气溶胶的组成对能见度降低的影响外文翻译资料

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气溶胶的组成对能见度降低的影响

重点

西安的能见度的平均视程是6.4km；

低能见度（10km）对应的PM_2.5浓度大约是88mu;g.m^-3；

PM_2.5粒子中硫酸铵占消光的40%；

摘要：

2009年2月到12月，在西安测量了日常粒子的光散射系数、PM_2.5的质量、化学组成。人为空气污染源对能见度有强烈影响，导致的平均可见视程（VR）为6.4plusmn;4.5km。可见视程lt;10km对应PM_2.5临界的质量浓度大约是88mu;g.m^-3。修正的IMPROVE方程被用来估算化学消光（b_ext），它计算的b_ext的平均值比观测的低大约15%。PM_2.5中硫酸铵对b_ext的贡献最大，约占了40%，有机物约占24%，硝酸铵约占23%，元素碳约占9%，小的贡献来自于沙尘和NO₂，大约分别占比3%和1%二次无机气溶胶（SO₄^2-和NO₃^-）的贡献是视程lt;5km的主要贡献者。正矩阵分解（PMF）解决的化学质量平衡（CMB）受体模型表明，煤燃烧是主导因素，干颗粒光散射系数大约占比52%，其次是发动机排放因子约占31%，其他因素包括生物质燃烧约占比12%，以及扬尘约占5%。

关键字：能见度降低 消光系数 化学种类 源解析

1、引言

能见度是城市空气质量的指标。在中国的城市和地区的能见度的恶化与经济增长和排放量增加相呼应(Chang et al., 2009; Che et al., 2009)。2011年十月下旬北京的强雾霾事件（(e.g., http://news.yzdsb.com.cn/system/2011 /11 /10/011485620 Ol.shtml)提高了与能见度降低有关的不利影响的公民意识。

西安是中国最大的城市之一，位于黄土高原南部的关中平原，每年有着常住人口800万，参观者200万。在西安引起光散射和吸收的PM_2.5（Chow et al., 2002a; Watson, 2002）的24小时平均浓度从130mu;g.m^-3-351mu;g.m^-3不等（Cao et al., 2005; Han et al., 2010; Shen et al.,2009），超过了中国政府近期发布的24小时PM_2.5浓度标准75mu;g.m^-3这个数值2-5倍（(http://www.chinadaily.com.cn/china/2012-03/03/content_14745568.htm).）。从1995年到2005年，可见视程（VR:人眼能从背景中分辨出目标物的最远距离；Booker and Douglas, 1977）减少到5.71km，2007年可见视程为5.13km（Chang et al., 2009）。低能见度日数（如VR lt;10 km）增加了大约7倍，从1995年的50天增长到2007年的340天。

2003年，西安为了提高空气质量，开始研究控制污染程度的措施需求的蓝天计划。陕西省政府已经开始着手减少排放，例如给燃煤电站安装除二氧化硫（SO₂）的设备；锅炉用清洁的煤，家庭烹饪和取暖用清洁燃料代替煤（如液化石油气，LPG）；城市车辆的现代化。然而这些措施没有如预期那样提高空气质量。实施有效的减排措施需要对导致低能见度原因有个良好的了解。能见度改善对人类健康、作物和材料损害以及气候都有利（Chow and Watson, 2011）。

本研究的目的是：（1）研究可见视程的季节变化和消光（b_ext）；（2）研究b_ext和PM2.5化学组成引起的能见度降低。

2、取样及分析

2009年2月15日至12月31日，在中国科学院地球环境研究所（IEECAS; Cao et al., 2009）的一个城市尺度（Chow et al., 2002b）的屋顶（距地大约十米）的测站进行取样。本站位于西安市区西南大约15公里处，在一个住宅区内。

每天在当地时间十点到第二天十点用电池供电的微型体积采样器（Airmetrics, Oregon, USA）采集24小时PM2.5样品，流速控制为5L.min^-1。用一个直径为47mm的石英纤维过滤器（QM/A; Whatman, Middlesex, UK）分析质量、元素、水溶性离子、有机碳和元素碳（各自的OC和EC）。在采样前3小时将石英纤维过滤器预热到800℃，为使其平衡，预先对干燥器采用控制的温度（20-23℃）和相对湿度（35-45%），在采样后24h优先用一个灵敏度plusmn;1mu;g的MC5型赛多利斯电子天平（Sartorius, Gottingen, Germany）称重。在进行化学分析之前样品被密封储藏在温度为4℃的冰箱内防止易挥发组分蒸发。

用能量色散型X射线荧光光谱仪（ED-XRF）光谱测定法（Epsilon 5ED-XRF, PANalytical B.V., the Netherlands）确定元素浓度。ε5光谱仪采用三维几何偏振，它有11个二级对象（如CeO₂, CsI, Ag, Mo, Zr, KBr, Ge, Zn, Fe, Ti, 和Al)）和1个巴克拉目标（Al₂O₃），它提供一个好的信号背景比和一个低的检测限（Watson et al., 1999）。X射线源是一个带钆（Gd）阳极的侧窗X射线管，在电压25-100KV、电流0.5-24mA在运转（最高功率600W）。德国钛（Ge）探测器（PAN32）发现了X射线的辐射特性。每个样品分析30分钟，分析实验室石英纤维滤板评估分析偏差。用ED-XRF法测定10种元素，分别是Ca, Mg, S, K, Ti, Mn, Fe, As, Br, 和Pb。

水溶性离子通过离子色谱法测定（Chow and Watson, 1999）（IC, Dionex 600, Dionex Corp, Sunnyvale,CA）。用20mM甲基磺酸洗脱液在CS12A色谱柱（Dionex Company）上得到阳离子组分，包括Mg² ，K ，Ca² ，NH₄ ；用20mM氢氧化钾洗脱液在ASII-HC色谱柱（Dionex Company）上得到阴离子组分，包括F^-，Cl^-，NO₃^-，SO₄^2-。检测阴阳离子的仪器灵敏度都是0.05mg/L。为达到质量保证（QA）和质量控制（QC）的目的，也分析了中国国家标准参照物质研究中心提供的标准参照物质。

碳的种类（有机碳、元素碳和各种碳组分）用热光反射法（TOR）（Chow et al., 1993, 2001, 2004, 2005, 2007, 2011）分析，用DRI模型2001热光碳分析仪（Atmoslytic Inc., Calabasas, CA, USA）。在IMPROVE_A报告中，产生四个有机碳组分（分别在140℃、280℃、480℃和580℃温度下，在100%氦气（He）中产生OC1、OC2、OC3和OC4）；一个裂解的碳的部分OP（在氧气被加入到分析大气中后，当被反射的激光获得它原有的亮度时，OP就被决定了），产生三种元素碳组分（分别在580℃、740℃和840℃且含有98%氦气和2%氧气浓度的大气环境中产生EC1、EC2和EC3）。OC被定义为：OC1 OC2 OC3 OC4 OP，EC被定义为EC1 EC2 EC3-OP。这个分析器每天用已知量的甲烷（CH₄）进行校准（Chow et al., 2011）。

对10%的样品进行重复分析。平均场的空白被除去了，它们关联的不确定性的传播对被动沉降做了校正，尤其是积极的有机物品在采样前后滤片上吸附的气相有机组分（Chow et al., 2010a; Watson et al., 2009）。更多详细的关于QA/QC的描述可以在Cao的文章 (2003) 和Chow的文章(2011)中找到。

干粒子的五分钟平均的光散射相关系数（b_scat ,_dry）用一个配有智能加热器的Aurora-1000单波段（lambda;=520nm）的积分浊度表（Ecotech, Melbourne, Australia）测量。为了去除瑞利散射的影响，每两天用无颗粒的空气进行一次零校准，每一个月用R-134气体进行一次全幅校准。浊度计在5L.min^-1流速下将周围空气输送到进口加热，并保持相对湿度lt;60%。

NO₂的五分钟平均浓度用气相化学发光的Ecotech EC9841的NO₂分析仪，精度为0.5ppb。每小时风速（WS）、温度、相对湿度和大气压资料从西安气象局获取，在采样点以北大约25km。风向数据不可用。

3. 数据分析

消光系数b_ext定义为所有PM_2.5散射（b_sp）、PM_2.5吸收（b_ap）、气体（NO₂）吸收（b_ag）和瑞利散射（b_sg）之和。（Watson, 2002）。这里：

b_ext=b_sp b_ap b_ag b_sg （1）

b_ext的值可以用于Koschmieder方程（1924a,b）估计能见度：

VR=3.912/b_ext （2）

吸湿性粒子，如硫酸盐和硝酸盐随着相对湿度增加增长到更有效的光散射尺度（how et al.,2002a）。根据Pitchford（2007）文中描述的关系，这个增长可以近似为：

b_sp,wet=f(RH)times;b_sp,dry （3）

这里的b_sp,wet是湿散射系数，f(RH)是增长函数，b_sp,dry是干散射系数，它在相对湿度lt;60%条件用浊度计测量。f(RH)曲线从Malm（2003）的文中引用，被用于这个研究之中。

由IMPROVE项目近似得到的吸收系数b_ap为质量消光效率10m².g^-1乘上EC浓度：

b_ap（Mm^-1)= 10（m².g^-1）times;[EC]（mu;g.m^-3） （4）

气态NO₂的吸收系数建立用Hodkinson吸收效率（1966）：

b_ag（Mm^-1)= 0.33times;[NO₂]（ppb） （5）

瑞利散射系数（b

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