煅烧条件对煤矸石微观结构和火山灰活性的影响外文翻译资料

 2022-08-15 03:08

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煅烧条件对煤矸石微观结构和火山灰活性的影响

Zhao Cao a,b,⁎, Yongdan Cao a,b, Hongjuan Dong a,b, Jinshan Zhang a,b, Chunbao Sun a

a 内蒙古科技大学矿业工程学院，包头014010

b 内蒙古矿业综合利用工程中心，包头014010

摘要：本文系统研究了原料粉碎时间、煅烧温度、保温时间、升温速率等煅烧条件对煅烧煤矸石(以下简称CCG)火山灰活性的影响。利用热重-差示扫描量热仪(TG-DSC)、X射线衍射分析仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)等方法对煤矸石煅烧过程中的矿物组成、化学结构和形貌变化进行了研究。结果表明，煅烧温度直接影响煤矸石的矿物性质和结晶度。煤矸石中的高岭石经Al-(O,OH)八面体的脱羟基作用和Si-O四面体的解聚作用，在经600℃-800℃煅烧后，转变为一种不规则的非晶相偏高岭土。非晶相偏高岭土具有高火山灰活性;但当加热温度超过1000℃时，会再结晶生成莫来石中而失去活性。CCG的火山灰活性主要取决于煅烧后高岭石的未结晶程度。

关键词：煤矸石；煅烧条件；偏高岭土；火山灰活性

  1. 引言

煤矸石是在煤矿生产过程中开采、洗选过程中产生的一种复杂的工业固体废物，其主要化学成分为SiO2和Al2O3，主要矿物成分为高岭石、伊利石、石英。我国煤矸石积累数量已达38亿吨；此外，煤矸石储量正以每年2亿吨的速度增加(Gu,1997)。大量积压的煤矸石占用了大量的土地，造成了许多严重的环境问题。

目前，煤矸石的再利用主要有两种方法：燃烧发电(Liu and Liu,2010)和用作建筑材料，如水泥外加剂(Li et al., 2006)和采空区回填(Yao and Sun, 2012)。其中，作水泥掺合料使用是最常见的再利用方式。然而，因未经处理的煤矸石火山灰活性较低，不能直接用作水泥外加剂(Zhang, 2006)。因此，提高煤矸石的火山灰活性是将其作为建筑材料利用的关键。研究人员已就含粘土矿物的煤矸石的活化进行了大量的研究，热处理是这些研究人员最常用的方法(Buchwald et al.,2009; Seiffarth et al., 2013)。

煤矸石活化过程中主要发生的反应是高岭石等粘土矿物的脱羟基作用和偏高岭土的形成，偏高岭土是一种具有高火山灰活性的非晶态矿物(Siddique and Klaus, 2009;Dellisanti和Valde,2012)。低煅烧温度或保温时间条件下的热处理会产生反应不完全、含有高岭土和碳残余的偏高岭土，当煅烧温度超过925℃时会导致再结晶，使火山灰活性下降(Konan et al.，2009)。因此，为了获得更好的火山灰材料，必须准确控制煅烧温度、保温时间和升温速率等条件。

本文系统地研究了原料细度、煅烧温度、保温时间和升温速率等煅烧条件对CCG火山灰活性的影响。通过XRD、FTIR、SEM等分析手段，对不同煅烧条件下CCG的矿物组成、化学结构和形貌进行了比较表征。

  1. 实验方法
    1. 原材料

本研究所用的煤矸石来源于中国包头市泾阳洗煤厂。其矿物组成的XRD测量结果如图1所示，说明高岭石(Al2O3·2SiO2·2H2O)和石英(SiO2)是原煤矸石中主要的结晶矿物。原煤矸石的化学组成和物理性质如表1所示。原煤矸石及煅烧煤矸石的矿物组成见表2。结果表明，原煤矸石中高岭石纯度高，可煅烧制备高活性火山灰材料。

表 1原煤矸石的化学成分和物理性质

SiO2

Al2O3

CaO

MgO

K2O

Na2O

Fe2O3

TiO2

LOI

密度

g/cm3

%

39.08

31.06

0.38

0.24

0.26

0.16

1.20

0.98

26.60

2.16

图 1原煤矸石的XRD图样

表2 原煤矸石和煅烧煤矸石的矿物成分

原煤矸石

含量（%）

煅烧煤矸石

含量（%）

高岭石

78.55

偏高岭土

92.09

石英

2.55

石英

3.47

碳和有机物

15.64

其他

4.44

其他

3.26
    1. 热处理

将原始样品用不锈钢棒磨机以400r/min转速分别湿磨10分钟、20分钟、30分钟、40分钟。研磨后样品的比表面积(N2多点吸附BET法)和细度(30mu;m筛筛余，%)如表3所示。研磨后的样品经干燥后以不同的加热速率(10°C/min、30°C/min、50°C/min和70°C/min)和不同的煅烧时间(1.0h、1.5h、2.0h、2.5h)在不同的温度下煅烧(400°C、500°C、600°C、700°C、800°C、900°C和1000°C)。以Chapelle测试评估研磨时间、煅烧温度、保温时间和升温速率对煅烧煤矸石火山灰活性的影响。

表 3 不同研磨时间的原煤矸石的物理特性

研磨时间(min)

10

20

30

40

比表面积(m2/g)

0.41

2.85

5.94

8.66

细度(30mu;m筛筛余，%)

43.69

13.37

3.91

1.76
    1. 测试方法

通过PANalytical x射线荧光分析仪分析样品的化学成分。

利用Mettler Toledo 851仪器同时进行热重和差热分析(TG-DSC)。为了分别分析煤矸石热处理过程中碳的燃烧反应和高岭石的脱羟基化反应，将两个磨碎的原料样品分别在50ml/min的空气和氩气中，以10°C/min的速率从环境温度加热到1200°C。

使用Rigaku D/max-RB粉末衍射仪、铜Kalpha;辐射(40kV;100mA毫安)，通过X射线衍射表征矿物分相和晶体结构。

采用KBr压片技术(1-2mg样品，200mg KBr)，利用光谱-1、Perkin Elmer FTIR光谱仪，通过傅里叶变换红外光谱对不同煅烧温度下的CCG的化学结构进行了分析。

在Hitachi SC-2500型扫描电子显微镜上进行了扫描电镜(SEM)实验，观察了CCG的形貌和微观结构。

火山灰活性由Chapelle试验测定。1克CCG与1克Ca(OH)2和200毫升沸水混合，悬浮液煮沸16小时，游离Ca(OH)通过萃取蔗糖并由HCl进行滴定的方法测定(Kakali et al.，2001)。

  1. 结果与讨论
    1. TG-DSC测试

图2分别给出了空气和Ar气氛下煤矸石的TG-DSC曲线。在无氧情况下加热煤矸石(图2(b))，由于高岭石、白云石等矿物的分解造成了15.2%的失重;在富氧加热条件下，碳和有机物的燃烧使失重增加了11.4%(图2(a))。

图2中500℃时的吸热峰是由高岭石的脱羟基作用和偏高岭石的形成导致的;在1000℃时的放热峰是由偏高岭石转变为莫来石引起的。据推断，煤矸石中的高岭石(Al2O3·2SiO2·H2O)在500℃时开始转变为非晶态的偏高岭土(AlO·2SiO)，当温度达到1000℃时转变为晶态的莫来石(3Al2O3·2SiO3) (Ilic et al.，2010)。这两种热诱导过程可以用以下反应式来描述：

图2(b)中600℃时的放热峰可能是由碳和有机物的燃烧引起的，这说明去除碳质矿物比高岭石的非晶化需要更高的温度。该过程由如下化学方程表示:

    1. XRD分析

不同温度下煅烧煤矸石的XRD图谱如图3所示。高岭石和石英是未煅烧煤矸石中两种主要的结晶矿物。高岭石是一种含水层状硅酸盐粘土矿物。高岭石的结构单元由硅氧四面体和铝氧八面体组成(Frost,1997)。煤矸石中的高岭土的结晶度可以通过XRD在2theta;=20-30°范围内的晶面(002)衍射峰(d=0.358nm)的一半最大高度来评估(Cheng et al.，2010)。可见，样品中的高岭石结晶良好。未煅烧的高岭石在12.4°和24.9°的两个主峰分别是由于(001)和(002)晶面的衍射而引起的。

随着温度的升高，高岭石中Al-OH键的断裂和层状结构的劣化导致CCG中12.4°和24.9°的强峰逐渐消失。如图3所示，600℃时，煅烧煤矸石中的高岭石完全变为非晶态，1000℃时变为莫来石。此规律与TG-DSC结果一致。此前研究证明偏高岭土可在650℃~ 900℃可获得，并在925℃可转化为硅尖晶石，在1000℃以上可生成莫来石。值得注意的是，硅-尖晶石和莫来石的活性都很低(Brindley and Nakahira, 1958)。因此，为了获得更好的火山灰活性，必须对温度进行精确控制。从图3可以看出，在煅烧过程中，石英在CCG中没有被激发，因为在20.8°和26.6°的峰仍然存在。C.Li等(2010)认为，惰性的石英对混合砂浆的胶凝性能有不利影响。因此，我们下一步将把重点研究放到如何提高煤矸石中石英的火山灰活性上。

图 2 煤矸石研磨30min后的TG-DSC曲线 (a)空气(含氧)气氛;(b)氩气(无氧)气氛

图 3 不同煅烧温度的煤矸石的XRD图谱(研磨30min;煅烧时间2小时;加热速率50°C/min)

    1. FTIR分析

图4为不同温度煅烧的煤矸石的红外光谱。在未煅烧的样品中，高岭石的特征波段为:O-H在3695cm-1、3670cm-1和3620cm-1处的伸缩振动;Si-O-Si在1050cm-1,79cm-1和754cm-1处的伸缩和弯曲振动;Si-O在1020cm-1,693cm-1和4

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