高性能氧化铝陶瓷成型工艺的优化外文翻译资料

 2022-01-27 10:01

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高性能氧化铝陶瓷成型工艺的优化

Mingxian Yua,b, Jingxian Zhanga,*, Xiaoguang Lia, Hanqin Lianga, He Zhonga, Yinsheng Lia,Yusen Duana,c, Dong Liang Jianga, Xuejian Liua, Zhengren Huanga

a国家高品质陶瓷与超微观结构重点实验室，上海硅酸盐研究所，中国科学院，上海200050，中国

b中国科学院研究生院，北京100049，中国

c材料科学与工程学院，上海大学，上大路99号，上海200444，中国

2015年7月22日收到；2015年8月3日收到修订后的表格；2015年8月3日接受通过

2015年8月12日在线提供

摘 要

制备具有高稳定性的浓缩悬浮液对于流延是相当重要的。而分散剂则在低粘度高固相浆料的开发中起着重要作用。在本实验中，选择蓖麻油、磷酸酯和蓖麻油磷酸盐作为氧化铝悬浮液的分散剂。分散剂和氧化铝粉末之间的相互作用表现在吸附和粘度大小两方面。结果表明，蓖麻油磷酸盐是更有效的氧化铝浆料分散剂。我们还研究了分散剂含量、粘合剂含量、增塑剂/粘合剂之比和生片上的固相量对烧结后的氧化铝样品的机械性能的影响。结果表明，用于分散剂、粘合剂、增塑剂/粘合剂之比和固相含量的优化配比分别为2.22wt％、5.90wt％、1.0和31vol％。优化配方制得的氧化铝陶瓷机械性能得到了改善，压痕硬度和断裂韧性分别为15.91plusmn;0.15 GPa和4.29plusmn;0.06 MPa.m1/2。

关键词：流延法；力学性能；氧化铝；蓖麻油磷酸盐

1.前言

氧化铝陶瓷具有熔点高、强度高、硬度高、耐腐蚀性、高绝缘电阻等优异性能，被认为是最有前途的结构应用材料之一。 然而，氧化铝陶瓷的应用受到低机械稳定性、可靠性、特别是其固有脆性的限制。 氧化铝陶瓷的强化和增韧一直在研究中。通过流延生产的层压结构已经发展成为提高可靠性的可能途径。

众所周知，流延对于生产薄的氟化陶瓷片，特别是用于多层复合材料是一种高性价比的方法。 它已被广泛用于生产用于电子和生物领域等的陶瓷。在流延过程中，具有高固相含量和低粘度的浆料对于获得具有均匀微观结构和高密度的生坯带是至关重要的。 浆料性质的控制在很大程度上取决于分散剂的选择、其含量的控制和加工的优化。 对于氧化铝浆料体系，通常使用磷酸酯、抗坏血酸、腰果酚、松油醇和呋喃油作为分散剂。 文献中没有蓖麻油磷酸盐的报告。

本论文选择蓖麻油（CTO）、磷酸酯（PE）和蓖麻油磷酸盐作为氧化铝浆料的分散剂。 我们还研究了分散剂含量、粘合剂含量、增塑剂/粘合剂之比和生片上的固相量对烧结后的氧化铝样品的机械性能的影响。

2. 试验

2.1 原料与制备方法

表1中列出了流延工艺中使用的原材料。在我们的实验中，选用高纯度亚微米alpha;相氧化铝粉末（UFPPA，纯度99.9％， d50 =0.48mu;m，特定表面积（BET） 15m2/ g，HFF-15，中国上海丰禾陶瓷有限公司）和氧化镁（AR，纯度98.5％，国药化学试剂有限公司，中国上海）作为烧结助剂，用于制备Al2O3浆料。 选择66/34（体积比）的丁酮/醇的共沸混合物作为溶剂体系，以避免差异蒸发。 用于稳定Al2O3悬浮液的分散剂是蓖麻油磷酸盐（中国江苏海安石油化工有限公司），蓖麻油（CP，Aladdin Industrial Co.，Ltd.，Shanghai，China），磷酸酯（PE- 1168，Witco Chemicals，USA）。 商业PVB（聚乙烯醇缩丁醛）和BBP（丁基苄基邻苯二甲酸酯）分别用作粘合剂和增塑剂。

通过在分散剂作用下将陶瓷粉末分散在溶剂体系中24小时制备具有约28-31vol％的固相含量的氧化铝悬浮液（参见所有组分，本文中没有特别说明），然后 添加粘合剂和增塑剂并再研磨24小时以防止分散剂和粘合剂之间的竞争吸附，各组分的功能和加工参数如表1所示。最后，在Pro-cast的精密流延设备上进行流延（Division of the Interna- tional, Inc., Ringoes, N），速度为100mm/min，间隙高度为400mm。 在浇铸和干燥约5小时后，将生胶带从支撑聚酯薄膜上除去。 将生坯带切割成所需的形状，然后层压，在粘合剂烧尽和烧结后，可以获得致密的氧化铝陶瓷。

2.2 FTIR光谱测量

傅立叶变换红外（FTIR）光谱仪（前沿型号FTIR，带有金刚石晶体的单反射ATR附件，德国布鲁克公司的Tensor 27）用于表征分散剂和氧化铝粉末之间的相互作用。 在室温下在200cm-1至4000cm-1的波长范围内进行测量，光谱分辨率为2cm-1。

为了确定分散剂和氧化铝粉末在悬浮液中的个体相互作用，收集并比较了五种不同的光谱：（a）溶剂；（b）蓖麻油磷酸盐；（c）氧化铝粉末与蓖麻油磷酸盐悬浮液的光谱（ 研磨24小时）；（d）在烘箱中干燥以除去溶剂的悬浮液；和（e）纯氧化铝粉末。

2.3 吸附测量

通过TG测量确定蓖麻油磷酸盐在氧化铝粉末表面上的吸附。 将固体负载量为30vol％的Al2O3悬浮液（溶剂 - 分散剂粉末）球磨24小时，然后通过离心机（LG10-4.2A，Jingli，Beijing，China）以10000rpm离心7分钟，将超级液体倒出，将沉淀物在烘箱中在100℃的温度下干燥2小时。 然后，在加热速率为10℃·min-1至500℃，保温时间为3h的烧结炉中烧结沉淀物，可以根据重量损失计算氧化铝粉末表面的蓖麻油磷酸盐吸附量和沉淀。

2.4 流变学测量

流变学测量用于表征浆料性质。 在分散剂存在下通过球磨制备具有28-31vol％固体载量的Al2O3悬浮液24小时以在测量之前破碎附聚物。 在稳定剪切条件下，通过在SR5通用应力流变仪上的平行板系统的各种剪切速率，在100秒内上升和下降剪切速率斜坡从0到1000s—1及从1000到0 s—1分别进行测试。

2.5 热处理和烧结

粘合剂烧尽是流延最关键的步骤之一。 当有机复合材料的分解速率超过气体扩散速率时，会出现脱层、裂缝和气泡。需要仔细控制每个温度阶段的有效加热循环和足够的保温时间，以防止在生料中产生应力和缺陷。 一些研究人员研究了由流延生产的氧化铝陶瓷的粘结剂烧尽过程。 在我们的实验中，因为在流延过程中使用了相同的有机添加剂，所以会使用由Zhong等人优化的热处理。

干燥后，使用圆形冲头将带切割成直径为15mm的圆形，然后通过使用油压机施加小的压力将其层压至10层。 在粘合剂烧尽后，采用两步烧结工艺以获得具有细粒的致密样品：将样品在氧化铝管式炉中以3℃·min-1的加热速率烧结至1680℃，保温时间为1分钟，并且 以5℃·min-1的速率降至1600℃，保温时间为2小时。

2.6 微观结构和机械性能

使用阿基米德法在蒸馏水中测量烧结样品的密度。 用扫描电子显微镜（SEM，S-4800，Hitachi，Japan）观察生带和烧结样品的微结构。 在计算机控制的万能试验机（型号5566，Instron Co.，High Wycombe，UK）中以10mm / min的恒定加载速度和20mm的跨度长度进行生带的拉伸试验。 在Wilson-Wolpert Tukon 2100B（Instron，USA）上通过压痕试验测量硬度和断裂韧性，载荷和保持时间分别为5kg和10s。

3. 结果和讨论

3.1 不同分散剂对悬浮液流变性的影响

借助蓖麻油（CTO），磷酸酯（PE）和蓖麻油磷酸盐作为分散剂（浓度为2.22wt％）制备固相含量为36vol％的氧化铝浆料。 通过流变学测量确定分散剂对浆料性质（粉末溶剂分散剂）的影响。 图1显示了浆料相对于不同分散剂的流变性质。 可以看出，在整个剪切速率范围内，与其它分散剂相比粘度最低的蓖麻油磷酸盐的分散效果最好，当剪切速率超过100s—1时，粘度低于1Pa·s， 就其他两个而言，磷酸酯比蓖麻油更好。 这与文献报道的结论非常吻合。

图1.不同分散剂的氧化铝浆料的流变性质

FTIR用于验证蓖麻油磷酸盐和氧化铝粉末之间的相互作用。 将浆料在烘箱中干燥以除去溶剂对IR光谱的影响（参见浆料差异）。 为了区分蓖麻油磷酸盐结构的变化及其与氧化铝粉末和溶剂的相互作用，分别测量悬浮液的各组分。 从图2可以看出，额外的吸收峰在2912cm-1和2856cm-1（-CH2 对称拉伸振动），在蓖麻油磷酸盐存在下观察到1743cm-1（-C=O伸缩振动）和1461cm-1（-OH变形振动），这表明分散剂与氧化铝粉末表面的相互作用可能通过文献中所示的氢键发生。 Saravanan等人讨论了分散剂和氧化物陶瓷之间类似的吸附机理。

图2.波数范围为4000-200cm -1的样品的FTIR光谱。（c）浆料是指粉末，溶剂和分散剂的混合物。 （d）浆料差是指干燥后除去溶剂后的浆料。

磷酸盐蓖麻油在氧化铝粉末表面的吸附与分散剂浓度的关系如图3所示。最初，吸附量随着分散剂含量从0.75wt％增加到2.2wt％而急剧增加，表明蓖麻油磷酸盐对氧化铝粉末表面的高亲和力，这有助于提高浆料稳定性，其特征在于浆料粘度的显着降低（如图4（b）所示）。 然后观察到饱和吸附，随着分散剂的增加，吸附量几乎保持恒定，并且过量的分散剂保持在溶剂中。 吸附曲线与Langmuir等温吸附一致。

图3.蓖麻油磷酸盐在氧化铝粉末上的吸附曲线

3.2 浆料和生胶带的特征

基于上述结果，选择了蓖麻油磷酸盐作为分散剂。生胶带质量对于随后的烧结过程和最终的陶瓷特性至关重要。 随后研究了各组分对浆料和生胶带性能的影响。 在最开始选择研究了分散剂含量对浆料性质的影响。 图4显示了在不含粘合剂和增塑剂的情况下，不同分散剂浓度下30wt％ Al2O3的流变性质。 固体负载量保持恒定在30vol％，分散剂含量在0.75-4.34wt％之间变化。

从图4（a）可以看出，由于分散剂在陶瓷表面的吸收，粘度随着分散剂含量从0.75wt％增加到2.22wt％而降低（如图3所示），有可能使用有机物作为分散剂，电子稳定化在防止颗粒聚集方面起着重要作用;再者，由于分散剂在陶瓷表面吸附饱和后的分散剂的相互交联作用，分散剂含量从2.22wt％逐渐增加到4.34wt％。在 ZrO2，AlN 和BaTiO3基浆料中也报出了浆料粘度增加超过分散剂最佳浓度的类似趋势。图4（b）显示了剪切速率为4.5s-1时不同分散剂含量的浆料的剪切应力和粘度的变化，根据浇铸速度和刮刀间隙高度进行评价。显然，浆料的剪切应力和粘度在分散剂存在一个下急剧下降的趋势，随着分散剂含量的增加而略有下降，当分散剂含量达到2.22％（重量）时达到最小值。所以在以下实验中，分散剂含量将保持在2.22wt％。

图4.不同分散剂含量的30vol％Al2O3浆料的流变性质：浆料粘度随剪切速率的变化从0到1000s-1（a）; 剪切应力和浆料粘度随分散剂含量的变化而变化，剪切速率为4.5s-1（b）。

接下来研究了粘合剂含量对生片性能的影响。分散剂含量，增塑剂/粘合剂比和固体负载量分别保持恒定在2.22wt％，1.0和30vol％，粘合剂含量设定为4.01,4.65,5.28,5.90,6.51,7.12,7.71wt％。 图5显示了生密度和强度的变化（a）; 不同粘合剂含量的生胶带的厚度收缩和失效应变（b）。

图5（a）显示了具有不同粘合剂含量的带的密度和强度的变化。可以看出，随着粘结剂含量的增加，强度不断增加，而胶带的密度却呈现出相反的趋势，随着粘结剂含量的增加而不断下降。这可能表明随着粘合剂含量的增加，陶瓷颗粒之间的距离变得更长，导致密度降低。另一方面，粘合剂的强度比陶瓷颗粒之间的相互作用力强得多，导致生坯带强度增加。从图5（b）可以看出，随着粘合剂含量的增加，带材的厚度收缩和失效应变不断增加，特别是当其含量达到5.90wt％时，厚度收缩率随着粘合剂含量的增加而急剧增加。之后粘合剂含量增加。考虑到相对密度，生带的强度，对于流延，粘合剂含量选择为5.90wt％。

图5.生胶带的密度和强度（a）; 随着粘合剂含量的变化，生胶带的厚度收缩和应变（b）。

图6显示的是生胶带的密度和强度的变化（a）;不同增塑剂/粘合剂比

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