抑制致密化，而ZrO2-MgO-Y2O3添加剂促进致密化。用ZrO2-MgO-Y2O3作为添加剂将能快速制备出相对密度为99.5％热导率为66.5Wm-1K-1的SRBSN。相对密度为99.0％，导热系数为56.8 Wm-1K-1的SSN是采用ZrO2-MgO-Y2O3作为烧结助剂制备而成的。相当的密度和更高的导热性使得SRBSN从低成本的Si起始粉末快速制备，优于SSN。该研究表明，结合氮化催化剂和致密化助剂的SRBSN提供了制造具有成本效益的Si3N4陶瓷的有希望的途径。

1.引言：氮化硅（Si3N4）陶瓷是一类非常重要的结构陶瓷，因其结合了高强度，高韧性，耐磨性好等性能[1]。但是，一般来说，由于原材料的高成本和后加工工艺的结合，成本的增加是直接烧结Si3N4粉末（SSN）的主要障碍。烧结反应键合Si3N4（SRBSN）由于低成本的Si原料粉末，被认为比起SSN [2,3]更具吸引力。

大量研究表明，致密SRBSN材料具有与SSN材料相当甚至更高的机械性能和导热性[4-6]。例如，Zhou等人制备的SRBSN材料，导热率为100W/m/K，弯曲强度为843MPa[4]。因此，SRBSN路线可能是制备具有高导热率和高强度的Si3N4陶瓷的有前景的方法。 通常，致密SRBSN材料的制备过程包括两个步骤：低温氮化以保持长时间和高温致密化。 Kusano等人通过在1400℃下氮化8小时，然后在1900℃下烧结后制备致密的SRBSN材料。Si粉末氮化的处理时间长是一个问题，这限制了SRBSN陶瓷组件的开发和应用。

为了促进氮化，将许多添加剂引入Si粉末[7-12]。铜等金属添加剂可以促进硅粉的氮化[7]。但是，金属杂质的存在可能导致Si3N4陶瓷的机械性能下降。近年来，Hyuga等人。研究了包括ZrO2和其他16种稀土氧化物在内的氧化物添加剂对Si粉末氮化的影响[9-12]。结果表明，所有氧化物均显示出氮化增强效果。特别是，Eu2O3和ZrO2的添加显示出比其他氧化物更大的增强效果。基于显着的氮化增强作用，ZrO2用于通过反应键合工艺快速制备多孔Si3N4或Si3N4/ SiC陶瓷[12,13]。同时，Hyuga等人。还发现ZrO2添加剂可以通过反应键合和烧结后路线改善alpha;-SiAlON陶瓷的致密化[14,15]。据作者所知，没有报道研究Eu2O3和ZrO2对通过低温氮化和随后的高温无压烧结制备的SRBSN的影响。因此，本工作的目的是评估Eu2O3和ZrO2对SRBSN的相组成，致密化，微观结构，导热性和机械性能的影响，其中MgO-Y2O3添加剂在1400℃下氮化制备2小时，随后无压力 在1800℃或1835℃下烧结4小时。 此外，制备具有相同添加剂和程序的SSN陶瓷用于比较。

2.实验过程：使用的原料是市售的Si（济南天勤硅业有限公司，济南，中国），Si3N4（E-10级，Ube Industries Ltd，日本东京），ZrO2（CSG Holding Corp. Ltd.，Shenzhen，China） ），Y2O3（Fandecheng Corp. Ltd，北京，中国），Eu2O3（Fandecheng Corp. Ltd，北京，中国）和MgO粉末（杭州万景有限公司，中国）。 将纯Si压块标记为SI样品。 具有添加剂的Si压块的组成基于完全氮化后的组成确定为Si3N4：MgO：Y2O3= 91.4：4.8：3.8，Si3N4：Eu2O3：MgO：Y2O3= 84.7：7.4：4.4：3.5，和Si3N4：ZrO2： MgO：Y2O3 = 84.7：7.4：4.4：3.5质量比，分别表示为SMY，SEMY和SZMY样品。 将具有相同质量比的添加剂的相应Si3N4粉末压块分别指定为SNMY，SNEMY和SNZMY样品。

使用相同的粉末加工程序制备SRBSN和SSN。使用乙醇和Si3N4球在聚乙烯罐中将起始混合物混合18小时，并通过旋转蒸发干燥。 通过冷等静压将干燥的粉末混合物压制成圆盘，施加的压力为200Mpa，持续300秒。 在1atm的氮气下，在石墨电阻炉（Shanghai Chenhua Electric Furnace Corp.Ltd。，中国上海）中进行氮化和随后的无压烧结。压制的试样首先加热到1400℃并等温保持2小时，然后加热到1800℃并等温保持4小时。此外，SZMY，SNMY和SNZMY样品在1835℃下烧结4小时。

使用阿基米德法测量体积密度。通过将测量的体积密度除以理论密度来计算相对密度。通过X射线衍射（XRD，Bruker D8，Germany）测定相组成。为了获得定量相分析（QPA）结果，使用GSAS软件包和ExpGUI接口[16]进行Rietveld XRD定量。通过扫描电子显微镜（SEM，Nova NanoSEM430，荷兰）表征微结构。通过氮/氧测定仪（TC600，Leco Corporation，St.Joseph，MI）测定氧含量。室温下的热导率（K）由下式计算：K = alpha;·rho;·Cp在上式中alpha;热扩散率是在室温下通过激光闪光法测量的，rho;是密度，Cp是比热（0.68JK-1g-1）。通过维氏压痕法（HVS-30Z，Shanghai SCTMC Co.Ltd。，Shanghai）在抛光表面上使用9.8N的负载10秒测量硬度。从样品上切下2.5mmtimes;5mmtimes;25mm的测试棒，并且通过具有20mm跨度的单边缺口梁（SENB）测试（Model 5567，Instron，USA）使用十字头速度测定断裂韧性。室温下0.05 mm·min-1。

3.结果与讨论：

3.1.相组成

图1显示了SI，SMY，SEMY和SZMY样品在1400℃下氮化2小时的XRD图谱。 在氮化的SI样品中，alpha;- Si3N4相的强度非常弱（图1（a））。 纯硅粉末在1400℃下在2小时的短时间内难以氮化。 然而，在氮化的SMY样品中，alpha;-Si3N4相的峰强度更高（图1（b）），表明MgO-Y2O3添加剂促进了氮化。在氮化的SEMY和SZMY样品中，Si相的峰完全消失。 Eu2O3和ZrO2添加剂均显示出非常有效的促进氮化作用，这与之前的结果一致[9-12]。 当ZrO2加入到Si粉末中时，ZrO2和ZrN的相互形成通过抑制微区中硅的熔化来有效地提高氮化水平[17]。在氮化的SEMY样品中仅检测到alpha;-Si3N4相。 然而，除了alpha;-Si3N4相之外，在氮化的SZMY样品中观察到beta;-Si3N4相。这意味着与Eu2O3相比，即使在1400℃的低温下，ZrO2添加剂也能促进alpha;-beta;相的转变。 此外，在氮化的SZMY样品中观察到ZrO2和ZrN相。ZrN相的形成是由于ZrO2与Si3N4的反应[18]。

图2显示了在1800℃下致密4小时的SRBSN陶瓷的XRD图谱，包括烧结SI，SMY，SEMY和SZMY样品。 除主要的beta;-Si3N4相外，在烧结的SI和SMY样品中观察到二次SiC相。 在高温下，Si会与来自烧结气氛的N2和来自富含石墨的烧结环境的碳发生反应分别为：Si（s） 2/3 N2（g）→1/3 Si3N4（s） Si(s) C(s) → SiC(s)

图1. SI（a），SMY（b），SEMY（c）和SZMY（d）样品在1400℃下氮化2小时的XRD图谱。

图2. SRBSN陶瓷在1800℃下4小时的XRD图谱，包括烧结SI（a），SMY（b），SEMY（c）和SZMY（d）样品。

反应（1）和（2）的吉布斯自由能随温度在1个大气压N2下的变化如图3所示。热力学计算表明，反应（1）和（2）分别在1827℃和3092℃以下是有利的。因此，由于在1400℃下氮化不完全，在烧结的SI和SMY样品中可能形成SiC相。 除了主要的beta;-Si3N4相之外，在烧结的SEMY样品中也观察到SiC相，尽管具有Eu2O3-MgO-Y2O3添加剂的Si粉末在1400℃下完全氮化。 根据XRD图谱的定量相分析，烧结SEMY样品中1800℃时Si3N4和SiC相的质量分数分别约为64.4％和35.6％。 然而，在烧结的SZMY样品中未检测到SiC相。 在烧结的SNMY样品中观察到beta;- Si3N4，ZrN和Y2Si3O3N4相。

图4显示了SSN在1800℃下4小时的XRD图谱，包括烧结的SNMY，SNEMY和SNZMY样品。 在所有样品中检测到主要的beta;-Si3N4相和次要的Y2Si3O3N4相。 在烧结的SNEMY和SNZMY样品中分别检测到SiC和ZrN相。 根据目前的XRD结果和之前的研究[18]，通过ZrO2与Si3N4的反应，在1800℃下烧结SZMY和SNZMY样品中的ZrN相。因此，可以基于ZrO2添加剂的用量来估算ZrN相的质量分数。在1800℃下烧结的SZMY和SNZMY样品中ZrN

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