城市地区VOCs的时间变异性和来源东地中海外文翻译资料

 2022-11-18 05:11

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城市地区VOCs的时间变异性和来源东地中海

2012年夏季期间挥发性有机化合物（VOC）通过质子转移反应进行监测质谱（PTR-MS）在城市地点，在雅典和美国帕特雷，希腊两大城市。另外，在这期间PTR-MS测量在2013年冬季进行雅典市的中心。正矩阵分解（PMF）应用于VOC测量以获得对其来源的见解。在夏季，大部分测量的VOCs都是由生物源造成的和交通排放。异戊二烯，单萜烯和几种含氧VOCs（oVOCs）主要来源于植被直接或作为氧化产物。异戊二烯平均帕特雷和雅典的浓度别为1和0.7 ppb而单萜浓度为0.3和0.9 ppb。交通是芳香的主要来源化合物在夏天。对帕特雷和雅典来说苯的平均浓度分别为0.1和0.2ppb甲苯0.3和0.8ppb，二甲苯0.3和0.7ppb分别。雅典的冬季测量显示生物量用于住宅供暖的燃烧是VOC的主要来源同时贡献芳香族VOC和生物化合物如单萜烯。几个事件涉及生物量燃烧被识别，排放比（ER）和排放因素（EFs）进行了估计。

1介绍

VOCs在大气化学中起着重要作用。其与羟基（OH）自由基，臭氧（O 3 /和硝酸根）的反应（NO3 /自由基产生二次气体和颗粒相物种（Atkinson，2000; Hallquist等，2009）。许多

存在于大气中的挥发性有机化合物具有不利影响关于人类健康（Kampa end Castanas，2008），并进行曝光化合物如苯，甲醛和乙醛与癌症有关（Flesca等，1999）。欧盟委员会已经建立了平均每年苯的限量为1.5 ppb。挥发性有机化合物可能来自天然和人为源。植被（Kesselmeier和Staudt，1999; Goldstein和Galbally，2007），火山（Tassi等，2009，2013年），以及有机物衰变造成的海洋排放（Kettle和Adreade，2000; Meskhidze和Nenes，2006;

Colomb et al。，2008）是一些自然资源对全球VOC预算做出重大贡献。人为排放主要来自使用和生产化石燃料，工业过程和生物燃料燃烧。生物质燃烧也在两个方面贡献实质区域和全球尺度（Crutzen and Andreae，1990;Karl等，2007; Koppmann，2007）。在线测量技术与高分辨率可以提供有关大气源的有价值的信息污染物（Goldstein和Schade，2000; Millet等人，

2005; Slowik等，2010）。质子转移反应质谱仪（PTR-MS）由Lindinger开发等人。 （1998）可以连续测量一个范围的水平vOCs（DeGouw和Warneke，2007）。

进行

在地中海盆地。 Holzinger等人（2005年）报道甲醇和丙酮的二次生产生物质燃烧羽流在东部地中海期间MINOS活动。 PTR-MS测量期间夏天在Finokalia（克利特，希腊）背景站点

（Salisbury等，2003）指出甲醇，丙酮，乙腈，苯和3.3-6.1的甲苯浓度，2.9-4.5,0.15-0.44,0.13-0.38和0.04-0.08ppb。戴维森等人。 （2009年）研究了浓度和美国地中海生态系统中生物VOC的通量2007年5月至6月期间意大利西部甲醇为1.6-3.5ppb，乙醛为0.4-1.3ppb，丙酮为1.0-2.0 ppb，异戊二烯为0.1-0.14 ppb，和报道了单萜的0.2-0.3ppb。 Seco et人。 （2011）比较了夏季和冬季VOC浓度在距离巴塞罗那50公里的森林中。芳香

这两个时期的挥发性有机化合物的变化很小，而生物VOC（bVOCs）和氧化VOCs（oVOCs）在夏季升高，主要是由于较高生理活动和更快的光化学。另外，实时测量已经被报道适用于地中海城市或半城市环境。Filella和Penuelas（2006）研究了来源和变化PTR-MS在巴塞罗那的一个半城市场地排放挥发性有机化合物。芳香物质如甲苯和苯每天都有典型的交通密度模式。他们的浓度是在12月和3月期间更高。生物物种等因为异戊二烯和单萜具有可变的昼夜轮廓在四个测量期间。异戊二烯昼夜周期表明人为造成了相当大的贡献源。单萜烯在高浓度时具有较高的浓度晚上，在早上直到中午减少并增加再次在晚上。有些时候还出现了高峰在上午时间（06：00-09：00 LT），这是归因于温度依赖性排放。甲醇，丙酮和乙醛水平受生物成因影响来源在夏季。在一个研究在两个城市的网站雅典，Rappengluuml;ck等人。 （1998）持续监测VOCs在1994年通过气相色谱法进行了30天的夏末期（GC）。测得的C4-C12烃是

与交通排放密切相关。

源分析分析已应用于VOC数据集以量化不同的贡献VOC来源（Millet等人，2005; Brown等人，2007;Vlasenko等，2009; Yuan等人，2012）。 Slowik等人（2010年）对PTR-MS数据集进行了PMF分析一个统一的AMS / PTR-MS数据集，历时2周加拿大多伦多PTR-MS数据包括10个质荷比比率（m = z）。与交通有关的因素，长途运输，报告了局部氧化和其他来源。 Crippa et人。 （2013）也对AMS / PTR-MS进行了PMF分析MEGAPOLI期间巴黎市统一数据集项目（2009年夏季和2010年冬季活动）。所结果的常见的因素有很大一部分相关芳香族VOC与碳氢化合物有机气溶胶（HOA），而异戊二烯和单萜主要与半挥发性氧化有关有机气溶胶（SV-OOA）。冬季期间木材燃烧也有助于上述物种的水平。元等人。 （2012）报道反应会干扰PMF分析VOCs，提出一个来源可以产生几个光化学处理不同阶段的因素。尽管做了以前的努力，但对于这个问题知之甚少目前地中海东部城市地区的VOC来源。高浓度PM已经被检测到许多城市地区（Pikridas等，2013），但相应的VOC排放量和浓度尚未量化。增强的阳光强度，更高的温度，和夏季O3浓度促进排放几种VOCs的氧化。这项工作的目的是提供洞察当前的VOC构成和城市的起源夏季和冬季地中海东部地区冬季。本研究的另一个目标是评估居民生物质燃烧对冬季VOC的影响在这些城市地区的水平。

2实验

2.1抽样地点

Patras的夏季测量（人口30万）于2012年6月11日至26日在该研究所进行化学工程科学学院（ICE-HT），位于8公里市中心东北（纬度38.298？，长21.809？，海拔100米）。该地区被低植被所包围橄榄树领域。雅典（人口400万）夏季活动于2012年7月3日至26日进行在Demokritos国家科学研究中心在雅典（N.C.S.R.），距离城市8公里中心（纬度37.995？，长23.816？，海拔280米）覆盖着松树植被的山麓小丘。为了雅典冬季运动，雅典国家观察站（N.O.A.）（经度37.973英尺，长23.718英尺，海拔110米）由于它靠近市中心（lt;1.5公里）。该选定的城市遗址位于远离小山的顶部主要城市道路。雅典冬季运动发生从2013年1月9日至2月6日。所有抽样地点站点如图1所示。

2.2实验设置

帕特雷夏季运动。监测VOC浓度通过PTR-MS（PTR-QMS 500，Ionicon Analytik）。高分辨率飞行时间质谱仪（HR-ToF-AMS，Aerodyne Research）用于表征的气溶胶组合物。多角度吸收

监测光度计（MAAP 5012，Thermo Scientific）黑碳（BC）浓度。商业系列可用的气体监测器用于测量ni-Atmos的。化学。 Phys。，16，14825-14842，2016 www.atmos-chem-phys.net/16/14825/2016/C. Kaltsonoudis等：VOC的时间变异性和来源14827图1.希腊，雅典和帕特雷的地图连同三个活动期间使用的测量点的位置。氮氧化物（NOx），O3和二氧化硫（SO2 /（APITeledyne，型号分别为T201,400E和100EU）。该NOx监测器使用氧化钼催化剂和化学发光其测量已知是主题受到气相硝酸，硝酸烷基酯，等等（Dunlea等，2007）。扫描移动式粒度仪（SMPS）提供了数字大小分布（TSI，模型）3080和3787）。气象变量和阳光强度也被测量。抽样进行在离地面大约15米处。所有的气体都是通过聚四氟乙烯（PTFE）管采样，而所有的微粒物种通过3 = 8英寸铜管采样。

雅典夏季运动。相同的仪器（PTR-MS和HR-ToF-AMS）用于雅典夏季运动。 BC浓度是由一个在880nm下运行的Aethalometer（Magee Scientific，AE31）。SMPS测量了颗粒物数量分布（型号3022 TSI，定制DMA）。 PM2：5旋风和SMPS之前安装了二氧化硅干燥器Aethalometer。 PTR-MS和AMS测量在空气质量实验室的移动实验室内研究（LAQS）停在N.C.S.R之后。站。采样因为这些仪器是在地面6米处进行的。对于PTR-MS采样1 = 4英寸使用PTFE管。对于AMS 3 = 8英寸铜管被选中。 O3和NOx浓度由环境部测量，邻近的能源和气候变化（300米）离开）站。雅典冬季运动。使用的仪器是就像帕特雷夏季运动一样。另外，一氧化碳（CO）和二氧化碳（CO2 /）被监测（API Teledyne，型号分别为300E和T360）。一台Horiba监测器（型号APSA 365）用于SO2测量。国家获得气象数据雅典天文台。所有采样入口都近似地面以上6米。PTR-MS操作。在所有三个活动中，H3OC都是用作PTR-MS的反应试剂。漂移管在2.2-2.3毫巴的压力和其电压下运行是600V。进口流量为0.5 Lmin?1和进口管和反应室加热到60℃ C.住所在PTR-MS之前的采样线中的时间为10s帕特雷夏季运动，雅典夏季12秒竞选活动，以及雅典冬季活动16秒。相应的电场强度与气体数量之比密度约为126 Td（1TdD10?17Vcm2 /。空白是通过激活的定期获得的碳过滤器（Supelpure HC，Supelco）。特氟龙过滤器在采样入口之前安装。浓度是以多离子检测（MID）模式进行监测总循环时间为10秒。停留时间在范围内5-500毫秒。大部分报告使用了200 ms的停留时间m = z值。对于一些较高的m = z值的居住选择500毫秒的时间。 m = z 21，30，32和37分别是200,5,5和10毫秒活动。

校准每周进行一次。敏感性因为报道的所有活动的化合物都在范围为4.7至24 ncpsppb?1。这些值没有改变三次部署期间显着（不到40％）。基于的校准化合物的检测限卡尔等人。 （2003年）在34至97个百分点范围内。湿度影响个别化合物的敏感性在校准过程中未考虑。精密校准器（Teledyne，702型）用于稀释无VOC空气的VOC标准（使用Supelco过滤器）。这种校准器类型不会显着改变相对湿度的空气。 m = z 37与m = z 19的比例为0.039le;0.009帕特雷夏季活动期间，0.044？0.012雅典夏季运动，以及0.038？0.008期间雅典冬季运动。在所有的运动中，m = z 37到m = z 19比率总是小于0.06（通常范围）从0.025到0.05）。这个比例被认为是低和稳定的;因此，没有更正适用于H3OC（H2O）离子。所有化合物的浓度归一化为主水合氢离子信号。对于其中的化合物校准是不可能的，相应的混合比例

是根据方程式估算的。 （3）Taipale等人。 （2008年）。浓度计算基于TVOCU D CF RHC = H3OC;（1）其中CF是每种VOC和RHC的校准系数和H3OC是相应的每秒钟计数VOC和主要离子。 浓度报告的非校准m = zs是针对反应计算的比率k D 2：0〜10 9 cm 3 s 1：

补充表中的表格S1总结了测量的VOCs在三个运动中。 甲醛（m = z 31）www.atmos-chem-phys.net/16/14825/2016/ Atmos。化学。 Phys。，16,14825-14842,2016

14828 C. Kaltsonoudis等：VOCs的时间变异性和来源没有包含在这个数据集中，因为与这个问题有关测量的湿度依赖性和低质子亲和力（DeGouw和Warneke，2007）。 甲醇是也由于难以获得无甲醇而被排除空气进行背景测量与激活碳过滤器。 乙醛（m = z 45）也被排除在外数据集由于负值而产生，可能是由于二氧化碳干扰（DeGouw和Warneke，2007）。 最后，

由于峰值，丙烯醛（m = z 57）和m = z 41不包括在内与SMPS仪器的丁醇排放有关。有关仪器使用的其余部分的详细信息运动可以在其他地方找到（Kostenidou等，2015;Florou等2016）。

2.3 PMF分析

PMF技术（Paatero和Tapper，1994; Lanz等人，2007）被用于PTR-MS数据的解卷积成因素。使用PMF评估进行分析工具（Ulbrich等，2009）和Igor Pro 6.22A（Wavemetrics）。

不确定性是基于泊松计算的离子计数统计（DeGouw等，2003）和测量背景浓度。总体的不确定性是（DeGouw等，2003; Slowik等，2010）描述， （3）我是主要测量的信号，Ib是信号来自背景测量，1.I?Ib/是总体不确定性？是主采样的停留时间，并且Delta;b是背景采样的停留时间。一共的29 m = z值（表S1）用于PMF分析。混合比（ppb）被用作PMF的输入模型。用多达10个因子的解决方案进行了检查范围从2.0到2.0，步长为0.2。该平均使用时间为5分钟。最佳的解决方案每个测量周期通过评估选择模型残差，质谱组成和相关性

与其他测量污染物相关的因子时间序列。PMF的估计浓度相关非常好（R2范围从0.994到0.999，图S47）所有三个

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