纳米颗粒形态对被激光照射等离子共振产生的热量产生的影响外文翻译资料

 2022-08-09 03:08

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纳米颗粒形态对被激光照射等离子共振产生的热量产生的影响

摘要

我们使用格林的二进位方法,从数值上对激光照射纳米金产生等离子体共振激发热量进行了研究。 我们这里讨论两种结构:一种是类胶体纳米颗粒,另一种是印刷版状纳米结构。为了重点研究形态的影响,我们采用相同体积两种结构的纳米金。 通过绘制结构内部加热功率密度来解释和讨论热量产生的机制。这项工作旨在直观地展示不同颗粒形态对产热效率的影响,研究结果可以作为设计优化等离子体共振产热纳米颗粒的初步参考。

纳米颗粒吸收光能量产热长期以来被视作一种副产物,在例如生物成像技术或分子荧光增强技术等领域,必须将这种效应最小化。但是从最近开始,这一效应的作用逐渐被人们认识到,它可以作为有效的纳米热源并融合于纳米热力学和纳米光学,以及一个新兴领域:热等离子体技术。在等离子领域,热等离子体技术的潜在应用重要性日渐凸显,例如光热癌症治疗,体内药物输送,材料科学,纳米流体学,和声子学。尽管已经做了很多工作来优化等离子纳米结构来满足在充当光散射体,增强剂或纳米天线时的要求,但对于局部加热的形态体系优化仍然尚待探索上。

在本文中,我们使用格林的二进位方法GDM从数字和定量两个方面研究等离子体加热应用中两种均质金纳米结构的热效率:胶体水颗粒溶液(纳米球和纳米例)和玻璃上的平面版状纳米结构。 第一组结构与医学和药学中胶质状颗粒介质有关,第二组与光刻技术中被流体包围置于玻璃上纳米颗粒有关。本文研究的所有结构都控制了相同的体积以专门关注形态的影响。 GDM技术可以映射纳米颗粒内部热功率密度的空间分布,这使我们能够详细地探究不同形态结构和波长下热源的产生。

当激光照射纳米金属颗粒时,部分被阻截的光会向周围散射,而另一部分光最终会被吸收并转换为热。上述两个过程的效率可用塑性散射和横截面表示,记作sigma;sca和sigma;ab。两者之和表征光衰减,用横截面衰减数sigma;ext表示。

随着纳米颗粒形状和大小的变化,散射和吸收之间的平衡会随之变化。比如,小直径的球状金属金(dlt;10nm)可被视为效果肉眼可见的纳米级热源,而大直径的球状金属金(~50nm)则主要反映散射的特性。本论文的视角将会聚焦于金属金对光的吸收及产热的过程。为了专注于形态对结果的影响而避免上述颗粒体积得干扰,所有结构被布置为相同的体积,这里有效直径为25nm。被平面波照射得纳米金颗粒的横截面吸收的一般表达为:

是波矢量,n是媒介的光学参数,是金属纳米颗粒的介电常数,是平面入射波的电磁场振幅,是总电场振幅。积分计算纳米粒子的体积。纳米结构内部产热与吸收能量成比例,

这里是入射光照度,结合公式2,我们得到

其中是体积功率发热密度。 吸收率的计算因此,系数需要有关电场的知识纳米粒子内部的振幅。我们采用GDM方法进行计算。在我们的计算中结构被划分为2500到9000个不等的,形状为六角密堆积格子的有限单元,划分单元数随几何形状和收敛条件而变。这样的划分方式相比方形有限单元更有利于填充空间和更适用于呈三重对称行的结构。根据讲座中给出的典型值,以下所有计算的入射光强度为I=1mw/micro;㎡

图表一显示了在均质各向同性的折射率n为1.33的周围介质中用平面波照射纳米金颗粒的热能量光谱。此配置旨在模拟将胶体纳米颗粒浸入水性介质中的情况,例如在生物中的应用。例如,金纳米棒被认为是光热癌症治疗的理想候选对象,因为它们对共振产生的热量很容易调整到人体组织的透明光谱窗(波长从700到900 nm)。我们研究了球体以恒定的体积逐渐变形为棒状结构。 连续的纳米棒长宽比是1:1(球面),1.4:1、2:1和3:1。 通过计算得出两个主要特征。 首先是局部表面等离子体LSP共振明显取决于纳米粒子的形状。 实际上,与球形相比,纳米棒确实有望发生红移。 然后,伴随着加热效率的大幅提高而发生红移:从球体到长宽比为3:1的纳米棒发生了60%的变化。 GDM可以被有效地使用以了解此功能。图2展示了有限元划分纳米结构,其不同颜色反映不同产热功率密度q r。在右侧,纳米结构剖面图直观反映了内部的热流密度分布情况。有趣的是,对于在其LSP共振激发下的球,热量产生由外向内,从颗粒外部面向激光部分产生。因此,纳米颗粒内部由于被深埋而不被激活不贡献产热。然而,对于被拉长的纳米棒,粒子的内部越来越靠近外部于是不会受到这种屏蔽作用影响。因此,整个结构的体积可以更有效地参与加热过程,这也是是为什么纳米棒加热效率明显提高。值得注意的是热量的产生主要来自于纳米棒的中心部分,因为两端经历电荷积累,因此内部的电场较弱结构。

请注意,图2中表示的地图不可与纳米颗粒内部的温度分布图混淆。 确实,产生的温度分布T r由加热功率密度分布q r决定于泊松方程,

这里是金的热导率。通过对该方程进行尺寸分析,可以估算整个结构的预期温度空间变化T。

l是结构的典型空间尺寸。使用这个公式,我们可以预期沿着纳米颗粒,温度的空间变化大约0.1°C的温度下。 尽管不同位置热量的产生显然不同,但这个可以说纳米粒子的温度是准均匀的。这么小的值来自系统很小的空间尺寸:在这种规模下,热扩散是如此迅速以至于即使加热功率密度经历强烈的空间变化,温度迅速扩散并且几乎保持统一。 达到稳定状态的温升取决于通过周围的热扩散的效率,它可以用导热系数来表征kappa;0 = 0.6 W / m K(水中)。 泊松子方程式 5易于解决对称球体的问题。在纳米颗粒外部,有公式

T定义了定义温度升高高于室温,Tcirc; 0是纳米颗粒内部的折痕温度,被认为是均匀的。然后,通过将热功率Q与在球体边界的能量电流密度相等。

对于上面研究的金球,我们发现温度升高为Tcirc; 0 = 13°C,大约是文献报道值的数量级。

图3显示了周围为水环境置于玻璃基质上的平面纳米金颗粒的产热功率谱。此配置主要研究光刻纳米结构在对流流体环境中的特性,这部分内容还没有被充分的了解和发掘。在保证颗粒体积v0与高度h0 = 12 nm恒定的情况下,我们研究了圆盘,二聚体和三角形的发热。不同于观察到胶质状的颗粒会随形态变化发生明显的红移,此实验中,将磁盘变形为二聚体或三角形,产热效率没有实质性变化。除此之外,在体积相同的情况下,这里提到的所有平面几何形状相比图1讨论的金纳米棒都具有更大的产热效率。如此高的产热能力使纳米棒可成为比纳米球更有效的加热器;因为薄的平面结构会降低上述屏蔽效果。结构越薄,产热效率越高。此外,在实践中,光刻图形结构的非结晶性应进一步增加能量耗散并有利于热量的产生,使它们从根本上相对胶质颗粒具有更高的产热效率。

图3中的插图展示了每个几何体产热功率密度的分布。在三角形中观察到的最有效加热似乎表明拐角和锋利的边缘有利于发热。相反地,在二聚体中观察到的较低的加热效率表明间隙的对于产热并不是特别有利。对于一个二聚体,增强的电场位于间隙内。为了优化纳米颗粒中的热量产生,必须优化结构内部方形电场,而非外部(参见2式),这解释了为什么二聚体结构不会有特别高的产热效率。

总之,GDM可以作为一种有效的研究等离子体纳米颗粒热效应的工具,便于观察其效率和机制。这个方法使我们能够量化广泛的热量产生并绘制出纳米颗粒内部的加热功率密度分布图。所有结构都分配了相同的体积,以专注于几何效果并削弱体积的影响。我们已经证实,尽管在光学大部分应用中必须在结构外部优化电场,同时我们也必须想到相反的一面:用于光热应用时也必须对纳米粒子内部进行优化。结果,相邻粒子之间小间隙的存在不会导致产热效率的提高。但是,小扁平,细长或尖锐的纳米颗粒相比大型纳米结构能成为更高效的加热器。这样的效果是由于:入射的电场能更好地穿透较薄的纳米结构使得整个纳米金都参与产热。这些结果可能是利用等离子体共振应用于光热领域的优化的基础。

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