《在中国因气溶胶—边界层反馈机制而加强的空气污染》外文翻译资料

 2022-11-22 11:11

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《在中国因气溶胶—边界层反馈机制而加强的空气污染》

近年来中国频繁发生严重的空气污染事件。虽然已知高排放量是不断增长的污染物浓度的主要原因，但引起最严重污染事件的根本原因仍然未知。我们在这里展示高浓度的悬浮颗粒会增强城市边界层的稳定度，进而降低边界层的高度并最终导致悬浮颗粒物浓度的进一步增加。我们通过结合一种新的理论体系和对周围环境的观测，估算这正反馈机制的力度。我们展示了在细粒子浓度低于约200mu;g／m3时，反馈值保持定常。但是由于地面悬浮颗粒的高排放和边界层内大量悬浮颗粒的二次产物的综合作用导致的较高PM浓度情况下，反馈变得更为高效。我们的分析解释了在大城市和天气情况稳定的日子里，空气污染事件变得尤其严重的原因。

在过去的几十年里，中国的经济飞速发展。 这种发展带来的快速工业化和高污染物排放量是有代价的，因为对能源和原材料等资源的强烈需求导致了严重的环境问题。例如，中国糟糕的空气质量被估测出每年造成127万早产儿死亡。甚至世界卫生组织最近估测出更高的数值，将2012年全球范围内700万早产儿的死亡归咎于空气污染，使之成为世界上最大的死亡原因。对健康的不利影响主要由近地层内悬浮的气溶胶粒子引起，还有微量气体例如臭氧的作用。过去几十年里中国地区气溶胶粒子的浓度显著增加，并且近年来在其人口最稠密的地区，空气污染事件频繁且严重。

糟糕的空气质量是数个因素导致的结果，如污染物排放，大气输送，大气化学和气象环境状况。过去二三十年间中国主要颗粒物和气溶胶前体物的排放经历很大的改变，当前的排放量相比于过去有很大升高。当初始污染物和二次污染物聚集在近地面时，会产生高气溶胶浓度，但是导致中国最严重空气污染事件的根本原因仍然未知。这方面的关键因素是边界层，它是能被地表立即影响的最低的大气层。在天气与气候系统中，边界层起到强对流缓冲的作用，将地面和自由对流层连接起来。 与边界层相反，由于非常稳定的分层，大气层的大部分是弱湍流的。在某种意义上，边界层的上边界相当于一个盖子，实质上削弱了边界层和自由对流层之间的交换。尤其，受到达地面的太阳辐射的日变化影响的温度变化明显的与地面相似，并且随着对边界层上边界的湍流强度呈非线性衰减。与此相似的是，地面源放出的气溶胶、灰尘、气体及其他混合物大多被封锁在边界层内。边界层的厚度在几十米到几千米之间，它是控制重污染事件、严寒天气、热浪和地表气溶胶粒子的分布对当地所造成的影响的重要参数。

图1. 由边界层内升高的气溶胶浓度引起的反馈机制，导致边界层

降低进而升高气溶胶浓度的示意图

我们在这里证明了：人为的颗粒物污染像是在边界层顶上生成了一个强大的盖子，阻碍了污染物从地表向高层的湍流混合。虽然已知气溶胶粒子会影响边界层的稳定性，但是在重污染环境下，像是在中国的那些地区，人们对该现象的理解还很肤浅。我们将理论分析和大气观测结合起来，发现气溶胶粒子使边界层稳定度增加，并且使之后的排放物停留在边界层低层，引起了对能进一步降低混合层高度的污染物浓度的正向反馈。我们通过将地面能量收支平衡和气溶胶浓度结合起来估计这反馈的强度，并用实测的大气数据估计边界层高度。这种反馈机制只在高污染物浓度区，典型的例如中国人口高密集区发生，但它预期在世界各大城市的重污染型边界层内仍然有效。

城市背景下的地面能量收支平衡大致可以概括成以下情形：地面由于自太阳入射的太阳辐射能和和上空大气发射的长波辐射能而受热。由于存在地面反射率，一部分入射的太阳辐射被反射回大气。此外，地面向大气发射长波辐射，辐射量取决于地面温度。所产生的净能量通过热量平流和存储分配至湍流潜热和感热。湍流混合的强度受两个因素控制：物理上生成湍流的风切变和边界层的分层。湍流混合与能够决定地面排放物分散高度的边界层高度相关联。在不稳定情况下，大气分层加强了湍流混合并且使边界层高度增加，但是在稳定情况下，分层会使湍流弱化且降低边界层厚度。

城市边界层通常处于不稳定分层状态，因此生成了深厚且强度大的湍流，由此产生了有效的垂直稀释并导致地面污染物的移除。我们在此声明这个公认的结论只对洁净大气，或至多中度污染的大气成立。中国大城市的典型边界层与其他大都市相比明显地展示出不同的性质，比如说相对而言的较低边界层厚度和极高浓度的空气污染，尤其是在晴朗无云的日子里。 我们将这一自相矛盾的情况归因于气溶胶质量浓度和边界层的静稳定度之间的未知的反馈。假设由于气溶胶排放物和悬浮微粒的次生物的综合作用，边界层呈重污染状态。因此，边界层（和整个大气气柱）的光学厚度增加，导致到达地面的短波辐射量级降低，使能量收支平衡发生变化。入射的太阳辐射的大部分被重污染层所吸收，与此同时另一部分被散射。 被吸收的部分改变了温度廓线的垂直分布，使边界层上部受热且稳定度增加，转而降低了湍流强度和混合作用。总而言之，这一系列过程降低了大气边界层的高度。根据我们的理论分析，分别在受污染和未受污染的情况下的边界层高度之比随垂直湍流通量的平方根而变化，前提是天气规模下的气象条件保持不变。

边界层高度降低导致的一个直接后果就是气溶胶浓度增加，因为排放物扩散到较小的气体体积里。换句话说，地面颗粒物浓度和对流性边界层高度之间通过地表上垂直湍流热通量（此处起将它称为“地表热通量”）而存在负反馈。为了测出反馈值，我们将理论分析与从位于中国长江三角洲的南京市地球系统区域过程综合观测试验基地取得的大气观测数据结合起来。

图2：（a）气溶胶细粒子（PM2，5)的时间序列和黑碳（BC)质量浓度，（b）太阳辐射和相对湿度（RH),（c)风速（U）和风向（WD）和（d）边界层高度（h)

为了阐述以上提到的反馈机制，我们选取了地球系统区域过程综合观测试验基地从2013年5月9号至13号四天的数据。所用的仪器和相关数据使用国际单位制。在此期间，气溶胶质量浓度在50到120mu;g／m3区间内变化，其中大约有10％是弱吸收物质黑碳。当细粒子质量浓度最高时，沉降流短波辐射最低，然而水平风速在整个过程中保持定常，表明天气尺度下气象条件相对而言是定常的。在此期间，细粒子质量浓度值最高的时候，边界层高度达到它的最低值，定性地支撑了我们关于气溶胶质量浓度和边界层高度之间存在反馈的假说。

我们用一个更长时间的数据集（能够呈现地球系统区域过程综合观测试验基地夏季和冬季状况的长达8个月的数据），我们探索了气溶胶质量浓度和辐射组份之间的关系。所使用的数据呈现了在10点至14点之间无雨时段的每小时平均值。观测期间最大的气溶胶质量浓度是在2014年12月短时段内，约300mu;g／m3。我们用大气层顶太阳短波辐射的理论值将组份标准化，以去除季节性和每日时间点的影响。地面观测资料显示、长波辐射和全波长内的净辐射与测量到的气溶胶质量浓度呈负相关。从整体效果来看，观测到的垂直湍流通量与气溶胶质量浓度和黑碳浓度呈负相关，且对于质量浓度的相关性略微强一些。虽然这相关性没有被证实为因果性，但是根据我们的理论研究，增加的气溶胶粒子浓度、垂直湍流通量和边界层高度之间存在因果关系。

我们观测的时间尺度为1h，然而边界层混合时间接近20-30分钟。因此，在我们的分析中观测到的垂直湍流通量的减少以及气溶胶质量浓度的增加是由于图1所展示的整体反馈的净效应。我们根据环境相对湿度对数据进行分组。边界层高度的降低与相对湿度的增大之间的弱依赖性，可能是由于气溶胶对水的吸湿，从而降低了质量浓度本就较低的湍流垂直通量的大小（图3）。在南京，高湿度通常与低的湍流通量相联系，最后导致较低的边界层高度。我们将这个依赖性归因于气溶胶吸湿性。拟合结果表明气溶胶质量浓度略高于200mu;g／m3时，边界层高度降低为原本高度的一半。

图4中，气溶胶质量浓度和边界层高度的降低的拟合关系使我们得以计算反馈机制的大小。考虑特定PM浓度下的边界层以及随后在该浓度下较小的增加，是由于地表PM排放或边界层内二次气溶胶的形成。假定浓度的增加发生于平流和对自由对流层的垂直夹卷为常数的情况下，净效应为任何进一步的PM的排放（或产生）将会分散到浅边界层，使浓度进一步增加。PM浓度的净增加（Delta;PMrsquo;）因此大于在原始的边界层中相同PM的排放或产生量。正反馈的增强效应（Delta;PMrsquo;/Delta;PM）取决于PM浓度及其的增长速率。通过假定100、200或250mu;g／m3细粒子的初始浓度，当Delta;PM＜10mu;g／m3时，相应的反馈大小约为1,2和5％，当Delta;PM为20mu;g／m3时，约为3,5和12％，当Delta;PM为40mu;g／m3时，为6,13和＞50％。这些值与最新的模式模拟结果一致。在极端污染条件下（细粒子大于250-300mu;g／m3），气溶胶粒子允许很少的太阳辐射到达地面，使得边界层几乎完全瓦解（甚至在大部分排放物分散于污染边界层以上的情况下）。在这种条件下唯一提供垂直湍流的组份是人为加热。这种情况继续保持直到天气状况发生改变，有新鲜空气进入大都市。

图3：湍流垂直通量与大气层顶的太阳辐射之比与粒子质量浓度之间的关系。我们将所有数据点带入拟合。为了便于查看，PM2.5的数据分为五组，中间一组呈线状，然而表格的外边界表示25和75四分位数，虚线表示四分位差（IOR)。垂直虚线在每个分组内代表5%-95%。只有当地时间10点-14点的无雨时段的日间状况被代入考虑。观测过程中的大气湿度用数据点的颜色标明。其它辐射组份和PM2.5及黑碳浓度的关系分别在附加的图A1和图A2中说明。

图4：在污染情况下和无污染情况下的边界层高度之比分别在用所有数据和用相对湿度低于80%时的数据时的预期变化。图中的点表示所观测到的数据。数据点的颜色使用同图3相同的分类来描述相对湿度。实线表示相关性的拟合，虚线表示基于估计拟合错误的结果。

我们的结果表明气溶胶-边界层反馈作为在中国人口最密集区所观测到的最严重的霾事件的一个看似合理的解释。基于我们的有实验数据支持的理论分析，我们形成了一个新的概念：气溶胶粒子引起的混合阻碍是显而易见的。我们的分析将大气颗粒物与垂直湍流的减小联系起来。以极端情况为例，在很可能发生的“超临界”污染的情况下，气溶胶粒子使地表太阳辐射降低到相当低的水平，以至于边界层净稳定度从不稳定变为稳定。这将导致由气溶胶灾难性增加所引起的湍流减弱和边界层高度的降低。 在大城市，相比于这样的灾难，人为加热的保护是相当弱的。更一般地，排放量的增加或不利的气象条件引起的污染物浓度的增加的净效应为边界层降低进而导致空气质量更差。这里讨论的反馈机制使大都市里用于电力的太阳能利用率降低。此外，由于模式中没有合理的描述这一机制，所以现有的模式不能在中国高发事件发生时预测区域天气，因此，在空气质量和天气预报中加入我们的反馈循环并将其作为极端空气质量事件的早期预警系统的一部分是很重要的。

研究方法：

地球系统区域过程综合观测试验基地（SORPES)是由南京大学和赫尔辛基大学合作的一个最新发展的观测平台。这个基地位于南京大学仙林校区（N 32°7′14Prime;，E 118°57′10Prime;），距南京市中心以东20km。

示踪气体、气溶胶和相关气象参数的观测开始于2011年夏天。大部分仪器放置在坐落于40米高的山顶上的实验楼的顶楼。我们使用在线质量分析仪（Thermo SHARP-5030）来测量PM2.5的质量浓度。气溶胶质量分析仪在干燥环境下运行，同时有一个1m长的DHS加热器放置在上方使样本的相对湿度低于35%。黑碳是用玛基科技制造的波长为7的黑碳仪来测量的。在自动气象站（AG1000，坎贝尔科学公司）可以进行气象观测。三维风速起伏和虚温用超声波风速仪（CSAT3，坎贝尔科学公司）来测量， 水汽用EC150(坎贝尔科学公司）来测量，并在取样频率为10赫兹的情况下，利用数据记录器（CR5000，坎贝尔科学公司）来收集、存储数据。边界层发展过程体系在37内说明。边界层高度和气溶胶粒子质量之间关系的理论来源将在补充材料里介绍。

参考文献：

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