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利用部分硝化、反硝化-厌氧氨氧化法对水资源回收设施进行脱氮

罗伯特·夏普 温德尔 丹尼斯·戴利 约书亚 安东尼 格雷戈

摘要：废水脱氮是一种能源和化学重要过程，在世界各地越来越普遍。为了解决废水生物脱氮的成本和复杂性问题，开发了一种通过部分硝化、反硝化和厌氧氨氧化(PANDA)实现下一代脱氮的替代方法。PANDA工艺依赖于通过好氧氨(AerAOB)和亚硝酸盐氧化菌(NOB)将50%的进水氨负荷转化为硝酸盐。硝酸盐被还原为亚硝酸盐(反硝化)，然后用异养反硝化菌和厌氧氨氧化生物量(AnAOB)去除氨和亚硝酸盐。试验结果表明，在0.2 ~ 0.25 kg N/m³的氮负荷条件下，可以达到80%的除氨效果。在氨氮初始浓度为25 mg N/L的主流工艺中进行的试验表明，总无机氮的去除率可达到90%，最终取决于曝气时间、补加碳量、水力停留时间和硝酸盐浓度。结果表明，在不同的环境和操作条件下，PANDA系统具有固有的弹性。这可能是由于AerAOB、NOB、异养反硝化菌和AnAOB协同作用的结果。因此，利用基于PANDA的处理工艺，可以使水资源回收设施(WRRFs)在不需要抑制NOB和复杂的操作控制的情况下，在侧流和主流工艺中实现更可持续和更经济的脱氮。

关键词:部分脱硝 厌氧氨氧化 脱氨 PANDA

1.简介

废水排放中的氮会导致水体富营养化和危险的藻类繁殖，从而对水质、公众和生态健康产生不利影响。限制含氮废水的排放一直是世界各国环境法规关注的焦点。这一重点导致许多水资源回收设施(WRRFs)满足日益严格的养分排放限制。严格的养分排放限制要求水资源回收设施(WRRFs)在主流和支流过程中采用日益资源密集和复杂的生物养分去除(BNR)过程。下一代营养物(NGN)去除技术，如除氨，旨在减少资源需求，同时仍允许公用事业达到污水营养物限度。通过脱氨来进行NGN需要通过持续抑制亚硝酸盐氧化菌(NOB)和选择性富集好氧和厌氧氨氧化菌(AerAOB和AnAOB)来稳定可靠地生产亚硝酸盐。

AerAOB和AnAOB在主流系统和侧流系统中的选择性保留可以利用固定膜介质、生物增强和固体保留时间(SRT)解耦装置(如高速沉降器、水力旋流器或微网)来实现。为了实现NOB抑制，侧流系统的过程控制需要控制多个参数，包括自由氨(FA)浓度、自由亚硝酸(FNA)浓度、温度、pH值、溶解氧(DO)和污泥年龄。利用这些技术，自本世纪初以来，世界各地的WRRFs已经安装了100多个全尺寸的侧流除氨系统。与此相反，主流的去氨化反应到目前为止还没有在全面的WRRFs中得到广泛的实施，这主要是因为在主流过程中对NOBs的全面抑制是难以持续实现的。近年来的研究表明，将生物脱氮工艺与生物脱氮工艺相结合可以有效地去除消化液中的氮，从而减少对NOB的完全抑制，简化操作。Liu等人的一项研究表明，AOB、anammox细菌和负责亚硝酸盐/硝酸盐依赖性厌氧甲烷氧化(N-DAMO)的细菌可以在生物膜中生长和维持，并且在脱氮过程中都发挥了重要作用。Wu等人证明，通过部分硝化、完全氨氧化(comammox)和厌氧氨氧化(anammox)的协同作用，可以实现二酯中氨的有效去除。大多数下一代脱氮研究集中在处理富氨(600-2500 mg/l NH₃)废水。然而，如果要在全面的WRRFs中充分和持续地实现NGN的效益，就需要制定操作策略，为主流过程中可持续和有效的脱氨(亚硝酸盐和氨)创造有利条件。

为了代替抑制NOB来刺激亚硝酸盐的生产，另一种方法是利用部分硝化、反硝化和厌氧氨氧化(PANDA)。在PANDA概念中，50%的进水氨负荷通过标准硝化作用转化为硝酸盐。硝酸盐被还原为亚硝酸盐(反硝化作用)。同时去除氨和亚硝酸盐的异养反硝化细菌和AnAOB的组合，然后可以发生。与传统的硝化/反硝化工艺相比，通过PANDA脱氮可以使曝气减少50%，补充碳减少80%。与传统除氨过程，PANDA过程不需要完全抑制NOB活性，因此可以绕过在主流城市污水处理中实施除氨的主要障碍之一。在PANDA过程研究中，使用的碳源是甘油，因为它是一种相对便宜和安全的补充碳源，COD含量高(1,000,000 mg/l)，由生物乙醇生产过程中产生的废弃甘油产生。甘油驱动脱硝在一个全面的BNR过程(NO3 NO2)中被发现，在2012年首次发现，并在2014年建模。最近的研究表明，乙醇、甲醇和乙酸等纯碳源可以有效地促进脱硝。

本文介绍了一个中试规模的侧流PANDA示范和主流实验室规模的SBR PANDA测试的结果。这里提出的工作的主要目标包括：

1)证明新的PANDA工艺可以在主流和侧流配置下实现一致的全氮去除;

2)建立程序和操作条件，加强熊猫过程中AnAOB的选择和保留;和

3)量化多个脱氮途径在通过PANDA概念实现脱氮中的相对贡献。

图1所示：部分硝化、脱硝、厌氧氨氧化工艺(PANDA)

2.方法

2.1侧流PANDA试点进程

侧流PANDA试验过程是在第26届沃德WRRF上完成的。该工艺使用厌氧消化污泥脱水中心设施的离心机脱水操作进行了测试。该系统包括预平衡/预沉淀罐，一个6400升的完全混合反应器，配备了一个自动混合器和曝气格栅，然后是倾斜板沉降器。该先导系统作为序批式反应器(SBR)运行，具有自动的好氧和缺氧循环。好氧条件下为DO 0.1 mg/l，缺氧条件下为DO 0.1 mg/l。从脱水设备集中，在通过配备自动定时器的蠕动泵输送到SBR之前经过预沉淀和平衡。反应器中播种了来自WRRF现有的独立中央处理过程的生物质。反应器排出的污水用斜板沉降器澄清，沉降的固体颗粒每日循环进入主反应器。总水力保持时间/循环时间为48小时，这与WRRF的全尺寸分散集中处理(SCT)过程的水力保持时间(HRT)相似。曝气通过单级往复式空气压缩机(3马力，英格索兰，爱迪生)提供，并通过薄膜盘扩散器安装在反应堆的底部。目标体积氮负荷率为0.2 kg N/m3-d，代表第26区WRRF的全负荷。在有氧阶段，溶解氧水平保持在1.0至2.5 mg/l之间，在研究期间，溶解氧水平在2至24小时内变化。在好氧阶段结束时，反应器被允许过渡到缺氧状态(DO b0.1 mg/l)，持续48小时。一旦系统取得了总无机氮(锡、NO₂的总和、NO₃和NH₄ )加载速率0.15公斤N / m³每天，有氧阶段持续24 h和甘油(10000毫克COD / l原液)添加在缺氧的开始阶段促进反硝化并获得化学需氧量氮比例为2.0。甘油作为异养菌群的碳源，可以在缺氧条件下将硝酸快速转化为亚硝酸盐，导致亚硝酸盐的积累，被厌氧氨氧化(AnAO)的生物质利用，形成氮气(N₂)。加入甘油后，系统在缺氧条件下反应(~24小时)。

2.1.1试点PANDA的采样和监测

为了了解PANDA过程中氮的命运，在试运行期间进行了多次剖面采样。中试反应器的氮(NO₃、NO₂和NH₄ )分布包括好氧循环收集的5个样品和缺氧循环收集的5个样品。我们还每天收集中试进水和出水样本，并对所有氮种类、化学需氧量(COD)、总悬浮固体(TSS)和挥发性悬浮固体(VSS)进行分析。

通过rotamete监测系统的气流。总悬浮固体(TSS)和溶解氧 (使用Insite Model 2000过程分析仪(Insite;韦恩,NJ)。。用标准方法分析了进水和出水的氮种类(氨、硝酸盐、亚硝酸盐)、正磷酸盐、总悬浮固体和挥发性悬浮固体以及化学需氧量。利用Wett和Khunjar等人描述的生物活性测定法以及补充资料中描述的分子表征技术对厌氧氨氧化生物量(AnAOB)富集程度进行了评估。用在线气体分析仪与气体过滤器，如Khunjar等人所述，这两种分析仪都是使用零空气和标准气体混合。计算氮释放的N₂O或NO的质量。

2.2主流实验室规模的PANDA反应堆

主流的实验规模研究采用了两个并行的全自动SBR系统。每个SBR系统包括:

1) 10升SBR玻璃转轮烧瓶(Bellco公司);

2)加热的磁性搅拌板，搅拌反应器内容物，保持反应器温度在22℃;

3)定时器(Chrontol)和定时器主动泵和阀门来控制主要的流出物、甘油添加量和曝气顺序。

通过扩散空气维持硝化所需的好氧条件(D.O. N₂0 mg/l)，根据需要应用CO₂/N₂气体来维持缺氧和厌氧条件，以维持DO b0.1 mg/l。甘油加药是通过一个装有定时器的注射泵自动完成的。在每个SBR中使用自动pH探针维持最佳pH值为7.5 ,OMEGA可调节0.2 N NaOH的添加量。生物质从系统中被周期性地浪费，以保持SRT在30天内，这足够保留AnAOB，而不需要安装专门的保留装置。用第26个PANDA试点获得的生物量播种SBRs。如图SI-1所示，在SBR循环中，SBRs采用逐步进料方式，通过一次出水添加氨，在两个不同的时间进行操作。SBRs的总工作容量为4升，在一个12小时的SBR循环中，总共添加了3升的初级污水。

SBRs测试持续了8个月，为了确保在每个SBR循环中总氨负荷的增加是一致的，一级出水反应器养料中的氨水平增加了少量的脱水浓缩物，以达到一致的初始氨浓度25 mg/l。最初的三个月用于适应所有生物量种群，并实现稳定的性能。在启动和测试过程中优化的过程控制包括:每个主要流出料的氨负荷分布、曝气时间和甘油剂量。

2.2.1主流PANDA 、SBRs的采样和监测

在每个序列的开始和结束时，对主流PANDA SBRs进行COD和氮形态的采样，以了解整个过程中各种氮物种的命运和动态。收集进水和出水样本，并对所有氮种类、COD、TSS和VSS进行分析。溶解氧和pH值按上述方法持续监测和控制。用标准重量法分析了锡的种类(氨、硝酸盐、亚硝酸盐)、正磷酸盐、化学需氧量、悬浮物(总量和挥发性)。AnAOB的富集程度是通过活性试验来监测的，试验采用的是试验系统所描述的协议。

3.结果和讨论

3.1侧流PANDA试验脱氮是多种工艺和途径的结果

侧流PANDA试验中的氮是由部分硝化、反硝化和反硝化、厌氧氨氧化和氮氧化物排放共同作用的结果。侧流式熊猫法除氨和除锡的效率在整个试验过程中各不相同，除锡量从25%到90%不等(图2)。除锡效率低通常与集中流动中断和集中质量差有关(例如高固相、多聚物、低氨水平)。

图2所示；侧线PANDA除锡除氨,零清除期表示由于植物脱水操作的限制而停止集中进料的情况。

过高的TSS浓度和/或过量的脱水聚合物已被证明会对AerAOB和AnAOB产生负面影响。在中试过程中，PANDA工艺的平均除锡效率为57plusmn;22%。图SI-2显示了PANDA试运转期间氨、硝酸盐和亚硝酸盐的时间序列，在 0.2 kg的稳定装锡量下，在COD/NO₃-N比例为2:1的情况下，甘油添加量一致，平均去锡量为64plusmn;13%。这种锡去除效率的提高是由于甘油驱动的硝酸盐反硝化作用(反硝化作用)，这有助于增亚硝酸盐供应。值得注意的是，在这个PANDA试点中实现的除锡范围在第26区WRRF全面SCT过程中观察到的范围内。在PANDA试验系统中，如果进一步优化中心流程和质量，以及在主厂房中添加化学添加剂，可以实现更好的脱氮效果，从而将低碱度、高TSS和高聚物结转到脱水中心的时间最小化。

在缺氧和好氧条件下，侧流PANDA试验的除锡过程贯穿整个SBR循环。图SI-3显示了一个好氧/缺氧循环中氨和硝酸盐/亚硝酸盐(NOx)的分布。利用锡剖面取样和氮氧化物排放测试的数据来阐明系统在每天0.2 kg N/m₃ ，加载氮的相对运行。氮分析结果如图3所示，结果表明，40%的去锡发生在缺氧阶段，24%的去锡发生在好氧阶段。氮氧化物排放造成的锡损失约占SBR循环中锡去除量的2%。这些结果表明，PANDA试点的NOx排放低于常规侧流除氨过程的排放范围(0.4 - 0.6%)，但在主流常规硝化/反硝化过程和部分硝化侧流过程的排放范围内。与其他实验室研究结果类似，这些结果表明，有效的脱氮可以通过联合脱氮途径实现，同时仍可获得显著的成本和能源节约。

图3所示：氮通过侧流PANDA循环

在本研究中，假设同时发生的硝化/反硝化和厌氧氨氧化是导致好氧阶段脱氮的原因。反应堆的完全混合性质使得精确定义正在发生的过程变得困难。然而，值得注意的是，在好氧阶段(约21%的载锡量)，亚硝酸盐的产生程度很高。这种方式下亚硝酸盐的稳定生产可能是采用曝气控制策略和NOB的游离氨抑制相结合的结果。NOB抑制所导致的高水平的亚硝酸盐积累，再加上集中的低DO条件下的氨有效性，可能为AnAOB活性的发生提供了合适的条件。利用内生碳进行的反硝化作用也不应被认为是好氧期低DO期碳的汇。

一旦在缺氧阶段开始添加甘油，系统中的除锡效率比不添加甘油的时期提高了12%。这一结果表明，PANDA试验中的去锡可能是多种生物过程共同作用的结果，包括硝化、反硝化、和厌氧氨氧化。硝化和反硝化可能是利用易降解的碳，在中心、内源衍生的碳和外源添加的甘油，而厌氧氨氧化则发生在碳含量足够低的时候。对PANDA试点生物量的定期分子分析显示，AnAOB的稳定富集如图4所示(使用qPCR检测的信息见表SI-1)。AnAOB在细菌生物量中所占的比例从系统启动时的b 0.1%增加到试点示范结束时的N 1%。AerAOB占细菌总数的4 - 8%。这些结果证实了试点的表现结果，即随着研究的进展，

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