Cr2Ge2Te6中表面空位诱导的金属性和层状磁各向异性能外文翻译资料

 2022-08-08 11:08

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Cr2Ge2Te6中表面空位诱导的金属性和层状磁各向异性能

摘要：二维范德华材料因其在自旋电子器件中具有广阔的应用前景而引起相当大的关注。本文报道了表面Ge空位Cr2Ge2Te6的电子结构和铁磁性的第一性原理计算。这些空位被发现可以去除Cr2Ge2Te6中的带隙，并诱导其变为金属性，其金属性随Ge空位浓度的降低而持续存在。同时，与本征Cr2Ge2Te6相比，Ge空位导致磁各向异性能意外急剧增加。更为重要的是，我们研究了厚度对磁各向异性能的影响，结果表明磁各向异性能随层数增加而振荡，从而在面外和面内磁化方向之间切换。在二维范德瓦尔斯磁体中，由磁层厚度控制的表面空位调节带隙和磁性的研究结果将在下一代磁记忆存储、传感器和自旋电子学中具有潜在的应用价值。

  1. 引言

与石墨烯[5]过渡金属二硫化物[6]等被研究充分的体系相比，二维(2D)层状范德华磁体[1-4]由于具有更丰富的磁性能而引起了人们的极大关注。最近，CrI3[7-11]和Cr2Ge2Te6[12-22]因表现出本征半导体行为和迷人的量子特性打开了研究自旋电子学应用的大门。这些原子薄的二维磁性半导体不仅被认为是未来技术器件的候选材料，也为控制强相关二维电子系统的磁性能提供了新的机会[2,23]。特别地，基于自旋波理论，Cr2Ge2Te6是二维海森堡铁磁体的新代表，因此，探索新型的磁性、磁光和自旋电子学纳米器件对调控自旋电子学行为尤为重要。

二维铁磁体通常具有本征自旋极化和低的铁磁转变居里温度(TC)。从半导体到金属的转变在决定电导率[24]和自旋极化率方面起着至关重要的作用[25,26]。同时，磁各向异性能(MAE)作为一个关键参数，对二维铁磁体的TC至关重要。Mermin-Wagner定理[27]阐明了长程有序的磁性受到热波动的强烈抑制，热波动被磁各向异性所抵消。在这种情况下，TC主要由磁各向异性引起的自旋波激发间隙的大小决定。最近的实验[12,19]表明，Cr2Ge2Te6是一种典型的软铁磁材料，具有低的TC(61 K)和小的面外各向异性[12]。较大的各向异性可以打破二维结构中的旋转对称性，并稳定铁磁有序。因此，如何调控二维Cr2Ge2Te6晶体的电子带隙和铁磁性，以及如何显著提高其MAE是目前亟待解决的问题。

二维磁性材料的电子结构和磁性能可以通过很多方法进行调节。人们通过(i)外加电场[8,10]、(ii)应变调谐[28,29]、(iii)掺杂吸附[30-34]、和(iv)表面空位[35-37]等手段对材料的电子学结构和磁晶各向异性进行了大量的调制。由于缺陷掺杂的影响，表面空位被证明是控制电子结构和磁化强度的可行方法。最近基于磁电效应的理论和实验工作表明，二维晶体的磁性可以通过掺杂空位来调节。例如，采用两步水热法成功地在硫空位掺杂的2H-MoS2纳米片中观察到了的1T-MoS2，其在室温下具有0.25 mu;B/Mo磁矩的鲁棒铁磁响应[36]。此外，表面I空位不仅增强了单层CrI3的本征铁磁性，而且诱导了CrI3中可开关的电极化[37]。然而，对富表面空位的2D Cr2Ge2Te6进行调节带隙的工程以及探索厚度效应如何显著改善MAE的报道却很少。

本研究通过进行第一性原理计算，重点研究表面Ge空位如何影响单层和多层Cr2Ge2Te6的电子结构和磁性能。令人惊讶的是，我们发现由Ge浓度控制的表面空位可以使Cr2Ge2Te6转变为铁磁性金属性，并同时调制磁矩。此外，Cr2Ge2Te6中的表面空位使MAE表现出有趣的振荡行为，其MAE的大小是本征Cr2Ge2Te6(P-CGT)的数倍。因此，我们的Cr2Ge2Te6中通过表面空位控制电子结构和磁性能的研究结果在下一代自旋电子器件中有潜在的应用。

  1. 计算方法

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算采用投影仪增广波(PAW)方法[40]，使用维也纳原子尺度材料模拟的计算机程序包(VASP)[38,39]进行计算。利用Perdew–Burke–Ernzerhof(PBE)泛函在广义梯度内近似(GGA)[41]处理电子的交换关联相互作用。中间层以弱的范德华作用为界，通过Grimmes DFT-D2方法[42]合并而成。我们采用了GGA U方案[43]改进对局域Cr 3d态间库仑相互作用的描述，即U=2.0 eV(在补充材料中进一步讨论了U的选择)。设定一个截止能量为400 eV，以扩展波函数，从而保证连续两个电子台阶之间总能量的变化小于10-5 eV。对单层超胞模型和多层Cr2Ge2Te6，在布里渊区(BZ)采用6times;6times;1伽玛中心Monkhorst-Pack网格采样。需要保证所有构型的面内晶格常数都固定在a = b = 6.91 Aring;[16,20]且在一个真空空间沿z轴(面外方向)至少15 Aring;，以消除单层和多层Cr2Ge2Te6中相邻结构间的相互作用。在我们的构型中的所有原子都是完全弛豫的，收敛力都小于0.01 eV/Aring;。

我们考虑单层和多层Cr2Ge2Te6中的表面Ge空位。建立一个3times;3的超胞，形成单层的Cr18Ge18Te54结构，其中从上面的Ge二聚体中去除数目不同的Ge原子，得到不同的Ge空位浓度，空位浓度的最大值为50 %。例如，5.5 %的空位浓度意味着Cr18Ge18Te54超晶胞中的18Ge原子中去除1个Ge原子。对于多层Cr2Ge2Te6，由于有限的计算资源和为了实现单层和多层Cr2Ge2Te6之间Ge空位浓度统一的需要，在随后的MAE计算中，我们将Ge空位浓度固定在11 %左右(Ge空位主要来自表面原子)。

  1. 结果和讨论

单层和体相Cr2Ge2Te6都具有相同的空间群R，由与Ge二聚体共边的Te八面体的二维Cr原子蜂窝状网络构成[见图1(a)]，如图1(b)所示，其中一个Ge原子从Ge二聚体中移除，形成Ge空位Cr2Ge2Te6(GV-CGT)。计算得到的单层CGT和GV-CGT的声子色散进一步证实了原子型和Ge-空位化合物的动力学稳定性(见补充材料的图S2)。GV-CGT完全优化后，由6个Te原子和1个Cr原子形成的八面体发生轻微形变，Cr-Cr键长由3.99 Aring;变为4.01 Aring;和3.98 Aring;，Cr-Te-Cr键角由91.82°变为92.39°和97.05°。如下文所述，表面Ge空位引起的结构变化强烈地影响了能带结构和磁性能。

图1. 具有代表性的球棍晶体结构的具有Ge空位的二维Cr2Ge2Te6的(a)单层顶部视图和(b)多层的侧视图(Ge空位由黑色虚线圆表示)。蓝色、橙色和赭色球分别代表Cr、Ge和Te原子。

本征Cr2Ge2Te6是本征铁磁性半导体。如图2(a)所示，它具有半导体性质，间接带隙为0.31 eV，表现为价带最大值(VBM)位于Gamma;点，导带最小值(CBM)位于Gamma;-K对称线的某处。计算的自旋极化能带结构表明VBM和CBM都是纯自旋向上的通道。然后分析能带的态密度(DOS)，发现VBM和CBM(见补充材料的图S4)主要由Te-p轨道和Cr的dyz和dxz轨道贡献。如图3中阴影区所示，P-CGT的主要特征是在费米能级(EF)上方约1 eV处的Cr-d和Te-p轨道的空pd杂化反键(见补充材料的图S5)带和在EF下方-1 eV处的Cr-d占据带[16]。值得注意的是，GV-CGT中的Ge空位导致费米能级下降并跨越自旋极化价带。这意味着本征半导体Cr2Ge2Te6转变为金属性，如图2(b)中的能带结构所示，通过与P-CGT的比较，我们发现Cr-d(t2g和eg)的DOS在EF附近从-1.5到2.5 eV重新分布，如图3所示。Te-p和Cr-d轨道的耦合作用导致Cr-t2g自旋向上轨道出现更多的离域化态，使费米能级下降到价带，进而导致金属化。通过分析原子电荷分布特征[见图4(a)]和结构变化，我们推断Ge空位与相邻Te原子之间的电子转移间接改变了Cr-d和Te-p轨道间的pd杂化，最终调控了费米能级附近的能带，使Cr2Ge2Te6从铁磁半导体转变为金属。

图2. (a)单层Cr2Ge2Te6和(b)具有Ge空位的Cr2Ge2Te6的能带结构。自旋向上(自旋向下)的带由黑色(红色)线标出。

图3. 单层P-CGT(阴影)和GV-CGT(实线)的自旋总态密度和部分态密度图。虚线表示费米能级

不同Ge空位数的Cr2Ge2Te6表现出不同程度的空位浓度。本文中，考察了10% ~ 50%的Ge空位浓度对Cr2Ge2Te6超胞的影响。计算得到的低空位浓度(5.5%和8.3%)甚至高空位浓度(50%)的单层GV-CGT也表现出金属特性。我们推测，一旦在基体材料中引入表面Ge空位后，Cr2Ge2Te6将表现出稳定的金属性。此外，如图4(a)所示，随着Ge空位浓度的增加，GV-CGT中所有Cr原子的平均磁矩(总磁矩除以Cr原子数目)近似线性减小。作为空穴受体，Ge空位使最近邻的Cr向未占据的Te-p轨道贡献价电子，并且在周围的Te原子上诱导出反平行的磁矩(约为-0.2 mu;B)，从而使Mt从3.0 mu;B/Cr降低到2.2 mu;B/Cr。在下面的讨论中，我们一般将单层和多层Cr2Ge2Te6的Ge空位浓度设定为11%左右。

图4. (a)所有Cr原子的平均磁矩和(b)磁各向异性能(MAE)(Delta;E=E[100]-E[001])为单层Cr2Ge2Te6中Ge空位浓度的函数。(a)中的插页表示GV-CGT中电荷的积累和损耗，粉红

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