催化氧化过程中磺胺甲嘧啶降解产生的副产物测定和毒性评价外文翻译资料

 2022-08-04 02:08

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催化氧化过程中磺胺甲嘧啶降解产生的副产物测定和毒性评价

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化学圈

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主要部分 图形摘要

  • 在SC-HNO3 催化剂的催化作用下，

SMZ被有效降解。

  • 催化氧化法降解SMZ的毒性降低。
  • 提出降解SMZ的可能途径。

文章信息

文章历史:

2019年1月6日收到

2019年3月17日收到修改后的表格

2019年3月18日接受

2019年3月20日在线获取编辑：大卫.沃兹

关键词:

磺胺甲嘧啶降解

毒 性 斑马鱼

微生物降解呼吸仪

摘要

磺胺甲嘧啶（Sulfamethazine,SMZ），是一种磺胺类抗生素，广泛存在于环境中，对人类健康构成潜在威胁。本研究对污泥碳(SC)催化剂进行了改性，并将其应用于催化氧化过程中对SMZ的降解。根据GC-MS的数据研究了降解产物和可能的降解途径。利用斑马鱼和微生物降解呼吸仪催化氧化降解SMZ的毒性进行了测试。结果表明，硝酸(SC-HNO3)改性SC具有很高的催化效率，480 min后SMZ转化效率达到92.2 %，总有机碳(TOC)去除效率达到75.2 %。在SMZ降解过程中，GC-MS检测出10种降解产物和两种可能的降解途径。在斑马鱼的毒性试验中，直到受精后120小时(hpf)才观察到明显的畸形。但进一步分析表明，与正常营养液组相比，SMZ液孵育的斑马鱼死亡率较高，孵化率较低，自发活动较慢，体长较短，而处理后的水对斑马鱼的毒性作用较低。微生物降解呼吸仪的毒性实验表明，SMZ溶液的吸氧量较低，说明SMZ溶液药物化合物有较高的毒性和抑制作用。

* 提交人. 南京工业大学环境科学与环境工程学院,南京, 211800, 中国。

** 相应的作者. 南京工业大学环境科学和环境工程学院, 南京, 211800, 中国。

电子邮箱: yuyang19880421@yeah.net (Y. Yu), y.zhang@njtech.edu.cn (Y. Zhang).

1 对这项工作同样有贡献。

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2019.03.125 0045-6535/copy; 2019 爱思唯尔有限公司版权所有。

这项研究为SMZ的降解提供了一种低成本、高催化效率的催化剂，并对处理水的生态毒性有了更深入的认识。

copy; 2019 爱思唯尔有限公司版权所有.

  1. 导言

抗生素进入环境引起了新的水质问题，危害人类健康 （Padedda et al., 2017; Peng et al., 2015）。磺胺类药物（SAs）， 是一种合成型抗菌药物, 引起了越来越多人的关注（Wen et al., 2018），并广泛应用于畜牧业和水产养殖业，可在环境中长期存在（Carstens et al., 2013）。事实上，磺胺类药物在固体、医疗废水、地表水和地下水中广泛存在（Grimmett, 2015）。磺胺甲嘧啶(SMZ)作为一种磺胺类抗生素，具有血液毒性和致癌性，即使浓度低，也会对健康构成潜在威胁（Bai et al., 2018）。然而，传统的废水处理技术，包括物理吸附、化学反应和生物降解，只能去除废水中部分的抗生素（20 % - 90 %）（Grimmett, 2013; Zhou et al., 2018）。因此，有效去除废水中的SMZ具有重要意义。

近年来,属于废水处理技术的高级氧化法（AOPs）因其去除污染物的高效性而得到发展和关注（Chen et al., 2016; Li et al., 2016, 2017; Xu et al., 2017）。在AOPs技术中，催化湿式过氧化氢氧化 （CWPO）由于在较宽pH范围内具有高效率和较低的H2O2消耗而得到广泛应用（Li et al., 2018a; Lin et al., 2018; Ma et al., 2017; Yang et al., 2017）。然而，该工艺的应用受到催化剂成本的限制。SC是一种价廉易得的材料（Yu et al., 2015, 2016; Gu et al., 2017; Wang et al., 2017; Yuan and Dai, 2017）。 此外，据报道，热解过程后的SC高含铁量高（Czechowska-Kosacka et al., 2015; Daorattanachai et al., 2018; Li et al., 2015）。 因为表面改性SC催化剂具有许多表面官能团，所以可作为CWPO反应的有效催化剂（Yu et al., 2016）。

利用斑马鱼和微生物降解呼吸仪对催化氧化法降解SMZ的毒性演化进行了检测。斑马鱼作为代表性模型动物，被用作测试水的毒性和生态毒理学影响（Ali et al., 2011; Chen et al., 2014; De Felice et al., 2012; Zhao et al., 2018）。斑马鱼具有许多优点，例如生长期短、繁殖能力强，在生理和形态上与人类有显著的同源性（Qiang et al., 2016; Zhang et al., 2012, 2013; Baraban et al., 2013; Bruni et al., 2016; Galus et al., 2004; Wu et al., 2014）。通过形态学观察和测量死亡率、孵化率、自发运动、心跳率和体长等参数，可以获得重要的机械毒性信息（Chen et al., 2014; Li et al., 2018b）。

呼吸测定法具有简单、灵敏、易用、在线、廉价等特点，工作原理是基于生物活动期间活性污泥的耗氧量（De Garcia et al., 2014）。因此，微生物降解呼吸测定法是生物废水处理厂最常用的毒性评估方法，也是最直接的评估化学品毒性影响的方法 (Kong et al.,1996; Strotmann and Eglsaer, 1995; Kelly et al., 2004; Tobajas

et al., 2016; Vasiliadou et al., 2018）。当废水含有有毒物质时，耗氧率降低（Amariei et al., 2017）。因此，可以采用吸氧量作为指标来观察毒性和抑制作用。

CWPO/SC降解过程中的机理和毒性演变尚不清楚。在本研究中，我们报道了不同表面改性SC催化剂和温度对SMZ降解过程的影响。通过GC-MS鉴定了SMZ和降解产物过程中可能的中间产物和途径。此外，我们还报道了用斑马鱼和微生物降解SMZ副产物的毒性。

  1. 材料和方法
    1. 材料和试剂

磺胺甲嘧啶（99 %）和草酸钾（100 g, AR）是从阿拉丁公司购买的。双氧水（30 %）和NaOH是从喜龙化工获得的。本实验所用HCl和HNO3均购自天津凯美尔化工有限公司。所有试剂均可使用，无需进一步纯化。用容量瓶1 L的去离子水溶解17.70 g草酸钾，制备草酸钾溶液（0.05 mol/L）。为了获得SMZ溶液（40 mg/L）,将托盘平衡秤称取40 mg SMZ溶于1 L去离子水中。为了测试毒性，收集降解反应后的水，用0.45 mm的膜过滤。

    1. 催化剂制备

本研究所使用的污泥来自中国大连的一个污水处理厂。在加热速率为3 ○C min-1和500 mL min min-1高纯氮气氛（99.999 wt%）下流动，污泥在105 ℃下干燥冷却至恒重，然后在600 ℃下碳化4 h。冷却至室温后得到SC。分别用两种酸对SC进行表面改性。将碳化SC浸入等体积的HCl（20.5 wt%）中24 h制备HCl-SC。同样地， 将碳化SC浸入等体积的HNO3（40.5 wt%）中24 h制备HNO3-SC。然后用去离子水洗涤HCl-SC和 HNO3-SC，直到洗涤水的pH达到6-7，并在室温下干燥。

    1. 实验设计
      1. 降解实验

在降解试验中，我们测试了不同表面改性SC催化剂和温度对SMZ降解过程的影响。在250 mL锥形瓶中进行反应，该锥形瓶中加入100 mL浓度为40 mg/L的SMZ溶液和0.001 g催化剂，并在恒温槽（THZ-82）中以约200 rpm的相等搅拌速度摇动塞子。采用SC，SC- HCl和SC-HNO3催化剂进行了不同表面改性SC催化剂的效果实验。不同的

105

温度由恒温槽控制。在建立吸附平衡后，向溶液中添加过氧化氢（5 mmol L-1）。用0.45 mu;m滤膜过滤，每20 min取样一次。用UV-1900PC紫外分光光度计（AOE仪器，上海，中国）测得的扫描曲线显示，SMZ溶液的最大吸收波长为262 nm。将SMZ溶液稀释至10 mg/L、20 mg/L、30 mg/L和40 mg/L，测定溶液在262 nm处的吸光度，建立标准曲线。总有机碳（TOC）用TOC-LCPH法(岛津,日本)测定。采用硫酸钛法分析H2O2的浓度，吸收波长为400 nm。

      1. 降解机理分析

利用拉曼光谱分析了SC催化剂表征。用BrukerSen-terra R200L 在532 nm激发激光下获得了催化剂的拉曼光谱，光谱分辨率为2 cm-1。利用GC-MS技术确定了SMZ及其降解产物过程中可能的中间产物和途径。GC-MS分析使用安捷伦7890A型气象色谱仪（GC），配备5975C型质量选择性检测器和毛细管柱（HP-5ms，30 m times; 0.25 mm times; 0.25 mu;m，安捷伦 Jamp;W GC柱）。初始温度为40 ℃，保持5 min，然后增加10 ℃ min-1至200 ℃，保持10 min。

      1. 斑马鱼的水毒性分析

从南京YSY生物技术公司购买了90个斑马鱼胚胎。分别用营养液、SMZ溶液和处理后的溶液在12孔细胞培养基(康宁公司，美国制造)中培养。营养液中含有2mM CaCl2·2H2O，0.5mM

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