Pyrex玻璃化学原理：结构-性能关系外文翻译资料

 2022-06-27 10:06

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Pyrex玻璃化学原理：结构-性能关系

Morten M.Smedskjaerbull;Randall E.Youngmanbull;

约翰·C。

毛罗

收到：2014/接受：2014/3月16日在线出版：2014，斯普林格-韦尔格柏林，海德堡2014

摘要：Pyrex玻璃是最早的商业化硼铝硅酸盐玻璃的成分之一，由于其具有承受机械和热冲击的能力，所以在1915从数千种成分中筛选出来。虽然Pyrex玻璃的微观结构最近被研究过，但其宏观性质的微观起源并不是很清楚，Pyrex玻璃的原始实验发明的原子尺度基础尚未建立。在这项工作中，我们通过研究不同Si/Al和Na/B比值对硼和铝形成的影响以及Pyrex玻璃物理和流变特性的影响来解决这个问题。结果表明，规范的硼铝硅酸盐组合物在玻璃化温度、弹性模量和热膨胀系数低的情况下，具有较高的玻璃成型能力。

1 介绍

19世纪早期，迈克尔·法拉第发明了硼硅酸盐玻璃，他证明了一种铅硼硅酸盐系统可以被用作石英玻璃[1]。这些玻璃显示了化学性质复杂性取决于其组成和热历史的细节[2]。随着氧化铝的进一步增加(即，硼铝硅酸盐玻璃)，玻璃性能可以通过组合优化调整。因此，硼铝硅酸盐玻璃具有越来越大的商业利益，例如，作为LCD/LED面板[3]、核废料封装[4]、化学强化的个人电子设备盖玻片[5]。Pyrex玻璃是第一个商业化的硼铝硅酸盐玻璃制品，它在1915年从数千个组合中被挑选出来，用于维持机械和热冲击[6]。由于其优良的耐腐蚀性，它在普通家用和实验室玻璃器皿中有重要的用途。Pyrex玻璃(mol %)的名义化学成分为83.0SiO2 -11.6B2O3-1.4Al2O3-4.0Na2O (康宁码 7740)。我们注意到目前出售的Pyrex品牌玻璃产品并不是由硼铝硅酸盐成分制成的，目前的论文不包括对此类成分的任何调查。

Pyrex玻璃尽管被广泛使用了近100年，但是对于它的结构、组织和拓扑之间的关系仍然缺乏详细的理解。这对微调硼铝硅酸盐玻璃的性能以及了解硼铝硅酸盐玻璃的结构-性能关系具有重要意义。在Pyrex玻璃系统中，四面体配位的Si4 、Al3 、B3 阳离子和三配位的B3 阳离子作为网络形成体，通过桥氧(BOs)连接在一起。Na 离子被归类为网络外体，因为它们的体积较大和价态较低，它们与氧健形成相对较弱的键从而产生非桥氧(NBOs)。Al3 与平衡电荷的Na 结合时 [7–9]，以四面体配位(AlⅣ)的形式进入硅酸盐玻璃网络。但是，当Al2O3浓度超过Na2O，Al3 不能再以四面体的形式平衡电荷，过量的Al3 以五配位体(ALV)进入网络[10，11]。B3 结构作用还取决于Na2O含量，因为硼从三配位(三角硼，BIII)到四配位（四面体硼，BIV）状态需要电荷平衡阳离子[12，13]。网络中的钠离子之间存在着竞争，但在过碱状态下，通常Na 首先被用来补偿AlⅣ,，即所有的铝是四配位体的[8]，而且更倾向于形成AlⅣ而不是BⅣ。未用于电价补偿铝的过量Na 离子可用于将三角硼转变为四面体硼，或在硅和硼上生成非桥氧。

因此，在Pyrex玻璃的成分中，期望所有的铝都是以四配位中存在的。普拉萨德等人证实了这一点[14]。基于27Al和 11B核磁共振（MAS）NMR研究表明，四面体硼占总硼(N4)的分数在20-30%之间 (14 - 16)。除了这一短程有序外，B2O3的玻璃含还有良好的中程有序，这是因为存在由三角硼BIII和四面体硼BIV的单环和融合环组成的超结构单元[17,18]。最简单的超结构单元是硼酸环，它是由通过桥氧两两相互连接的三个BIII单元组成的平面环。这个环是通过第三个非环氧环的三角硼BIII连接到其他环和非环的三角硼上 的[19,20]。其他的超结构单元是由四面体BIV的逐步取代三角硼环和融合环而形成的[18]。菲利普斯和克纳[21]提出了一种基于拓扑参数的Pyrex玻璃结构模型，其中四面体的硅酸盐网络出现分相。四面体硼BIV和非环三角硼BIII存在于分相的界面区域中，而环状构型的三角硼BIII形成纳米级富含B2O3的区域。在界面区域，还发现电荷稳定的Na 离子，其与硅酸盐网络和末端B-O基团相连。Howes等[15]，最近提出了一个类似的模型，但在他们看来，Na 离子是四面体硼BIV的电荷平衡物质，位于硼酸盐和硼硅酸盐超结构单元中BIV物质附近。

虽然对Pyrex玻璃进行了一些结构研究[14-16，22]，但我们不知道有任何研究试图将局部结构变化与宏观性质的变化联系起来。因此，在这项工作中，我们确定了不同Si/Al的影响和Na/B比值在一定范围内的物理和流变性能。我们还用11B和27AlMAS核磁共振谱对所研究的玻璃的短程结构进行了定量分析。

2实验程序

我们制备了具有（84.4-X）SiO2 -XAl2O3 -y B2O3 -（15.6-y）Na2O的标称组成（mol％）的两组玻璃。在第一系列中，随着Si/Al比的变化，对于固定的y=11.6，制备了x= 0,1.4,2.7,4,5.3和6.6的玻璃。在第二系列中，随着Na / B比率的变化，对于恒定的x=1.4，制备了y = 0,2.3,4.8,7.1,8.6,10.1和11.6的玻璃。 x = 1.4和y = 11.6的玻璃对应于标称Pyrex组成。所有组合物还包含~0.

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