对Ba(Ti0.8Zr0.2)O3-(Ba0.7Ca0.3)TiO3基无铅压电陶瓷过去，现 在和未来展望的概述外文翻译资料

 2022-01-18 09:01

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对Ba(Ti0.8Zr0.2)O3-(Ba0.7Ca0.3)TiO3基无铅压电陶瓷过去，现

在和未来展望的概述

关键词：

无铅

概述

多晶

压电

BCTZ

摘要:

Ba (Ti0.8Zr0.2O)3(Ba -0.7CA0.3TiO)3(BCTZ) 基无铅压电陶瓷作为一种新兴和最紧俏的无铅压电系统，吸引了全世界的关注并且已经取得了很大进展。该摘要覆盖了最近的进展及存在问题，以进一步推动这一领域向前发展。且就BCTZ 基无铅压电陶瓷简要的历史发展背景进行说明，并且对内部机构的压电响应性进行详细阐述。在第三部分中对当前的研究现状进行了详细讨论。包括：(1) 使用不同的合成路线(2)采用不同烧结技术 (3) 掺杂杂质离子和 / 或第二构成 (4) 用于改进性能并拓宽其应用领域的颗粒尺寸控制。在这个部分就最近一些代表性作品进行分析接触并指出几个细节存在的问题。最后则说明了（思考与未来发展的潜力和 BCTZ) 系统技术的研究现状和存在问题。总之，本文是在对过去的里程碑的总结，分析了最近BCTZ 基陶瓷选择分类的前景。希望该篇概述对于BCTZ 基陶瓷的着重描述可以对其研究群体提供有用的引导方向。

1 .引言:

大约在20世纪40年代,多晶体的压电性首先在纯钛酸钡（BaTiO3或BT）陶瓷中被发现。不久之后，1954年发现了锆钛酸铅（Pb（Zr1-xTix）O3或PZT）陶瓷。如果我们从几个关键评价参数（压电系数，居里温度，机电耦合因子，频率 - 温度特征等），我们可以得出PZT似乎比BT具有更好的可用性的结论。因此，BT陶瓷几乎在压电应用的所有领域都被PZT对应物取代，并且从那时起主要用作介电材料。

作为最广泛使用的压电陶瓷，PZT已经有许多实际应用，如执行器，传感器，超声换能器，机械能量收集器等。因此，伴随着其使用量的指数增加，越来越多的铅被释放，导致日益污染的环境。为了遏制这一趋势并限制在电气和电子设备（WEEE）中使用危险基质，欧盟立法（RoHS指令2002/95 / EC）于2003年2月生效，该法案要求使用重金属如铅，汞，镉，六价铬和阻燃剂，如多溴联苯（PBB）或溴二苯醚（PBDE）由更安全的替代移位。毫无疑问，PZT压电陶瓷属于本指令的范围，尽管它们暂时可以保留，那是因为现在没有合格的替代品。基于这样的背景，从那时起，无铅陶瓷的研究蓬勃发展起来，希望通过开发与PZT具有匹配性能的无铅系统来实现压电陶瓷的无铅工艺。在本文中，我们想详细说明人们在这个问题上所做的努力。

总的来说，无铅钙钛矿结构陶瓷可分为三大类：（1）K0.5Na0.5NbO3（KNN），（2）Na0.5Bi0.5TiO3（NBT），和（3）BaTiO3（BT））。由于其独特的优势和特点，每个系统分别吸引了全世界的一系列研究人员。KNN系统具有较高的Cuire温度（Tc= 420°C），良好的铁电性能（Pr=33mu;C/cm2）和大型机电耦合因子。然而由于KNbO3的低熔点和碱金属元素的挥发性，很难在大气条件下进行良好的烧结[13]。NBT系统因为它显示出大的残余极化（Pr=38mu;C/cm2）和高居里温度（Tc=320℃）的强铁电性质，也被认为是无铅压电陶瓷的有希望的候选者。然而，它的高导电性和强制性使得极化过程难以进行。BT系统是第一个发现的压电多晶体，由于其在无铅系统中具有相对较高的机电耦合系数和最高的压电系数（d33~190pC/N），因此也引起了全世界的关注。但是，其固有的低居里温度（Tc= 120°C）和众多的多态相变限制了它的实际使用温度范围。

上面已经提到了几种主要的钙钛矿结构无铅压电系统，然而，本综述的主题仅限于0.5Ba（Ti0.8Zr0.2）O3-0.5（Ba0.7Ca0.3）TiO3（BCZT）（a代表性成分属于BaTiO3陶瓷）体系。图1是原型钙钛矿结构，其中A位置被Ba2 和Ca2 离子占据，而Zr4 和Ti4 离子位于B位。本文的主要部分包括四个部分。首先，第1节将介绍BCZT系统发展的简要背景。下一部分用于说明有助于高压电响应的内部机制。第三部分（由四部分组成）与人们在提高综合使用性能方面的不懈努力有关，并已取得进展。人们使用的各种合成路线在第3节的第一部分中说明。传统的固态反应技术（SSR）是BCZT陶瓷制造过程中应用最广泛的方法。除了这种技术，近年来逐渐成长起来还有一系列湿化学溶液方法，如溶胶 - 凝胶，草酸盐共沉淀，柠檬酸盐法。此外，反应性模板晶粒生长过程（RTGG）和凝胶浇铸方法也已用于制备BCZT陶瓷。相比较而言，SSR是制造这些材料的最常用方法。但是，均质化原料（机械研磨工艺）耗时，煅烧和烧结温度分别高达1250℃和1500℃ensp;。相比之下，湿法化学溶液方法在控制化学计量，减小粒径和处理时间方面优于SSR。在第3节的第二部分，详细描述了几种主要的烧结技术，包括常规烧结，两步烧结，放电等离子烧结和微波烧结。在第3节的第三部分中，将有条不紊地讨论一种经常采用的有效解决方案，用于改善外来离子或/和第二组分的性能掺杂。到目前为止，有意地将多种离子或/和第二组分引入BCZT陶瓷。虽然已经获得了一些看似令人满意的结果，但这种方法迫切需要进行总结，因为它的监管较少。众所周知，晶粒尺寸对压电陶瓷的电性能有很大影响。因此，在制造过程中控制晶粒尺寸是至关重要的。这一点将在第3节的最后部分中说明。总的来说，希望概述能够帮助人们更好地理解这些问题，从而进一步指导他们未来的工作。根据目前的研究状况，我们想在第4节中提出我们对BCZT陶瓷未来发展挑战和方向的理解或思考。

图1 原型钙钛矿结构示意图。在我们的例子中：A = Ba 2 ，Ca 2 ; B = Zr 4 ，Ti 4 ; X = O 2-。

2.BCZT系统发展的简要背景

压电性由雅克和皮埃尔居里兄弟于1880年发起。当压电材料受到适当取向的弹性应力（直接压电效应）时，在压电材料的两侧会产生等效的正电荷和负电荷，而材料的形状将与施加的电场成比例地变化（逆压电效应）。如上所述，多晶陶瓷的压电性首先在20世纪40年代左右在BaTiO3陶瓷中被挖掘出来，这是在罗谢尔盐，石英和其他矿物质初步提出压电性之后60多年。并且压电陶瓷的发现和开发在很大程度上促进了压电效应的实际过程。例如，第一个压电传感器是在20世纪50年代早期基于BaTiO3陶瓷开发的。

相比较而言，限制BaTiO3基压电陶瓷发展的瓶颈主要源于其相对低的使用温度范围（由于固有的低Tc）和较差的电性能。因此，自1957年左右以来，PZT已经在大多数压电应用中取代了它们，它提供了更广泛的使用温度范围，更强的压电响应。过去，操作性能是压电陶瓷新发展的主要推动力。巧合的是，PZT陶瓷可以通过简单的离子或/和第二组分掺杂和/或形成具有许多其他不同成分的固溶体组合物来实现各种所需的性能。此外，新开发的加工方法也有助于进一步调节性能。例如，通过采用两步烧结和柠檬酸盐溶胶 - 凝胶法，可以进一步改善0.635PbTiO3-0.365BiScO3的压电性能（达到d33= 700pC/N）。因此，在过去的几十年中，基于PZT的压电系统的蓬勃发展似乎是完全合理的。然而，像PZT这样的铅基压电材料通常含有超过60％的铅（有毒元素）。这种致命的劣势变得越来越难以忍受，迫使人们发掘出一种可以与PZT竞争的无铅材料。因此，正如埃里克·克罗斯所宣称的那样，压电领域的未来应该是“最终无铅”。

在过去二十年中，无铅陶瓷的研究呈指数增长，如图2所示。同样，2004年发表的一篇论文将无铅陶瓷的压电水平推高到416pC/N（纹理（K0.44Na0.52Li0.04）（Nb0.86Ta0.10Sb0.04）O3），如图所示图3。基于纹理（K，Na）NbO3的系统中压电系数的类似PZT值报告显著激发了人们追求无铅压电陶瓷的热情。因此，自2004年以来，同行评审论文的数量急剧增加。2009年报告了无铅压电陶瓷发展历程的另一项开创性工作，来自Ren的小组[52]。在BCZT陶瓷中获得的令人惊讶的高压电系数（~620 pC/N）甚至超过了几种典型的铅基和无铅压电陶瓷，如呈现于图4中。内部机制（存在C-R-T.对于异常高压电性能，将在下面的页面中根据BCZT陶瓷的相图（图5）详细讨论。一经发布，这篇文章因此在研究界引起了强烈反响，并且更多的研究人员参与了对这种组合的进一步研究。正如Rodel等人所表达的那样，BCZT的新发展带来了第三次物质机会（在基于KNN和BNT的材料之后）。由于BCZT组合物中不含挥发性元素，即使在高温煅烧/烧结过程之后，该系统也能很好地保持预先设计的化学计量比。此外，环保特性和令人满意的压电性能使该组合物成为无铅压电陶瓷的潜在候选者。

图2 过去二十年（1997-2016）的同行评审论文数量（与出版年份有关）

图3 比较各种压电系统的压电系数与居里温度的函数（LF4T：纹理化（K0.44Na0.52Li0.04）（Nb0.86Ta0.10Sb0.04）O3陶瓷）。

图4 Ba（Ti0.8 Zr0.2）O3 -（Ba0.7 Ca0.3）TiO3陶瓷与几种典型的无铅和铅基压电陶瓷的压电效应比较。

图5 相图伪二元铁电的Ba（Zr0.2Ti0.8）O3-（BA0.7Ca0.3）的TiO3，缩写为BCZT。

从上述陈述中，我们可以得出结论，使用性能和环境因素共同影响压电陶瓷的发展。无铅陶瓷的兴起主要基于环境恶化的背景。显然，BCZT系统因其作为一种高可用性和环保压电组合物的潜力而首次出现以来受到广泛关注。此外，透彻了解BCZT陶瓷高压电的内部机理，也为人们未来的结构设计提供了新的视角。

3.BCZT陶瓷高压电效应的内部机制

在无铅陶瓷中，BCZT系统具有最高的<a

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资料编号：[1090]

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