光胶原子模型设计富锡金锡合金焊料微观结构和显微组织研究外文翻译资料

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光胶原子模型设计富锡金锡合金焊料微观结构和显微组织研究

摘要：采用光胶原子模型设计了新型富锡金锡合金焊料，系统地研究了Au-Sn合金焊料的显微组织、熔化特性、润湿性和力学性能。[Sn₁₁Au₂]Sn₃族的合金是以Sn为核心的Sn₁₁Au₂族加上3个Sn胶原子得到的，用来取代银镍铜合金。[Sn₁₁AuAg]Sn₃ 和 [Sn₁₁Au_0.5Ag_1.5]Sn₃合金焊料接近共晶体成分，具有很窄的熔化区间206.89–207.25℃，Sn-Au-Ni是非共晶体，具有很宽的熔化温度区间215.33–255.44℃，这是由于Ni和Au的化学性能之间存在巨大的差异。Sn-Au-Ag合金焊料的beta;-Sn基体中分布着AuSn4相和Ag₃Sn相。Ni基Sn-Au-Ag焊料在Ni基体上的润湿性优于在Cu基体上的，这是因为在Cu表面会发生剧烈的界面反应。[Sn₁₁Au_0.5Ag_1.5]Sn₃和[Sn₁₁Au_0.5Ni_1.5]Sn₃合金焊料的抗剪切强度分别为50.59 MPa和36.28 MPa，明显比共晶Sn-Au焊料的要高。

1. 引言

在电子封装中，焊点主要具有三个功能：机械支撑，散热和电连接。Au-30wt％Sn是共晶温度为278℃的共晶合金，是用于光电封装和高功率发光二极管（LED）芯片封装的最普遍的无铅焊料之一。其在焊接过程中的高抗氧化性，优异的导热性和高强度，使其适用于无焊剂焊接和高可靠性互连。

然而，Au-30wt％Sn合金是富含Au的共晶焊料，成本高，塑性变形性能差^[1]。最近，应用于富含Sn的 Au-Sn焊料的研究引起了研究者极大的兴趣。Ishii等人^[2]，研究了通过回流Sn和Au多层金属膜制造的晶片上的95wt％Sn-5wt％Au微焊点。Kim等人^[3]，研究了使用富含Sn的 97.2wt％Sn-2.8wt％Au双层结构，可用于无助熔剂晶片接合。Fang等人^[4]报道，富含Sn的70wt％Sn-30wt％Au，其被应用于具有15MPa低剪切强度的高端MEMS器件的晶片级气密封装。Chidambaram等人^[5]报道，通过相平衡计算设计的两种三元合金Sn-29wt％Au-8wt％Ag和Sn-29wt％Au-8wt％Cu，其微观结构和硬度的变化与Ag和Cu的合金化有关。

然而，富含Sn的Au-Sn合金仍然存在许多缺点，例如抗氧化性和润湿性差，剪切强度低，会在焊点中形成空隙。此外，在Sn-29wt％Au-8wt％Ag和Sn-29wt％Au-8wt％Cu焊料中会形成大量的脆性AuSn₂金属间化合物（IMC），是在Au-Sn IMC（zeta;，Au₅Sn，AuSn和AuSn₄）中硬度最强的一个。因此，这些焊料的塑性变形性能降低，这对于新的富含Sn的Au-Sn合金来说是不好的。所以设计新的富含Sn的Au-Sn合金是研究者的兴趣所在。

如今，基于簇的材料设计是开发新材料的有效方法^[6]。广泛接受的是，在过冷液体中存在各种短程顺序和中程顺序，并且这些原子簇与热稳定性和结晶行为有强相关性^[7]。Liu等人^[8]研究了结晶期间主相和原子簇之间的相关性，并指出主相与短程顺序相关。Dong等人 ^[9,10]最近提出了一种聚集加胶原子（CPGA）模型来分析晶体结构和设计多组分合金的组成。该模型将合金结构分解为两部分：簇部分和胶原子部分，其以[簇]（胶原子）1,3表示，其中1或3表示与一个簇匹配的胶原子的数量。簇是最近邻的配位多面体，通常在具有负混合焓（Delta;Hlt;0）的元素中形成，而胶原子是与基本元素具有弱Delta;H的那些元素。在本工作中，使用簇加胶原子（CPGA）模型设计了新的富含Sn的Sn-Au-Ag和Sn-Au-Ni焊料，并且深入研究了富Sn的Au-Sn焊料的Cu和Ni基体的微观结构，熔融行为，界面反应和润湿性，以及焊接接头的剪切强度。

3.实验方法

为了设计制备Sn-Au-Ag and Sn-Au-Ni合金焊料，在真空度为1times;10^-3Pa的条件下用石英管称取高纯度的Sn (99.99 wt%), Au (99.99 wt%), Ag (99.99 wt%)和Ni (99.99 wt%)并密封。石英管中的混合物先加热到900℃并保温24小时，然后放入水中淬冷获得所需的铸锭。

使用差示扫描量热计（DSC）在N₂气氛中对焊料合金的熔化特性进行测试。温度范围在50℃和350℃之间，同时加热和冷却速率均为10℃/min。采用铺展法测试焊料在Cu和Ni基体上的润湿性。Cu和Ni基板先在质量分数为10%的NaOH中碱洗，然后用体积分数为10% HCl溶液除去表面杂质和氧化物，最后在用去离子水和乙醇超声清洗。在直径1毫米的焊球被放置在基板上，然后在高于液相线30℃的温度下保温120秒，测试覆盖和回流的量。使用PS图象处理软件软件计算了湿润地区的焊球上，将5个数据的平均值作为最终结果。

用尺寸为50mmtimes;10mmtimes;1mm的Cu和Ni基板制备焊点，两个基板之间的焊料的厚度为0.5mm。采用SHIMADZU液压伺服系统测试焊点的抗剪切强度，剪切速率设为0.3mm/min,相应的剪切应变率为10^-2/s。用SEM和EDS观察焊点的显微组织结构。

3.1富含锡的锡金合金的设计

根据CPGA模型，关键步骤是通过分析相对晶体结构来选择主二元簇，其通常是紧密堆积的最近邻配位多面体，并且在三元合金中具有大的负焓变。在Sn-Au-Ag和Sn-Au-Ni体系中，Sn-Au，Sn-Ag和Sn-Ni的焓变分别为-10kJ / mol，-3kJ / mol和-4kJ / mol。Sn-Au的最大的负焓变，表明Sn-Au二元簇的优先级。由于局部簇结构类似于竞争结晶相，重点是在富锡角中AuSn₄相的局部结构。对于AuSn4的晶体结构，存在两种类型的簇：一种以Sn原子为中心，即Sn₁₁Au₂（配位数为12，即CN₁₂），另一种以Au原子为中心，即Sn₈Au配位数为8，即CN₈），如图6所示。与CN₈ Sn₈Au簇相比，CN₁₂ Sn₁₁Au₂簇是更紧密堆积的，因为其原子堆积效率为1.019，更接近于理想值0.902。虽然CN₈ Sn₈Au簇的原子堆积效率为0.895，这远远不及理想值0.617 。因此，选择Sn₁₁Au₂簇作为Sn富集角中的主团簇是合理的。由于CPGA模型中胶原子的数目通常为1或3，所以选择[Sn₁₁Au₂] Sn₃的富Sn簇式。此外，Au，Ag和Ni元素具有相似的电负性，并且它们在高温下的相互溶解度也很大。因此，在[Sn11Au2] Sn3簇中的Au原子上取代Ag原子和Ni原子是合理的。所设计的Sn-Au-Ag（Ni）焊料的组成列于表1中，即[Sn₁₁Au_2xAg_x] Sn3（x = 1,1.5）和[Sn₁₁Au_2xNix] Sn₃（x = 1,1.5）。

3.2 Sn-Au-Ag（Ni）焊料的熔化行为

图2显示了所设计的Sn-Au-Ag（Ni）焊料的DSC曲线。 [Sn₁₁Au_{2 x}Ag_x] Sn₃（x = 1,1.5）焊料的DSC曲线显示，每种焊料在加热曲线上具有单个吸热峰，在冷却曲线上具有单个放热峰，表明这些焊料合金是近共晶体。 [Sn₁₁AuAg] Sn₃和[Sn₁₁Au_0.5Ag_1.5] Sn₃焊料的熔融温度分别为206.89℃和207.25℃。根据Sn-Au-Ag三元相图[15]，这些吸热峰对应于共晶反应。

Lharr;Ag₃Sn₁₁AuSn₄ beta;-Sn （1）

[Sn₁₁Au_2xNi_x] Sn₃（x = 1,1.5）焊料的DSC曲线显示，每种焊料在加热曲线上具有双吸热峰，在冷却曲线上具有双放热峰。 [Sn₁₁AuNi] Sn₃和[Sn₁₁Au_0.5Ni_1.5] Sn₃焊料的熔融温度分别为215.67℃和215.33℃。Liu等研究了Sn-Au-Ni三元相图，并指出两个吸热峰分别对应于以下反应。

Lharr;Ni₃Sn₄ AuSn₄ beta;-Sn （2）

Lharr;Ni₃Sn₄ （3）

由于Ag和Au在周期表中处于相同的族，Ag具有与Ni相比与Ni更相似的化学性质，表明[Sn₁₁Au_2xAg_x] Sn₃簇应该比[Sn₁₁Au_2xNi_x] Sn₃簇更稳定。因此，[Sn ₁₁ Au _{2 x} Ni _x] Sn ₃簇随着温度的降低更容易分解，因此具有差的热稳定性，这可能是在Sn-Au-Ni合金的DSC曲线上存在双峰的原因。

3.3铸态锡-金-镍化银焊料的微观结构

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