基于双催化剂尿素SCR系统的控制导向SCR模型的开发和实验研究
Ming-Feng Hsieh, Junmin Wang n
Department of Mechanical and Aerospace Engineering, The Ohio State University, Columbus, OH 43210, United States
摘要
本文介绍了一个完整的选择性催化还原（SCR）系统控制模型的双催化剂SCR系统与车载NOX和氨传感器的发展和实验研究。近年来，SCR催化剂普遍被认为是中型和重型车辆NOx排放控制的有效手段。然而，主要由于SCR动态复杂和反馈信息有限/不准确，SCR系统。上游尿素控制仍然是一个挑战。因此面向控制的SCR模型对于SCR控制系统是不可或缺的。使用由柴油氧化催化剂（DOC）/柴油颗粒过滤器（DPF），串联的双SCR催化剂（Fe-沸石型），三个NOx传感器和两个NH3组成的柴油机后处理系统做了各种实验测试。通过使用多个排放传感器和双催化剂SCR装置，研究了传感器特性和SCR系统动力学。在实验研究和物理知识见解的基础上，开发了一个完整的SCR系统的控制导向模型并通过实验数据进行验证。
关键词：选择性催化还原，控制导向建模，柴油发动机，排放控制
1 介绍
考虑到燃油经济性和温室气体排放，而且主要是由于柴油与汽油同类产品相比具有较高的燃油效率，所以近年来柴油机备受关注。然而，柴油发动机普遍讨论的缺点之一是发动机排气NOX排放较高。研究指出，柴油发动机单独达到满足全球汽车尾气排放标准的NOX排放水平是非常具有挑战性而大多数柴油机动力车辆通常需要排气后处理系统.对于目前的技术而言，选择性催化还原（SCR）是最有前景的后处理系统之一，已经显示其能够减少超过90％的发动机排出的NOX排放物SCR系统利用氨（NH3）作为还原剂来催化将排气中的NOX转化为氮分子和水。由于氨被认为是不能直接在车辆上携带的有害物质，因此32.5％的尿素水溶液（AdBlue）被指定为车辆应用的氨的标准通常将尿素溶液注入SCR催化剂的上游。注入的尿素被转化为氨不同的过程，然后吸附到SCR催化剂中。被吸附的氨是可与NOX反应以实现NOX还原的还原剂。为了具有高的NOX还原效率，应该尽可能高地控制SCR催化剂上存储的氨的量。然而，氨存量过高会导致氨泄漏，这是我们不希望发生的。为了实现高NOX还原效率和低氨泄漏的更好平衡，最近已提出了几种尿素给药控制方法。尽管如此，SCR控制仍然是一个很大的挑战，主要是由于其动态复杂和反馈信息有限。已经报道了几项关于使用实验室设置发现基本SCR反应的研究。然而，基于实际发动机后处理系统的控制导向模型和实验报告的研究相对有限。此外，排气传感器的可靠性是SCR控制的另一个众所周知的挑战。目前用于柴油发动机后处理系统的车载排放传感器主要是NOX和NH3传感器。尽管NOX传感器在车辆中已经普遍使用，但据报道，它们对氨是交叉敏感的。用于车辆排放应用的NH3传感器最近已经开发用于SCR控制但是它们在实际应用中还未被广泛使用，并且关于这些传感器的报道研究是有限的。在本文中，设计基于柴油发动机DOC / DPF-SCR-SCR系统设置的多个NOX和氨传感器测量废气NOX和SCR之前，SCR之间和SCR之后氨浓度的实验研究。使用Horiba气体分析仪和其他典型的发动机系统传感器分析这些机载NOX和NH3传感器的特性。基于这些测量，研究了SCR动力学和所使用的SCR催化剂的一些特定特征。基于这些结果，开发了一种面向控制的SCR动态模型并进行了实验验证。
本文的其余部分安排如下。首先提供实验设置的描述。接下来，简要介绍了SCR的基本操作原理。然后分析不同测试的实验结果，以显示SCR催化剂，NOX和NH3传感器的特性。立足于这些研究结果，一个面向控制的SCR模型是与实验验证一起提出。最后，结论性意见摘要。
2实验装置和测量系统
2.1实验装置
图1和图2分别展示了实验装置的示意图。用于实验的发动机和后处理系统包括：装有可变几何涡轮增压器的V8中型柴油发动机，双环EGR，DOC / DPF和两个SCR催化剂在串联下游的DOC / DPF。SCR催化剂都是体积为5L的Fe-沸石型SCR。双催化剂SCR装置（两室）最初由作者Hsieh and Wang提出以达到楼梯氨气覆盖率比例控制，这是一种控制策略，可以避免不必要的氨气滑移，同时实现高NOX转换效率。除了执行如上所述的阶梯式氨覆盖率比例控制的优点之外，双电池SCR设置还提供了SCR之间测量的可访问性。换句话说，如果将双SCR催化剂作为集中式单SCR催化剂处理，则通过设置可获得中SCR催化剂测量信息，从而可以更好地理解SCR催化剂动力学。
图1 实验装置的示意图
图2 柴油发动机和后处理试验台
2.2 测量系统
对于测量系统，ETAS-INCA用于记录与发动机控制单元（ECU）有关的信号，包括发动机转速，温度，质量空气流量（MAF），燃料喷射，DPF背压等。Horiba MEXA 7500气体分析仪用于测量两种SCR催化剂之间的NO / NOX浓度。气体分析仪用取样气体进行校准，并假定其测量结果准确。在SCR之前，SCR之间和SCR之后，使用三个西门子VDO NOX传感器来测量O2和NOX浓度。在测试之前，两个传感器都使用Horiba气体分析仪进行校准。请注意，上游NOX传感器安装在尿素喷射器之前，以避免氨交叉敏感性的影响。两个NH3传感器放置在SCR之间和下游SCR之后或SCR之前和SCR之间以进行不同实验。NH3传感器都使用高达500 ppm氨浓度的FTIR进行校准。 此外，在DOC之前，DOC之前，DPF之间，DPF之后，SCR之前，SCR之间以及SCR之后的关键点的温度通过测量管道中心温度的K型热电偶监测。此外，使用带有温度控制模块的AVL 733S燃油秤可以提供精确的燃油消耗量测量并保持稳定的燃油供应温度。
由于Horiba气体分析仪只有一个通道可用于测量NO或NO2，并且只有两个氨传感器可用，所以这些测量是在不同部分进行的。所有的测量位置都显示在图1和图2 并且列出了不同测试的传感器位置表格1。基于这种设置，对于本文结果中传感器的命名，上游安装的传感器称为“上传感器”，下游安装的传感器称为“下传感器”。例如，在测试C中，安装在SCR之间的氨传感器名为“上NH3”，而安装在测试B中的SCR之间的氨传感器称为“下NH3”，因为存在另一个传感器在SCR催化剂之前点上游。
表格2.1：不同测试的传感器位置
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测试点A |
测试点B |
测试点C |
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Horiba NH3传感器 |
SCR之间 NOX之前 |
SCR之间 NO之前 |
SCR之后 NOX之间 |
3 SCR催化剂NOX还原原理
SCR的NOX主要还原反应示意图如图3所示：
SCR的NOX还原过程可以分为3步：在第一步中，将作为还原剂（NH3）的来源的尿素溶液（AdBlue）注入催化剂的上游，然后转化为NH3。在第二步中，催化剂内部的NH\被吸附在催化剂上。然后是第三步，被吸附的NH3然后可以与NOX发生催化反应并将它们转化为氮分子水。这些关键的过程将在下面进一步作出解释。
图3 SCR的NOX还原的示意图
3.1 尿素溶液加入NH3
对于车辆应用中的SCR系统，通常使用32.5 %的尿素水溶液（AdBlue）作为氨的来源。主要通过三个步骤将尿素转化成氨：蒸发，分解和水解，如下面的等式所示：
尿素溶液蒸发：
NH2—CO—NH2(liquid)→NH2—CO—NH chi;H2O (1)
尿素分解：
NH2—CO—NH→NH3 HNCO (2)
异氰酸（HNCO）水解：
HNCO H2O→NH3 CO2 (3)
对于尿素蒸发过程，据报道反应主要受空间液滴尺寸和温度的影响使得该过程的反应速率可以在不同的尿素喷射器设计和发动机操作条件之间变化。通过蒸发的尿素，可以通过分解过程产生等摩尔的氨和异氰酸。最近的研究指出，这个过程高度依赖于温度。 该反应通常从200C开始并在350C下达到最大反应速率当排气温度低于200℃时，尿素分解反应会产生副产物如三聚氰酸，缩二脲，三聚氰胺，三聚氰胺和三聚氰酸二酰胺作为管壁上的沉积物它们很难被移除并且是非常不希望存在的。为了避免这个问题，尿素喷射一般在排气温度高于200℃时开始，双壁设计以减少热传导，从废气到外部环境经常由尿素喷射器和SCR催化剂之间的排气管使用，如图4
SCR催化剂前
的双壁排气管
图4 SCR前的双壁排气管，避免热量流失和尿素沉积
水解是另一种可将由尿素分解产生的异氰酸（HNCO）转化为等摩尔氨和CO2的过程。另一方面，这种反应在400℃的温度下非常不活泼。然而，随着催化剂如基于沸石的SCR催化剂的存在，该反应变得非常快并且研究报道反应速率比SCR DeNOX反应速率快两个数量级.换而言之，在SCR催化剂的上游部分可以完全转化HNCO成为NH3
总结一下，最理想的情况是，如果排气温度足够高，尿素喷射器和SCR系统的几何都设计有快速尿素蒸发速率和较长的排气气体停留时间的尿素喷射器和催化剂之间，则100％尿素与氨可以预期在SCR催化剂的最初部分转化。
3.2 NH3的吸附/解吸
氨吸附过程是一个双向反应，可以用下式解释：
NH3harr;NH (4)
其中NH3表示已经吸附在SCR催化剂上的氨。 氨吸附/解吸反应是可被SCR催化剂吸收的最大量的氨（催化剂氨吸附能力）是一个与之高度相关的重要变量。几项研究建议这个值可以随温度变化，例如，作者威廉姆斯等人已经指出，在200C下为1.4g / L至在400C下为0.05g / L。SCR的存储容量可以减少对于基于沸石的催化剂。这种特征在氨动力学中非常关键，因为氨的吸附和解吸速率与游离催化剂位点的量无关，其可以直接受氨吸附能力的影响。如果在SCR控制或SCR建模中没有正确考虑氨吸附能力，可以观察到意外的氨泄漏，这将在实验结果部分中加以说明。
3.3 NOX的转换
SCR的NOX主要还原过程为下列：
4NH 4NO O2→4N2 6H2O
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