燃料电池装置中的酒精重整器的动态建模和可控性分析外文翻译资料

 2022-09-07 11:09

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燃料电池装置中的酒精重整器的动态建模和可控性分析

关键词:氢产物 乙醇蒸汽重组 敏感性分析 可靠性分析

摘要

这项工作展现了燃料电池装置酒精重整器基于钴催化剂的作用下,在一个低温的环境下所得出的可控性分析数据。

这项研究是以重整器非线性的的动态模型为根据,重整器的工作运行分为三个独立的阶段:乙醇经过脱氢作用转化为乙醛和还原氢,乙醛蒸汽重组和水汽转移反应。可控性分析的实现得益于质量守恒定律所带来的动力学的快速发展,同时基于将重整器复杂的非线性模型的线性化转化为依据。残余气体分析仪,条件数值和核磁共振成像数据分析工具应用于线性模型,运用分控制理论,把频率一直调节到0.1 rad/s,他们可以检验出一个好的性能。

介绍

由于乙醇是一种可再生的原料,它可以从生物质中获取,所以他是有保障的产氢的原料。也正是这样,人们对于乙醇催化剂蒸汽重组和乙醇重整器的研究也获得了越来越多的兴趣。酒精重组,正如(1)中阐明的,已经对选取适当的催化剂进行了广大的研究,它们包括镍、铜、钴以及贵金属材料(钯、铂、铑和钌。 这项反应是可逆的和高度吸热的,这也是为什么反应过程中所需要的温度通常在873k以上。正如(2)中所示,在这么高的温下,乙醇主要重组为H2和CO的混合物。 由于一氧化碳对于燃料电池阳极的铂催化剂有强烈的毒性,它强制性的的通过一个水汽交换器穿过重组产品,以便产生更进一步的氢和释放出CO. 尽管如此,在较低的温度下,623k-673K,以钴作为催化剂特别地适合酒精蒸汽重组反应,在它的作用下,水汽交换反应的效率非常高。 正是由于这个原因,越来越多的关注正在聚集在用钴催化剂来发展低温催化过程,它可以在密闭的反应器中进行,也可以在便携式装置中的微型反应器中进行。

在先前的文献中,作者们的研究报告中为燃料电池中氢的供给建立了一个三模反应器的动态模型。三种特定的催化剂被选用于三模重组装置的每一个模块中。 Sn纳米晶体被应用于第一步,包括乙醇的脱氢作用,然而乙醛蒸汽的重组发生在第二个模块中,它以掺杂了钠离子的Co(Fe)/ZnO作为反应的催化剂。为了最后的水汽转换步骤,一个基于 的商业催化剂报导动态被选取应用。在反应过程中最初的前两个阶段中,对定义明确的样品进行的详细的动态实验进行了报导,同时也匹配了合适的参数,他们可以表达出专业原理的动态学反应,并以此来量化相关的反应速率。一个三级(阶段)重整器的动态数学模型建立起来,以此作为设计可控制方向装置的一种工具。整个材料被选用来支持相应的催化剂。

图一展现了三级重整过程的原理示意图。现代的学术贡献开发了数学模型,正如前面所引用到的模型,以此来实现重组装置的可控性分析。然而,这项工程整体的目标是整个系统的一项控制策略的设计,由于供给燃料流量和浓度的变化时,这篇论文专注于重整器快速反应能力的分析。未来的工作重点将会着手于温度控制器的设计和重整器和燃料电池的整合一体化。接下来的部分包含重整器的数学模型的描述以及基于敏感度和可控性分析的分析方法论。

2. 非线性模型

早在先前整个阶段所引用的系列文献里,一种一维的,不同齐次的,非稳态的模型,已经被使用来描述乙醇重组反应器的动态行为。1-D不同齐次的模型通常被选用于控制方向性装置,以此可以来减少方程式系统运算中的时间浪费。在1和3阶段中出现的反应动态表达式,是分别从【9】和【10】中推导出来的。尽管这样,在现在的工作中,针对整个反应系统在钴催化剂的应用方面,一项与此相关的修正案已经提了出来。实际上,一种混联的主题被提出来,以此来调整实验-观察产物的分配,在这里,乙醛得以重组并伴随着蒸汽向一氧化碳或二氧化碳的转化,通过水汽交换反应得以实现连续的平衡。

在第一阶段,冥律类型的动力学理论被应用于这三个反应中。对于反应式 (4) 和(5)来说,从属产物中只有乙醛浓度是要给予考虑的。水汽转换反应式中的动力学理论是以整个反应中的所有成分的分压力为根基的。通过使用一种非线性的多重参数的适配程序,我们得到了反应常数的具体值。

质量守恒定律通常用来表达非稳定状态的反应器行为,依靠相对应的原始的和边界的条件,可以表示为如下:

在模型的基础下,主要的假设猜想如下所示:

  1. 气体的属性是气体的温度和浓度的的函数作用。由于工况是在1bar的低压环境下工况,理想气体定律同样是可以使用的。
  2. 由于整个结构具有高的空隙分数,反应中的压降可以认为是可以忽略不计的。
  3. 小直径和最佳进口分配器的使用,支撑了1-D的假设,从而避免了pronounced radial mass profile的出现。

偏微分方程式的设置的诸多数值通过空间导数的离散化,将自身转化为ODE-系统来完成。为此,发展迟缓的有限差分法被选用开来。合成的ODE方程式被MATLAB中的一种应用算法解决。其他的一些关于数学模型的细节和他的解决方案可以在【9】中发现。

方法论

我们考虑到三个阶段的重组过程的完整的非线性模型,可以将它们划分为两个输入和六个输出。

在这项工作中,首先围绕着名义运行点,一个稳定状态的灵敏性分析可以由完整的非线性模型来执行完成。这个运行工况点已经结合催化剂的最佳状况和每一份反应物的颗粒尺寸因素中挑选出来,并以此来提供所需要的氢气流量来供给1KW燃料电池。静态的输入-输出非线性的特征被证实为不同的输入水平。 这项研究的主要目标之一是完成重整器系统的可控性分析。位了 这个目的,一项模型线性化版本的精确性研究,在不同的运行工 况被考虑实施。组建的多输入多输出线性系统运用不同的分析工具来研究。这些工具有数学运行器,可以适用于线性系统的平方 转化函数的求解。通过这些可以提供相应的信息,比如稳定性, 可控性,敏感性,鲁棒性等等。

他们适用于没有任何控制的过程,以此来塑造系统可控性的特征,作为过程本身的一种特性。先前用来正确驱使系统的控制流程当时被推理出来。三种不同的可控性指标参数使用如下:相对增益矩阵,工况数,MRI。相对增益矩阵被用于决定在多元反应过程的控制循环的交互关系。它被定义为一种比率:当所有其他循环为开环循环时相对于当所有循环为闭环时的输出量的开环增益之比值。一个复杂的非奇异矩阵的相对增益矩阵被计算表示如图表(10)示。在那里X通过元素乘法指示原理。

对比显示:在频带宽度附近的频率下,相对增益矩阵越接近单位矩阵越好。这项规则更倾向于循环间的最小限度的交互作用,这意味着循环间的独立。正是由于循环的独立性,避免了由于相互作用而导致的稳定性问题。围绕着数值0.5上下波动也指示出相对的相互作用关系。相对增益矩阵也可以指示出其他的有关的控制属性。其中一个最重要的性能可以描述为:由于对输入量的敏感程度的不确定性,具有频带宽度附近的频率的大型相对增益矩阵的原素构造是很难控制和把握的。【13】

第二个待分析的控制参数是条件数值。他也是从传递函数奇异值的分解逐一开始分析的。一个矩阵的条件数值被定为最大的奇异值和最小的奇异值的比值。此外它还尤其适用于控制结构的选取。在多元系统中,它也提供了平衡敏感度的一种量化指标。较大的条件数值指示出敏感度的不平衡程度,此外较大的条件数值还表示对于过程参数的变化极为敏感。这样看来,因此较小的条件数值是应该被优先考虑的参数。

最后莫拉力弹性指数是开环传递函数中最小的奇异值。对于决定与衡量合意的控制理论是否可以最终实际来实现这一技术要求,莫拉力弹性指数可以作为一项真实有用的辨别标准。如果莫拉力弹性指数的数值小于1,整个系统就极有可能呈现出较差的控制性能。在可以实现的频率范围内,较大的莫拉力弹性指数值是优先考虑的因素。通常来讲,只有这些控制因素的稳定状态值才是如此考虑对待的。尽管这样频率范围领域内的数据分析是十分重要的。

4. 系统的稳定态行为的研究

为了测试模型的非线性化,我们获取了反应器中氢气、一氧化碳、二氧化碳的输出流量的速率的稳定值。改变酒精输入流量速率的变化值以及改变水的输入流量的速率的速率值,分别和标准名义工况下的运行工况点作比较的实验数据如图表1中的op1工况所示。各种符号被定义着各自不同的含义,如图标2.5中的产氢量、乙醇转化率、乙醛转化量。 我们通过逐步改变氢气、一氧化碳、二氧化碳的量的10%来进行对比操作实验。通过如下的输入增加量,我们得到了实验的最后数据。

  1. 保持实验组的水输入速率不变,增加10%的乙醇输入量。
  2. 保持实验组的乙醇的输入速率不改变,增加10%的水的输入量。
  3. 将水和乙醇的输入量同时地增加10%。

产氢量被用来测量转化过程中的效率值。它被定义计算为一种比率关系,在第三阶段的出口的氢原子的摩尔流量速率和理论的产生的氢气量之间的比率。

乙醇和乙醛的转化,在第一和第二阶段中通过如下的定义被计算出来。

图表二显示,伴随着乙醇或者乙醇和水的同时增加,氢气的稳定静态增益值是线性正态分布的。尽管这样,当只有水的量变化时,稳定后的变化值确实减少的。相对于氢气产量,进口水流量的波动要比进口酒精流量的速率的波动对所得到的斜线坡度的影响更大。这个现象行为被归因于短时间高压降。

图标三显示一氧化碳的生产量和乙醇的输入量呈现强烈的非线性关系,一氧化碳的产出量确实几乎恒定不变的伴随着水和乙醇的输入量的同时增加的情况下。由于水汽转换反应的较大的反应范围,一氧化碳的产出斜线随着水的输入变化呈现下降趋势。

图标四报告了由于乙醇和水的输入量的波动变化对二氧化碳的产出流量速率的行为现象的影响。除此之外,图标也显示出了由于反应中乙醇的局部压力较高,使得一氧化碳和二氧化碳的产出量均有不同程度的增加。相反地,随着较高的水流量的输入时的反应滞留时间的缩短,二氧化碳的产量的下降也是可以观察到的。

图标5报告显示:乙醇和乙醛的进口流量的的转化趋势几乎朝着相同方向变化,正如以上报导的那样。90%的乙醇和乙醛最低转化率对于一个系统的经济性平衡下的适合的反应终止条件来讲是必须的,因为未反应的产物的无法循环是无法执行计划的。正如数表5中记录观察到的那样,伴随着空速的增加,转化率会发生较大的下降这一理论观点已经被证实了。与此相反,乙醇供给量的变化满足了最小转化率需求的限制。

图表一概括说明了在不同的运行工况点下的重组单元的各种参数的性能展示。最终结果的的获得是通过使用详细的之前已经描述过的非线性模型。当反应器中供应较高流动速率水时,氢气的产量确实降低的。尽管这样,它具有一氧化碳的摩尔分数明显降低的优势。我们也可以观察到,通过增加系统反应的的运行温度,第一阶段中乙醇的转化效率很有可能得到巨大的显著地提升。在这种条件下,尽管一氧化碳的摩尔分数有所增加,同时我们也获得了一个相对较好的产氢量。我们注意观察图示op5,当使用大量的乙醇输入时,氢气的产量降低,同时一氧化碳出现了显著地增加。相对于产出氢气产物的最好的反应性能,可以相当于反应运行工况点op2,op4和op5中所描述的那样。在那些反应运行工况点中,op4运行工况点是优先首选的工况点,因为它的反应产物中具有更少的一氧化碳的产生量,同时也符合质子交换膜燃料电池的燃料供给局限性限制的条件。

5.可控制性分析

5.1.对线性化模型的数据分析

围绕着不同的反应运行工况点下,通过使得完全的非线性模型的线性化工具,我们已经获得了众多线性模型。为了获取线性模型,仿真软件已经被我们使用来帮助我们获得线性模型,因为它把MATLAB软件工具结合在一起,这样一来为我们提供了一个更加广泛的工具选择途径。不幸的是,美中不足的是这个精确的线性化工具,他所提供的系统的状态空间模型具有一个非常巨大的尺寸。因此,当我们想要保留原始高阶系统的众多动态特性的时候,一个模型降级策略已经被我们应用开来,这个模型降阶策略可以把原始的高阶系统模型转化成一个低阶的简化的形式模型。

在所有的模型降阶算法中,这些算法来自于线性定常系统,并且都是由MATLAB软件工具提供的,如下列举的算法可以说是效果显著的:基于汉克准则近似法则和本证正交分解法则的平衡性模型降阶算法,还有基于克里奥耳子空间方法的模型降阶算法。

稳定的模型降阶技术被应用在这儿是为了实现将来自于第198阶的系统模型直接降阶的这样一个任务。通过使用MATLAB强制性控制系统工具箱中的lsquo;lsquo;balredrsquo;rsquo;函数功能,我们实现了将第198阶模型的平衡断面化。

在这里klt;n,指示了在满阶模型和降阶断面模型之间的差别的无限大标准。Totbnd在这儿显示为全部错误。另外,i指代了满阶模型的汉克奇异值。汉克奇异值被定义为反应系统的可达到性和可观察性的特征值的平方根。 他们被认为是在反应系统中每一个状态阶段的能量值的测量法,同时也是对众多系统特性所做出的自身贡献的一个象征。因此,当我们想要保留大多数的系统特性时,主要是在稳定性、时间回应性呵呵频率响应方面的特性,仅仅保持对系统动力学的更多贡献的状况下的状态的话,将会降低系统模型的阶次。图表6显示出了第198阶系统模型的汉克奇异值数据以及最前20阶的详细数据显示。为了保留满阶模型系统的众多特性,我们已经保持了10项状态值。

图表7中所示,他把来自于第198阶系统模型的频率响应增益值和来自于降阶后的第10阶的模型系统的频率响应增益值作了比较。结果显示两个模型的输出量的重叠部分是非常的多,于是我们得出来这个结论:第10阶降阶模型是一个非常接近第198阶模型线性化的系统模型。

5.2输入-输出对比

最普遍的被用来控制一个多输入多输出系统的方法之一是使用对角线控制器,它也经常被人们称作为离散型控制器。

如果整个系统非常接

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