溶胶凝胶法TiO2稀土掺杂的合成和表征：降解苯酚的光催化活性外文翻译资料

 2022-07-25 09:07

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溶胶凝胶法TiO2稀土掺杂的合成和表征：降解苯酚的光催化活性

摘 要

TiO2光催化活性的提高将会引导这项技术的更多的实际应用。我们工作是研究了溶胶凝胶法合成TiO2稀土掺杂对苯酚降解的影响，并且我们比较了与市场上催化剂的性能。光催化剂通过氮吸附来决定质构特性，紫外可见光漫反射光谱法，X射线衍射，扫描电子显微镜分散X射线光谱学和XPS(X射线光电子能谱)。主要阶段材料在500℃焙烧是锐钛矿型。来自于氨水中的氮用于溶胶-凝胶法合成了XPS分析。三价和四价的钛的比率会因为TiO2掺杂0.5％质量的铈。在800℃煅烧之后掺杂镧锐钛矿相是稳定的光催化剂，对于镨和钕混合可以获得锐钛矿-金红石阶段，而对于铈掺杂只在金红石阶段被发现。对苯酚的光催化氧化，最好的结果是获得了铈掺杂TiO2，这可能与铈三价和四价氧化还原循环有关。

关键词：合成;TiO2掺杂;溶胶凝胶法;稀土;表征。

1、介绍

商业发展的光催化过程，由于它的低成本和良好的性能, 从德固赛TiO2P25就已经被作为降解有机污染物的光催化剂的主要参考[1-4].然而,溶胶凝胶方法合成的TiO2被广泛用于设计催化剂，比P25有更好的性能[5-8]，和通过合成来改善结果,在合成加入不同的金属混合物铁、镍、铬、V,稀土,等等[9–15],在许多作者报告的工作中,添加TiO2的掺杂剂可以提高光催化活性是由于增加电子空穴对的形成，因此增加羟基自由基在TiO2表面形成的数量(OHbull;)。由于其突出氧化反应的活动这种高浓度的羟基自由基促进周围的有机分子氧化[16,17]。根据秦秀洪挺等人[18 19]，适量的稀土掺杂的改善光催化活性，以无掺杂光催化剂将作为一个参考。镧作为光催化剂的掺杂剂已成功用于水解离，然而关于镧如何提高活性的解释尚未完善[20]。镧被用于TiO2掺杂也可以提高光催化降解有机化合物的结果，并根据李等人的理论，掺杂造成的好处就像更好的有机化合物的吸附，较高的热稳定性的TiO2和增强空穴电子对的分离。氧化铈并不被视为光催化剂;然而,最近翟[22]报道使用氧化铈作为光催化剂在酸性黑染料的降解。众所周知在常规催化铈是作为一个氧气供应是因为其显著的氧化还原性质。与铈掺杂的介孔TiO2提高了TiO2的表面积和稳定的结构抑制间隙孔的崩溃和锐钛矿型向金红石型的转换，然而没有观察到催化活性的提高[24]。镧在上述情况下，当铈由溶胶-凝胶过程掺杂到TiO2和光催化降解有机化合物的测试,改善吸附能力和发现了电子空穴对的分离,提高光催化活性[25]。在相同工作中观察从紫外到可见吸收边缘地区由于铈掺杂也有助于显著提高TiO2光催化活性的三价铈被观测到了。根据谢和元，钕掺杂的TiO2也能提高光催化活性在可见光辐射下对苯酚降解[26]。苏等[27]报道,掺杂镨的TiO2光催化剂提高催化活性到不可见光的辐射范围。这项工作的目的是合成由溶胶凝胶法制备的TiO2和稀土掺杂TiO2(镧，铈，钕，镨),并研究其光催化活性酚降解解释基于化学和物理改性提高TiO2掺杂剂。

2.实验

2.1 TiO2的准备

TiO2是用溶胶凝胶法以钛酸四丁酯（奥德里奇）为前驱制备的。乙醇和水的混合物搅拌和维持70℃回流。氢氧化铵添加到混合物来调节pH到7。钛酸丁酯在大约三个小时内逐滴地加入到这个溶液中，维持搅拌回流在24h的周期时间内直到形成凝胶。凝胶在真空蒸发器里面70℃下烘干，随后放入120℃的炉子12h。样本在2℃/min的速率下分别在500℃和800℃下煅烧4h。无掺杂的光催化剂被确定为TiO2-SG。

2.2 TiO2掺杂稀土的准备（镧，铈，钕，镨）

稀土掺杂使用硝酸盐其中的元素。这些盐水解决方案都准备相关化学计量量为了获得0.5,0.3和0.1 wt %根据所需的样本组成。乙醇、水的混合物和稀土硝酸盐溶液在维持70℃下搅拌回流。足够的氢氧化铵添加到混合物中调节pH到7。钛酸丁酯逐滴地加入到溶液中在3h内，保持搅拌回流24h知道变成凝胶。然后把凝胶放于70℃的在真空下蒸发器蒸干，随后放置于120℃的炉子中。样本分别在500℃和800℃煅烧4h并以2℃/min来加热升温。通过这个过程我们必须知道所有的掺杂剂都被用于化学合成的氧化剂。

2.3比表面积和孔径

测定的比表面积和平均孔径通过在一个美国康塔仪器公司 Auto-sorb-3B装置。数据得到的氮吸附等温线。样本在测量之前在350℃下吸附2h，仪器测量数据变化要低于10％才有价值。仪器每个月都会进行标准的表面积的校准。

2.4 X射线衍射

SIEMENS-D500 X射线衍射计阳极铜Kalpha;辐射和石墨单色器在二次射线。强度数据测量的扫描在两小时从20°扫描到60°在一秒0.02°的每点测量时间内。晶体结构数据被使用文件JCPDS保存。

2.5紫外可见光谱

通过使用漫反射率技术,紫外可见光谱在瓦里安Cary-III分光光度计测量耦合集成的范围。

2.6扫描电子显微镜色散能谱

用JSM-5800分析样本，放大倍数在25000倍9lA. CPS 500, 15 kV, SS:1这些参数来设置电镜分析样品。

2.7 X射线光电子能谱分析(XPS)

样品放入MK中进行分析分光光度计使用铝基米-雷克南辐射(1.487keV)。在85eV和峰值测量精度为0.2eV结合能被用来使从电荷效应修正C(1)碳污染XPS分析,8mm的粉末样本制成球团直径采用12kN压力显示的分析器在超高真空(特高压)室109托。实验数据的曲线拟合与峰值后减去一个线性高斯背景。

2.8光催化活性关于苯酚

准备水溶液的浓度100ppm的苯酚。35mL的溶液放在光反应器里面，描述在[28]的其他地方，也曾指出掺杂0.25g稀土的TiO2。装入石英比色皿的液体样品每小时是被紫外可见光270nm和分析使用珀金埃尔默lambda;十分光光度计。在所有光催化测试TiO2德固赛P25被用作参考,同时和为此P25在同等条件下,在相同的灯。另外每小时取样分析气相色谱法珀金埃尔默汽车系统XL配有填充柱ov-3(1/8in直径6英尺)和FID检测器用于遵循苯酚浓度变化以及光催化测试。GC和紫外分析比较来证实结果。活动测试是用低能量的紫外灯,具有辐射分布集中在360nm波长。辐射强度测量,有三个辐射计以下获得的辐射强度:高能的辐射计,波长为210nm,强度是80mW/cm2,对辐射计在310nm,490mW/cm2;360nm,测量强度1620mW/cm2。考虑到灯波长分布接近正态分布,根据测量辐射强度,在400nm(650mW/cm2)灯也发出可见辐射。

3 结果和讨论

3.1材料表征

表一 表面积,孔径和孔隙体积TiO2和TiO2稀土掺杂（镧，铈，钕，镨）500℃煅烧处理后

Material

SBET (m2/g)

Vpore(cc/g)

Dpore(Aring;)

TiO2-SG

40.5

0.153

35.0

TiO2-Ce-0.1

69.7

0.214

91.1

TiO2-Ce-0.3

78.8

0.247

102.1

TiO2-Ce-0.5

70.6

0.248

101.2

TiO2-Pr-0.1

36.4

0.106

34.7

TiO 2-Pr-0.3

52.7

0.173

62.9

TiO2-Pr-0.5

72.9

0.220

68.1

TiO2-La-0.1

77.3

0.159

50.3

TiO2-La-0.3

86.3

0.177

47.7

TiO2-La-0.5

138.1

0.268

82.6

TiO2-Nd-0.1

52.0

0.132

58.5

TiO2-Nd-0.3

46.4

0.145

35.2

TiO2-Nd-0。5

50.5

0.127

58.5

表一显示的是(布鲁诺尔,艾美特和特勒）表面积,孔径和孔隙体积测量的结果且催化剂在500℃。根据以前的工作[29]TiO2的预期结构是介孔材料,在这种情况下TiO2和TiO2掺杂催化剂所有的材料显示孔径由3.5至10nm。

表面积增加在较高含量的稀土铈、镨和镧掺杂,获得了较高的表面积TiO2掺杂0.5wt%三价镧。此面积对应值获得三倍多无掺杂TiO2(通过溶胶凝胶法制得TiO2。表面积的增加可以解释为高分散的稀土,在这种情况下使用的稀土离子半径大于四价钛离子。这些值1.15Aring;,1.03Aring;Ce3 ,1.01Aring;Nd3 ,1.09Aring;Pr3 和0.64Aring;Ti4 [30]。稀土离子替换锐钛矿型TiO2结构，其中M代表（镧，铈，钕，镨），这样的结构,结果,表面积和bet三人一样。

表二 BET表面积,孔径和孔隙体积TiO2和稀土掺杂TiO2(La、Ce、Nd、Pr)在800℃煅烧

Material

SBET (m2/g)

Vpore(cc/g)

Dpore(Aring;)

TiO2-Ce-0.5

4.4

0.058

183.7

TiO2-Pr-0.5

21.3

0.088

159.3

TiO2

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