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关于基于受体的源解析研究微粒和其在中国的挑战的回顾
张燕君，蔡静，王淑晓，何克蓓，郑梅
要点：1、总结中国化学物种形成，来源，源成分谱的空间分布
2、在南方，第二污染源和交通污染源的贡献高于煤和粉尘
3、中国提出未来对污染源研究的需求
关键词：PM2.5、源解析，受体模型（模式），回顾，源成分谱，回顾，中国
摘要：作为控制阴霾的关键,大气细颗粒物空气动力学直径小于2.5mu;m(或PM2.5)是中国最近十分关注的。这与快速城市化密切相关,工业化和经济发展,尤其是在中国东部。很好地理解它的来源需要有效的减轻污染。受体模型是在中国用于源解析的一个主要方法。本文研究的主要目标是理解导致中国细颗粒物来源和在这一领域面临的关键。细颗粒物浓度的空间分布、化学成分和主要来源在中国北部和南部进行了总结。基于来自31个城市的化学物种形成结果和来自21个城市源解析结果,发现辅助源文档和交通排放有更高的贡献在华南煤炭燃烧的比例,灰尘和生物质燃烧在华北总PM2.5更高。建立在中国的源成分谱从44个城市和地区也概括为是对未来源解析研究的参考。对未来的研究也提供了建议，包括源解析结果,评价方法集成多个源的解析方法,标准化协议的必要性和为PMF时解决源解析的发展工具。
内容
1.介绍. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. 3
2.中国使用受体模型的源解析结果. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . 4
2.1.中国细颗粒物的化学成分. . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 4
2.2.PM2.5 的来源. . . . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9
3.当前的问题和今后的研究需要 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
3.1.源解析结果的评价. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 13
3.1.1.受体模型应用之前. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . 13
3.1.2.受体模型应用期间. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14
3.1.3.受体模型应用之后 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . 16
3.2.建立本地源成分谱的必要. . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .17
3.2.1.中国PM2.5 源成分谱的当前状态 . . . . . . . . . . . . .. . . . . . . . . . 17
3.2.2.建立源成分谱的方法 . .. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.3.新技术的发展需要. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20
3.3.1.多种技术的融合 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
3.3.2.微粒源解析的高时间分辨率 . . . . . . .. . . . . . . . . . . . . .. . . . . . 21
4.总结 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
致谢 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
参考文献 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
1.介绍
工业化快速发展和扩张,城市化和经济,中国已经在过去的几十年里经历了严重的空气污染问题。例如,2013年1月的一系列事件的影响，超过十个省市,中国中部和东部一百万平方公里面积,对气候变化和人类健康构成巨大威胁(杨等.,2014)。据估计,2013年1月可能导致690人过早死亡,45350个急性支气管炎和23720个哮喘病例有95%置信区间在北京地区和经济损失评估是超过2.5亿美元(高等.,2015 b)。最近的研究报告说,世界上超过5百万人遭受过早死亡由于室内和室外空气污染并且中国和印度占一半的死亡(布劳尔等.,2016;Forouzanfar等,2015)。
PM2.5强烈与低能见度和严重的空气污染有关。作为两个主要的混合物(直接从排放)和第二成分(大气中通过形成过程),包括离子、金属、有机物质和元素碳等等,PM2.5有复杂的来源。清楚地了解的主要来源是第一步建立空气污染控制策略。
理解源，排放清单,定位源方法(三维空气质量模型),和受体模型有三个主要的源解析技术,其中最早的是最广泛应用于在中国PM2.5源解析研究(郑等,2014)，受体模型主要类型包括化学质量平衡(CMB)受体模型,积极的矩阵分解(PMF),主成分分析(PCA)和UNMIX(多元受体模型)等等。更多源解析方法的细节应用在中国和源解析方法之间的比较可以在之前的研究中发现(张等,2015 b,郑等,2014)。许多基于受体的PM2.5源解析模型的研究在中国不同的城市不同的研究小组进行(崔等,2015;傅等,2015;傅等,2014;高等,2012;高等,2013;高等,2015;郭等,2009;郭等,2013;刘等,2014;秋等,2016;宋等,2007;孙等,2015;王等,2016 a,b,c,郑等,2005)。对PM2.5来源的综合评价在中国对更好了解细颗粒污染的空间分集和对决策者在特定领域发展有效的空气污染控制测量有很大的帮助。本文旨在通过合成来自出版文献的结果确定中国PM2.5来源和提出未来中国PM2.5源解析的研究方向。
2.中国使用受体模型的源解析结果.
2.1.中国细颗粒物的化学成分
PM2.5在中国的研究始于20世纪末期,在最近的十年它已经越来越特别。有一些研究关注中国审查PM2.5的特点。比如,在1980 - 1993年期间张和弗里德兰德总结中国细颗粒物元素组成(张和弗里德兰德,2000)。陈,姚在中国发布空气污染的概述,并提供一个详细的比较在北京,上海和珠江三角洲之间(陈,姚,2008)。1999 - 2007年期间杨等人说明在中国的16个地区PM2.5的组成(杨等,2011)。基于最近的出版物,本文总结了2005 - 2014年期间中国PM2.5的化学组成，如图1,2所示。1和2所示,提供一个更完整的遍布中国的PM2.5 特点的空间分布。只有测量覆盖四季的大部分成分包括在这总结。图1只包含四个化学成分包括有机质、元素碳,地壳材料、硝酸和硫酸的总和,和(SNA)铵在不同PM2.5浓度水平(如。,b30mu;g / m3,30 - 60mu;g / m3,60 - 90mu;g / m3,90 - 120mu;g / m3,N120mu;g / m3)。图2与图1的数据相似,但图二显示了更多的细节信息关于遍布中国硫酸,硝酸和铵PM2.5的相对贡献,除了只提供系统网络体系结构(SNA)的总和的城市。
从近期同行评议的出版物,图1总结了在2005 - 2014年期间，全中国PM2.5的化学成分,有28个城市和3背景城市(瓦里观,青海湖和尖峰岭。PM2.5的化学成分包括硫酸盐、硝酸盐、氨、有机物质、元素碳,地壳材料等。有机物被转换从有机碳的1.6倍(陈等,2010)。计算了地壳物质：(地壳物质)= 2.20(Al) 2.49(Si) 1.63(Ca) 1.42(Fe) 1.94(Ti)(姚等,2016)。
PM2.5的年平均浓度在上面的中国城市在13 - 152mu;g / m3,全国有十二倍的差异。如图1的颜色显示了在每个城市或研究地点的PM2.5浓度。如图1所示,在北部和西部地区城市有更高的年PM2.5浓度。相对较低的浓度通常发生在南部沿海区域和背景区域。地理上,中国可分为华北和华南的秦岭、淮河,位于面积104°15′E - 120°21′E和32°18′N-34°05′N(http://baike.baidu.com)。年平均浓度是122plusmn;42mu;g / m3,75plusmn;31mu;g / m3和23个plusmn;14mu;g / m3,华北、华南和背景网站,分别(见图3)。高水平的PM2.5浓度通常发生在中国北方的冬季供暖活动和气象(杨等,2011)。稳定天气条件下风速低、混合高度,和高相对湿度可以极大地增强污染水平(孙等,2015;徐等,2011)。最近的研究还表明,大气环流的变化(例如,削弱了北风和反演的发展异常低对流)可能成为另一个重要原因增加霾污染在中国北部(陈和王,2015;郭等,2011;林等,2013)。无机二次离子,即被他们的主要前体氧化的硫酸盐、硝酸盐和铵,是重要的化学组成PM2.5,占30% - -53%的平均质量在城市站点(图1)。背景区域如青海省的瓦里观,海南省的尖峰岭和青藏高原东北边缘的青海湖,硫酸、硝酸和铵的百分比降低到10%-19%。系统网络体系结构(SNA)的比例在中国北方为33%plusmn;13%，在南方是41%
图1所示。在中国PM2.5的主要化学成分。注意:每个派的标题代表了位置,年均PM2.5浓度,研究期间。线的颜色表示不同的PM2.5浓度范围,b30mu;g / m3,30 - 60mu;g / m3,60 - 90mu;g / m3,90 - 120mu;g / m3,N120mu;g / m3。参考不同的网站或城市如下,西宁(窦等,2016),银川(罗等,2015)、西安(王等,2015 b),邯郸(马等,2016),北京(刘等,2015),通辽市(沈等2006)、天津(田等,2016 b),哈尔滨(贾等,2014),东营(姚等,2016)、青岛(徐等,2015)、南京(陈等,2015)、苏州(陈等,2013),上海(赵等,2015 b)、宁波(徐等,2015)、杭州(陈等,2013)、武韩(张等 ,2015)、福州(吴等,2015)、厦门(吴等,2015),深圳(黄等,2014),海口(徐等,2015),尖峰岭(李等,2010),香港(黄等,2014 b),南沙(匡等,2015),万顷沙(付等,2015)、广州(崔等,2015)、佛山(谭等 ,2016)、重庆(杨等,2011)、成都(陶等,2014),乌鲁木齐(李等,2008),青海湖(赵等,2015),瓦里观(杨等,2015)。(为解释引用在这个图的颜色,读者可参考这篇文章的web版本。)
plusmn;10%，如图4所示。单个硫酸,硝酸,铵的平均比例在PM2.5质量中是15%plusmn;6%,10%plusmn;6%,8%plusmn;4%,在北部是20%plusmn;5%,11%plusmn;5%,10%plusmn;4%,在南方是(如图2和4)，不同排放部门和气象因素可能影响二级无机物种的分布。发现硫酸在PM2.5中的分数在南方比北方高出约5%。之前的研究也显示了类似的趋势,从现场测量和模型仿真(付等,2016;胡等,2016;张等,2012 c,朱等,2016)。尽管北方的PM2.5的(122plusmn;42mu;g / m3)比在南方(75plusmn;31mu;g / m3)平均浓度较高,硫污染仍然在中国南方存在问题(葛等,2014;刘等,2016 b,刘等,2016)。这可能归因于高硫含量的煤在中国南部,北部以0.51%比1.32%的南部和N3.5%重庆在中国南部(陆等,2010;张等,2010;张等,2012 b)。与第一次1999 - 2008时的测量相比(杨等,2011),在北方，硝酸的比例在2005 - 2014增加了。这一现象可能归因于中国北部增加了移动来源的贡献。在2005 - 2009年期间，中国北方来源于车辆来源的可吸入颗粒物排放随着增长率高的车辆数量增加(蔡和谢,2013)。偏见可能被比较介绍,因为它是基于在不同时期的不同的研究，不同方法,这可能影响结论的比较。物种形成网络,相同的采样和化学分析协议,将提供一个更好的城市之间的比较。尽管一些研究小组试图在中国建立PM2.5观测网络(程等 ,2012 b,瞿等,2009;鑫等,2015),一个全国性的网络标
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