两种抗生素在水-沉积物系统中的模拟风浪扰动下再悬浮时的迁移特征外文翻译资料

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两种抗生素在水-沉积物系统中的模拟风浪扰动下再悬浮时的迁移特征

摘要

本实验选择在中国的两个地点（A点——太湖梅梁湾， B点——太湖大浦口）定量测定在模拟的再悬浮条件下跨越水-沉积物界面的诺氟沙星（NOR）和磺胺甲恶唑（SMX）的迁移量。在模拟的背景强度，中强度和高强度的风浪扰动条件下，上覆水中悬浮固体（SS）的浓度分别为的100,500和1000 mg / L。在每个SS水平中，两种抗生素的初始浓度均设定为1,5和10mg / L。结果表明，再悬浮的SS和抗生素的初始浓度都会影响NOR在水-沉积物系统中的迁移，尤其是较高的SS浓度和初始抗生素浓度都与NOR从水体向沉积物中迁移和积累的速率高度相关。相反，SMX在水-沉积物系统中的迁移不受SS或初始抗生素浓度的影响。 NOR和SMX沉积物在两个地点的吸附能力都有显着差异，可能反映了阳离子交换容量（CEC）和有机物质（OM）含量的差异。一般来说，在抗生素吸附能力较高的沉积物中发现较高的CEC和OM值。当沉积物的CEC和OM值较高时，吸附量达到51.73 mg / kg。观察到两种抗生素从水体向沉积物迁移过程中，NOR迁移率远高于SMX。再悬浮期间表层沉积物中NOR的积累比SMX高约14倍，其主要原因是NOR的化学吸附很少是可逆的。总的来说，这项研究表明，在模拟的风浪扰动下再悬浮并附着在沉积物上的NOR和SMX可以促进抗生素从水中向沉积物中迁移;这些结果可用于评估水系统中常用抗生素的含量和迁移规律。

1. 介绍

抗生素越来越广泛地被应用于医药，农业，畜牧业，工业和其他领域（Gothwal和Shashidhar，2014）。据估计，2013年中国所有抗生素的总产量和使用量分别约为24.8万吨和16.2万吨（Zhang等，2015）。由于抗生素不仅在中国，而且在世界其他国家的大量使用，其原始药物及其代谢物经常在环境介质如地表水，沉积物和土壤中被检测为污染物。而释放含有抗生素的人类或动物粪便的废水是一条常见的转运途径（Pei等，2006; Roberts和Thomas，2006; Thorsten等，2003）。例如，四环素类，磺胺类，大环内酯类和喹诺酮类是在环境中检测率高的抗生素;其中，使用最广泛的是诺氟沙星（NOR，一种喹诺酮）和磺胺甲恶唑（SMX，一种磺酰胺）（Yang等，2010; Bu等，2013; Jjemba，2006; Peng等，2009）。在环境中存在的抗生素会诱发耐药菌（Rysz和Alvarez，2004），并影响植物和微生物的生长（Richardson等，2005）。此外，食品和饮用水中的抗生素可能会对人体健康构成威胁（Li et al。，2004）。

在湖泊中，沉积物可以作为涉及抗生素迁移和转化过程的基因库和来源（Gebler，2000; Thiele-Bruhn，2003）。全世界不同地区的血清中都检测到抗生素，一些抗生素的最高浓度高达5000 ng / g（Liu and Wong，2013; Gothwal和Shashidhar，2014）。抗生素已经在中国的多个流域（如大连，海河流域和珠江流域的沿海环境; Na等，2013; Bu等，2013）中被检出。沉积物或悬浮物的吸附和解吸是水环境中有机污染物的归宿和运输的重要机制（Dang等，1999）。因此，通过使用吸附/解吸实验，我们可以预测环境中抗生素的命运和转运机制（Wang等，2006）。再悬浮对吸水/解吸和有机污染物在吸水系统中的迁移具有重要影响（Riley，2005）。因此，研究抗生素在水-沉积物界面的迁移是了解水生环境中抗生素的含量，迁移行为和影响的关键。

各种自然或人为活动如潮汐、风暴、潮流、疏浚、挖沙和船舶运输可能导致沉积物再悬浮（Je等，2007）。在浅水湖泊中，表层沉积物容易由风浪引发再悬浮，使得上覆水域中通常含有大量颗粒。在风浪之后，大多数再悬浮的颗粒将迅速沉降到沉积物表面（Pang等，2008）。

根据Hu等(2005) 和 You等(2007)的研究， 太湖地区在无风无浪、背景强度、中强度、高强度的风浪扰动条件下，表层沉积物上方20 cm处的悬浮物含量（SS）分别为为50〜300 mg / L、80〜100 mg / L、200e800mg / L和150-50000mg / L。再悬浮期间这些较高的SS浓度可能对水生环境产生显著的生态影响。近年来，大量研究倾向于根据现场采样（Ali等，2013; Zhang和Xu，2013）来研究抗生素在水层或沉积物中的迁移，或在室内实验中通过锥形瓶和机械振动来研究抗生素的吸附。然而，在风浪扰动导致的再悬浮条件下，水-沉积物系统中抗生素的含量和迁移行为几乎没有报道。

据Wang等（2014）和 Chen等（2017），上覆水中有机物的初始浓度和风浪扰动水平都会对水-沉积物系统中有机物的迁移产生很大影响; 因此，可以推测上覆水中抗生素的初始浓度较高和较强的风浪扰动会增加抗生素在沉积物上的吸附量。 同时，抗生素的吸附和解吸是一个动态过程，由外部风浪引起的再悬浮将导致各种抗生素在水-沉积物系统中迁移行为的变化; 因此可以推测，在高强度的风浪扰动下，再悬浮过程中抗生素的解吸行为将更加明显。

抗生素在水-沉积物系统内的迁移可能对湖泊生态系统中抗生素的行为产生重大影响。 为了更深入地了解抗生素在水生环境中的含量和迁移过程，我们研究了再悬浮颗粒对水-沉积物界面处NOR和SMX迁移的影响。 结合其他研究，本研究的结果可以帮助我们揭示抗生素在水-沉积物系统再悬浮的吸附机制（影响抗生素迁移的主要条件），同时也为进一步研究抗生素在 不同沉积物中的迁移规律提供依据。

1. 材料和方法
   1. 样品采集

实验于2016年5月在中国无锡太湖的两个地点采集水和沉积物样品（A点：31.501388○ N, 120.180788○ E；B点：31.314500○ N, 119.945000○ E)。A点位于梅梁湾污染区，是一个风口引水干扰频繁发生的污染区。这个地区的水质比五级差（Lu等人，2008年）。B点位于大浦口地区，这是一个河口环境，那里的污染累积程度大于湖泊的其他地区（Mao等，2009年；王和王，2010年）。实验用直径为85mm的取样器用塑料管收集沉积物，每个取样的深度至少为20厘米。

• 1. 实验设计

从Dr. Ehrenstorfer（GmbH，Germany）购买抗生素NOR（纯度98.0％）和SMX（纯度99.0％）并按原样使用。收集上覆水并用GF / C玻璃滤器（Whatman，英国）过滤，然后用SMX和NOR储备溶液稀释至1,5和10 mg / L。

对于每个沉积物核心，沉积物表层2厘米被划分为1厘米的间隔，其余2厘米的沉积物被划分成2厘米

波浪状况（Hu等，2005; You等，2007）。变速电动机每8小时运行30分钟，持续3天（72小时）以模拟风浪扰动的平均频率（You等，2007）。在第一个3小时内，每小时收集1mL水样，并通过0.45mm滤

给器过滤。除了第一个3小时之外，每12小时操作的间隔; 还收集了另外10-20厘米的沉积物。 所有来自相同深度的沉积物汇集在一起并均化。 然后根据它们的原始深度将这些样品装入有机玻璃管中，并向每个管中加入1000mL制备水。这项研究总共准备了14根有机玻璃管。

重悬实验设置如下。使用9个沉淀核心通过交叉实验来研究初始浓度的抗生素和风浪扰动对抗生素迁移率的影响。每个沉积物样品表面上方10厘米处安装机械搅拌转子。变速电动机设定为50,120和180 r / min，分别出100,500和1000 mg / L上覆水中的SS值（由英国Partech 740仪器检测; Malmaeus和Haring;kanson， 2003）。上述SS浓度用于模拟太湖背景，中和高强度的机械搅拌转子之前收集样品。由于上覆水中抗生素的回收率高达95％，每次只收集一份上覆水样。在再悬浮模拟实验之后，将顶部10cm的芯分成6层（0e1,1e2,2e4,4e6,6e8和8e10cm），并使用真空冷冻干燥器（Biosafer-10A）进行冷冻干燥。收集每层3个重复的沉积物样品。该装置的示意图如图1所示。

• 1. 分析

通过使用Oasis亲水亲油平衡（HLB）柱提取样品来确定上覆水中NOR和SMX的背景浓度。 首先将表面沉积物中的NOR和SMX背景浓度的样品引入乙腈和柠檬酸缓冲液的混合物中，然后引入强阴离子交换柱（SAX）和HLB柱。 通过配备电喷雾电离源的快速分离液相色谱串联质谱仪（RRLCeMS / MS）分析处理过的水和沉积物样品（Zhou等，2012）。 NOR和SMX的背景浓度显示在表1中。

通过固相萃取（SPE）技术测定沉积物中抗生素的浓度（Moreno-Bondi等，2009）。 样品全部通过高效液相色谱（使用Agilent 1260的HPLC）进行分析。仪器由自动注射器，四元泵，柱恒温器和二极管阵列紫外（UV）检测器组成。HPLC在37°C下进行，样品注射量为15 mL，流速为1 mL / min。紫外检测器设置为280纳米。 流动相由17％甲醇和83％0.01M甲酸（天津科梅尔）组成。沉积物中SPE的NOR回收率为61.8plusmn;25.9％，而SMX的NOR回收率为69.5plusmn;12.0％。 NOR和SMX的检测限为微克级，测量精度符合本研究的要求。

图1.实验设备

根据水体和废水监测分析方法，检测上覆水体的理化特征，包括总氮（TN），总磷（TP），叶绿素a，总有机碳（TOC）

仪（SALD-2201，Shimadzu）测试颗粒的直径。 当悬浮固体在505°C下点燃5 h和SS。 根据中国的国家标准（Xi和Sun，2010）方法测量TN和SS。总磷用总磷-钼酸铵分光光度法测定。将水中的叶绿素过滤到滤膜上，并用热乙醇法测定（Feng et al。，2012）。 使用TOC分析仪（TOCeVCPH，Shimadzu）测试TOC。

实验还评估了沉积物的物理化

学特征，包括总氮（TN），阳离子交换容量（CEC），颗粒直径（D50％），有机质（OM

）含量和Bru-nereremmeteTeller（BET）。 使用碱性过硫酸钾消化紫外分光光度法检测TN。 CEC根据典型的土壤农业化学分析技术进行了分析（Bao，2000）。 使用激光衍射粒度分析（张等人，2001）时，OM由灼烧损失（LOI，％）确定。基于BET法使用Autosorb-iQ-Mp测量样品的表面积。

• 1. 数据处理

分配系数Kd和有机碳分配系数Koc可以用来测量每种化合物在水和沉积物中的吸附能力（Tolls，2001）。 通过使用以下等式计算Kd和Koc：

其中CS（mg / kg）和CW（mg / L）分别代表0e8 cm层和上覆水沉积物中的抗生素浓度，分别在再悬浮实验结束后; OM（％）为沉积物中有机质含量。

水体系中抗生素分布比例的计算方法如下。

水中残留的抗生素：

其中Aw是与系统中总抗生素质量相关的残留抗生素质量的百分比; Cw是水中残留抗生素的浓度（mg / L）; C0是上覆水中抗生素的实际初始浓度（mg / L）; V代表上覆水的体积，实验中为1L。

吸附于沉积物的抗生素：

其中As是沉积物中与抗生素总量相关的抗生素质量; Cis是i层沉积物中的抗生素浓度（mg / kg）; Gi1是干燥前i层的沉积物质量（g）; M是加入岩心的每种抗生素的总质量，Wi是第i层沉积物中的含水量（％）; Gi2是干燥后i层的沉积物质量（g）。

表1.上覆水和表层沉积物中NOR和SMX的背景浓度

表2. 上覆水中A点和B点的理化性质

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