溶胶-凝胶法合成Ce1-xTixO2 及催化性能 制备凹凸棒土基复合材料外文翻译资料

 2022-03-22 08:03

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溶胶-凝胶法合成Ce1-xTixO2 及催化性能

制备凹凸棒土基复合材料

摘要 采用一种简单易行的溶胶-凝胶法在绿坡缕石上制备Ce1-xTixO2 纳米复合材料。制备的产品的结构和结构特性通过热重分析仪差分扫描量化分析、X-射线衍射，透射电子显微镜，能量色散光谱，傅里叶变换红外光谱和氮吸附 - 解吸测量。制备的Ce1-xTixO2 / ATP的催化活性研究了罗丹明B降解的催化剂。结果表明Ce1-xTixO2 的粒径纳米颗粒均匀附着在ATP表面约10nm，Ti4 掺杂比显示对氧化还原能力和催化作用有重大影响Ce1-xTixO2 / ATP复合材料的活性。引入最佳量的Ti4 有助于成型氧化物晶格中的结构缺陷和电子缺陷，从而增加氧空位的浓度提高低温氧化还原能力Ce4 并提高复合材料的催化活性。Ce1-xTixO2 / ATP（x = 0.5）催化剂具有最好的催化活性降解效率可达97％，反应240分钟后。 还发现了绿坡缕石粘土对Ce1-xTixO2 具有积极的协同作用纳米粒子。

关键词 绿坡缕石 Ce1-xTixO2 纳米粒子 溶胶-凝胶法 催化活性

1 引言

凹凸棒石（ATP）粘土，一种水合镁硅酸盐非金属矿物与特殊层链结构，有几个突出的特点，包括热稳定性好，离子交换性好吸附能力大，比表面积大，具有丰富的矩形通道。到目前为止，ATP一直是作为一种不可接受的催化剂支持，这允许负载贵金属，过渡金属氧化物等。[ 1-3 ] 合成的材料与相同成分材料相比具有优越的性能，并扩展其在各个领域的应用。曹等。[ 2 ]在高表面积上制备的CuO颗粒凹凸棒粘土，低温催化活性CO氧化。赵等。[ 4 ]备银及铜离子改性凹凸棒石粘土的明光，有助于消除病原微生物大肠杆菌（E. coli）和金黄色葡萄球菌

水溶液中的金黄色葡萄球菌）。章等。[ 3，5 ]准备SnO2 - TiO2包覆坡缕石复合材料（简称Paly-SnO2–TiO2）在氯化亚锡原位水解Ti（OBU）4。与Paly-TiO2，Paly-SnO2相比，Degussa

P25 TiO2和SnO2–，Paly-SnO2–TiO2具有更高的光催化活性。TiO2 /坡缕石复合材料运用stathatos等人的方法通过表面活性剂模板制备纳米晶薄膜。[ 6 ]，这被证明有前途的光催化剂和显着的光催化水中偶氮染料的降解效率。霍等人。[ 7 ]沉积法制备NiO /坡缕石复合材料天然坡缕石纳米纤维沉淀法作为支持。复合材料表现出增强甲基橙降解的光催化活性。AgBr /凹凸棒土复合材料的制备原位静电吸附沉淀沉淀法，张等人[ 8 ]。与相应光滑的AgBr颗粒组装的AgBr /凹凸棒石具有良好的光催化活性cationic Rh B染料和二氧化碳的还原可见光照射下CH4。

在过去的几年中，稀土氧化物广泛用作许多催化剂的活性化合物，由于其杰出的高储存氧气，热和化学稳定性。CeO2是最活泼的稀有稀土金属氧化物，具有独特的晶体结构，出色的储存/释放氧气的能力氧化还原能力，优异的折射率，明显的光学可见区域的透明度和突出的容量插入/提取电荷密度。因此，氧化铈一般应用于汽车尾气三元催化剂催化剂[ 9 ]，燃料电池[ 10 ]，紫外线吸收剂和许多其他领域[ 11 ]。

催化正受到广泛关注CeO2的活性可以大大提高，如果加

组分（如Zr4 [ 12，13 ]，Mn3 [14 ]，La3 [15–17 ] Sm3 [ 18-19 ]和Ti4 [ 20，21 ] 引入CeO2晶格，含铈固体形成的解决方案，这表明高氧储存能力、氧化还原能力和催化活性比较形成更多的氧空位。Atribak等人 [12]制备CeO2和CeO2 / ZrO2混合氧化物具有不同的Ce / Zr比。结果表明Ce0.76Zr0.24O2含量较高活性高于纯CeO2，用于NOx / O2的烟灰氧化当两种催化剂在500℃下煅烧时不同的混合氧化物，并表现出增强的热温度为1000℃时的稳定性。 Bueno-Lo#39;pez等[16]研究了CeO2和一系列的催化行为的La3 掺杂的CeO2催化剂用于O 2的烟灰氧化。结果表明： 显着增加CeO2的BET表面积改善了O2催化剂相互作用以及CeO2的催化活性。中川等[22] 合成单分散立方CeO2纳米颗粒和CeO2-TiO2复合纳米结构，其表现出足够的反应活性I-至I2由于CeO2上的路易斯酸位点而没有光照射。以前，我们制备了CeO2 / ATP复合材料工作表现出比催化活性高得多的催化活性纯CeO2在各种模拟的降解中

废水[23-26]。在现在的工作中，我们报告Ce1-xTixO2 纳米复合材料的成功合成通过易溶胶 - 凝胶法支持凹凸棒土，影响微结构的合成参数并通过各种表征研究了组成技术。使用罗丹明B溶液作为目的是检测Ce1-xTixO2 / ATP的催化活性纳米复合材料与各种Ti4 掺杂剂。

2试验

ATP粘土（（H2O）4（Mg，Al，Fe）Si 8 O 20（OH）2·4H 2 O）获自江苏南达紫金科技集团有限公司其化学组成（wt％）为Si的31.78％9.25％的Mg，7.22％的Al，5.83％的Fe，1.01％的Na，和44.91%的O。

Ce1-xTixO2 / ATP纳米复合材料合成溶胶 - 凝胶法。首先，解决方案A由加入乙酸铈（（CH 3 COO）3 Ce·x H 2 O，A.R.）和钛酸四丁酯（Ti（OBu）4，A.R.）和足够的绝对值乙醇（CH 3 CH 2 OH，A.R.）;通过混合无水乙醇制备溶液B，蒸馏水和乙酸（CH 3 COOH，A.R.）（体积比例为6：1.5：1）。其次，溶液B滴加明智的解决方案A在室温下强烈搅拌进行水解。然后加入1克ATP混合溶液。连续搅拌6 h后得到的溶胶60 ℃下干燥 24 H得到干凝胶。干凝胶粉末在400 ℃煅烧3 H后获得ATP Ce1-xTixO2 /纳米复合材料。所得粉末的热分解为使用SDT Q600 TG / DSC仪器（TA仪器）流动空气（150 cm3 / min）。加热速度为20℃/分钟，从20℃至1000℃，使用约10mg的样品和Pt坩埚。晶体结构样品通过X射线衍射（XRD）鉴定用Rigaku D /最多2,500台PC设备进行在操作下使用Cu Ka（k = 0.154056 nm）辐射条件为40 kV和100 mA。步进扫描的数据在°-80° 步宽设计为0.02°。估计样品的晶体尺寸

从Scherrer方程式：D=0.9/cos theta;其中D是晶体尺寸，k是波长入射X射线（0.15406nm），h为衍射角立方相的（111）峰，b是半宽（FWHM）。测量形态和化学成分通过透射电子显微镜（TEM）图像和使用JEOL的能量色散光谱（EDS）JEM-2100设备，加速电压为200 kV。

设备主要搭配GATAN 832 CCD相机。样品的晶体结构如图所示通过选择区域选择分析TEM图像衍射（SAED）。傅里叶变换红外（FT-IR）在Avatar 370上表征样品的光谱FT-IR光谱仪采用干燥KBr磁盘技术范围调节在4,000-370 cm-1。纹理属性和通过吸附测量样品的孔隙度

氮气在77 K使用Micromeritics ASAP 2010C仪器，使用Battett-Emmett-Teller（BET）计算表面的自动化表面积区。

图1 Ce1-xTixO2 / ATP复合材料的溶胶 - 凝胶合成机理

通过H2（H2-TPR）进行温度程序化还原配备天津XQ TP5000自动吸附使用50mg催化剂的装置在管中进行石英反应器（内径5mm）用于监测的导热系数（TCD）检测器H2消耗。 样品在N2中预处理（30mL / min），以便驱逐掉杂质。 在N2中冷却至室温后，样品以10K / min的速率加热H2和N2混合物的流动（5:95）。在室温（25℃）下有机染料催化降解的反应

在一个1升自制圆柱形反应器的废水。臭氧来自臭氧气体供气系统配有气源筒氧气（氧气流量为20L / h）。 首先是臭氧气体引入反应器，然后加入300mL罗丹明B（200mg / L）水溶液以及0.1g Ce1-xTixO2 /ATP与各种Ti 将掺杂剂加入反应器中。在合适的条件下取出来自反应器的10mL溶液时间间隔，并高速离心。 分解通过测量确定罗丹明B的程度使用6B-2的化学需氧量（COD）值智能消化仪和6B-80快速COD分析仪。降解率D（％）按照

以下公式：其中C0是罗丹明B溶液的初始COD值t = 0，C为在时间t催化氧化后罗丹明B溶液的COD值。

3结果与讨论

图1显示了溶胶-凝胶合成机制Ce1-xTixO2 / ATP复合材料。最初，乙酸铈和

钛酸丁酯的反应很容易与水。在水解过程中，氢氧根离子（HO-）与金属原子链进而导致Ce（OOCCH3）4（OH）和Ti（OBU）4（OH），随后，该水解分子可以连接在一起的缩合反应形成凝胶与铈- O -钛- O键。铈（Ti）的-O键可以与活性位点Si（Mg，Fe，Al）-OH组合在绿坡缕石的表面上，这是非常符合的FT-IR模式。 凝胶在低温下脱水加热条件被认为是形成键或

颗粒之间的吸引力引起收缩网络和液体从孔中排出[27]。然后合成Ce1-xTixO2 / ATP复合材料通过煅烧前体，这是一个由表面能驱动的孔破碎的过程。

Ce1-xTixO2（x = 0.5）前体/ATP表现出五个质量损失步骤，如图2所示，在低温加热条件下通过蒸发干燥导致毛细血管压力导致收缩凝胶网络。 101℃的吸热峰对应对物理吸附水分子的损失在凹凸棒石中伴随着挥发小乙醇，总质量损失为18％。质量损失在212℃观察到为3％，其为放热峰并归因于部分有机化合物的燃烧。243℃下明显的吸热峰值为被分配到化学吸附水的解吸和一些结晶水，配合分解乙酸酯化合物，质量损失为15％。在245℃和450℃之间的质量损失为5％最高294℃与放热峰有关乙酸酯化合物中配位基团的燃烧，并通过离子键形成氧化物固溶体并在煅烧过程中结晶获得Ce1-xTixO2 / ATP复合材料。另一个大量的损失

在450和600℃之间观察到3％，这是由于去除结晶水和层结构内部通道崩溃后的水。该

结构松弛和非晶化继续进行800？C。为了保持不间断的结构凹凸棒石，煅烧温度是先决条件的样品应低于450℃。

图 2 Ce<su

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