铁碳原电池强化厌氧/缺氧/好氧过程 （Fe/C-A2O）用于高氮磷低碳废水处理外文翻译资料

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铁碳原电池强化厌氧/缺氧/好氧过程

（Fe/C-A2O）用于高氮磷低碳废水处理

摘要：本文研究了一种新型铁碳原电池强化厌氧/缺氧/好氧工艺（Fe/C-A2O）处理高氮低磷低碳污水。在Fe/C原电池反应的介导下，将成本效益高的铁屑（ISs）作为Fe（0）源回收，进行有效的Fe（0）氧化自养脱氮除磷。以实际高氮磷低碳污水为目标废水，研究了Fe/C-A2O工艺的性能、影响因素、Fe/C原电池反应的贡献、微生物特性、强化机理及应用前景。 Fe/C-A2O工艺对TN和TP的去除率分别为92.0plusmn;1.3%和97.2plusmn;0.9%，去除负荷分别为0.176plusmn;0.002kg-TN/（m3·d）和0.017plusmn;0.002kg-TP/（m3·d）。最佳水力停留时间为12h，溶解氧为4.0～4.5mg/L，回流比为4:1，无需污泥回流。铁/碳原电池反应支持的自养脱氮和除磷对总氮和总磷的去除率分别为63.1%和75.3%。微生物特征表明，自养反硝化菌（如硫杆菌）、AOB（如亚硝基单胞菌）、NOB（如硝化螺旋菌）和异养反硝化菌（如菌胶团）占优势。 机理分析表明，Fe/C原电池通过提高Fe² /H₂支持的自养反硝化来强化脱氮；通过引入Fe³ 基PO₃^4-沉淀强化脱磷，通过反硝化作用增强聚磷生物反硝化磷的积累。基于效率和成本评估，基于ISs的Fe/CA2O工艺作为传统A2O工艺的升级策略，在高氮磷低碳污水深度处理中显示出巨大的应用潜力。

1. 介绍

活性污泥法已广泛应用于废水生物处理（Zhang et al.，2017；Li et al.，2017）。 在污水处理工艺中，A2O工艺是最常见的传统污水处理工艺之一，它成功地将硝化/反硝化与除磷相结合（Ji et al.，2019；Yan et al.，2016；Zhang et al.，2017）。 它是中国各污水处理厂的主要工艺之一，可用于生活污水处理（Yan et al.，2016）、工业废水处理（Jiang et al.，2019、2020）、二级废水处理(Ji et al., 2019)、三级废水处理（Ji et al.，2019）、中水回用（Cecconet al.，2019；Hu et al.，2013）等(Gao et al., 2019; Gui et al., 2019)。

然而，近年来随着人们生活方式和生活水平的不断变化，生活污水中的氨氮和磷含量不断增加 (Gong et al., 2019; Xie et al., 2020). 这种增加使得生活污水中的有机碳在脱氮除磷中越来越少。据研究，当BOD5/TN比值低于2.47时，HD过程将受到明显抑制(Deng et al., 2016b; Sun et al., 2010). 由于生活污水中的BOD5通常是COD的2/5~3/5 (Ji et al., 2019), 当COD/TN（C/N）低于4.12时，生活污水的反硝化作用受到抑制。Eilersen等人（1995）计算出脱氮所需的最小C/N比为3.5–4.5，并提出在C/N比为6–11时可实现有效脱氮。Sun等人（2010）定义了C/N比低于8.0时的低碳生活污水。低C/N比对反硝化的影响也会降低反硝化聚磷酸盐的积累 (Sardans et al., 2012; Zhang and Chen, 2014)。

为了实现低C/N比废水的深度处理，外加碳源如甲醇、乙醇、乙酸盐等被认为是保证高效脱氮的有效途径，但它们往往会造成有机残渣和添加剂的浪费 (Mohseni-Bandpi et al., 2013; Rodziewicz et al., 2019; Xu et al., 2018a)。 ADB工艺使用无机物作为电子供体，并使用无机碳（重碳酸盐或二氧化碳）作为碳源，并且已经开发了AD工艺，例如H2-AD（Karanasios et al.，2010）、S/S₂O₃^2-AD（Mohseni-Bandpi et al.，2013；Wang et al.，2019a）和Fe² -AD（Kiskira et al.，2017）。 然而，H₂-AD和S/S₂O₃^2-AD不能增强TP去除。Fe² -AD具有去除TP的潜力（Deng等人，2017年），但Fe² -化合物的购买价格相当高 (Zhu and Getting, 2012; Hu et al., 2019)。

或者，研究表明，溶液中的ZVI/Fe（0）的腐蚀（式（1））可以生成H₂和Fe² ，从而形成H₂-AD（式（2））和Fe² -AD（式（3）） (Liu et al., 2018a; Till et al., 1998; Li et al., 2015)。在此基础上，开发了Fe（0）-AD工艺。Fe（0）-AD是一种创新技术，具有低成本、无安全风险、无二次污染（Ji et al.，2015；Liu et al.，2018a）以及铁屑（ISs）回收潜力等实际效益。 此外，Fe（0）-AD过程中可能产生Fe³ ，这有助于磷沉淀形成FePO₄·2H₂O（Deng et al.，2017；Hu et al.，2019）。因此，Fe（0）-AD在低C/N比污水的深度脱氮除磷中具有潜在的应用前景。 但Fe（0）在水中的腐蚀速率极低，直接导致Fe（0）-AD的反硝化速率较低(Liu et al., 2018b; Till et al., 1998)。此外，采用上述AD工艺对污水处理厂二级出水进行深度处理，还需要修建额外的处理构筑物。 其成本通常明显高于基于污水处理厂所采用工艺的技术改造。

Fe(0) 2H₂O→H₂/2[H] Fe² 2OH^- (1)

H₂/2[H] 0.35NO₃^- 0.35H 0.053CO₂→0.17N₂ 1.1H₂O (2)

5.0Fe² NO₃^- 0.12CO₂ 1.3H 0.024NH₄→0.36Fe(OH)₃ 0.50N₂ 0.024C₅H₇O₂N 0.11OH^- (3)

以往的研究证实，ZVI与PAC在溶液中接触可以形成原电池，产生氢[H]/H2和Fe2 ，这也被定义为Fe/C微电解 (Deng et al., 2016a; OBrien, 1964)。 在Fe/C原电池反应中，式（1）所示的氧化反应和还原反应分别在Fe（0）-阳极（Fe→Fe² 2e^-，E0（Fe² /Fe）=minus;0.44 V）和碳阴极（2H 2e^-→2[H]→H₂，E0（H /H2）=0.00 V）上进行。因此，在我们以前的研究中，它被用于促进铁的腐蚀，以提高[H]/H₂和Fe² 的产量(Deng et al., 2017; Deng et al., 2016a).。随着Fe/C原电池反应的加强，机械加工厂的生产废料ISs虽然活性较低，但仍可作为Fe（0）的来源(Deng et al., 2016a; Xie et al., 2016)。结果表明，Fe/C电偶反应和Mn、Ni等催化剂的加入使ISs的腐蚀速率提高了近两个数量级 (Deng et al., 2017; Deng et al., 2016a)。

在A2O工艺中，脱氮可以通过两个独立的过程来实现，即好氧硝化和缺氧/厌氧反硝化。除磷是通过好氧聚磷和反硝化聚磷来实现的(Sun et al., 2010; Wang et al., 2019b)。在低C/N比生活污水处理中，反硝化和反硝化聚磷酸盐的积累均受到抑制 (Sun et al., 2010)。 因此，随着生活污水中氮、磷浓度的不断升高，迫切需要改进A2O工艺以满足低C/N污水处理的需要。

本研究成功建立了Fe/C原电池强化A2O工艺（Fe/CA2O）并连续运行，用于处理高氮磷低碳污水: 1) 对其脱氮除磷性能进行了研究; 2) 探讨了影响Fe/C-A2O工艺的因素; 3) 揭示了系统的微生物特性; 4) 研究了A2O过程中Fe/C原电池反应的增强机理。 评价了Fe/C-A2O工艺在高氮磷低碳污水处理中的应用潜力。

2. 材料和方法

2.1. Fe/C基生物载体（Fe/C-BC）及Fe/C-A2O工艺

Fe/C-BC是Fe/C-A2O工艺中的生物载体，也是ADBs的原位电子供体（H₂/Fe² ）供体和磷固定化的Fe³ 供体。 以ISs（94.3plusmn;3.6%，50-200目）、PAC（200目）为主要原料研制而成。使用的ISs和PAC以及制备的Fe/C-BC如补充材料中的图S1所示。 Fe/C-BC的配方及原材料的采购价格见补充资料表S1。 介绍了Fe/C-BC的制备工艺 (Deng et al., 2019). Fe/C-BC粒径5–10 mm，BET比表面积69.3plusmn;1.9 m2/g，孔隙率54.3plusmn;2.8%，体积密度1.21plusmn;0.28 g/cm3，承压2.3plusmn;0.2 MPa，与石英砂、沸石和陶瓷等传统载体相当（补充材料中的表S2）。在使用过程中，将Fe/C-BC封装在直径为5cm的聚丙烯球形笼（中国利恒环境科技有限公司）中，以减少颗粒在运输和停放过程中的碰撞和摩擦造成的磨损，简化反应器的填充和排空（图1）。

A2O工艺的反硝化主要在缺氧和厌氧池中进行，在低C/N比废水处理过程中，往往会出现有机碳缺乏的现象 (Sun et al., 2010; Wang, J. et al., 2019)。同时，反硝化聚磷菌对磷的去除也会受到抑制 (Ma et al., 2005; Rey-Martiacute;nez et al., 2019)。在Fe/C-A2O工艺中，厌氧池采用Fe/C-BC，缺氧和好氧池采用聚氨酯海绵（中国骏峰海绵有限公司），方形尺寸为2cm，真密度为25g/cm3，高孔隙率为80–90%（图1）。 聚氨酯海绵有利于微生物的附着和

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